Сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния

Сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния света...
Е.А. АНТОНЫЧЕВА, Н.М. КИРЕЕВА, А.В. СЮЙ, Н.В. СИДОРОВ 1, П.Г. ЧУФЫРЕВ1, А.А. ЯНИЧЕВ1
Дальневосточный государственный университет путей сообщения, Хабаровск
1
Институт химии и экологии редких элементов и минерального сырья имени И.В. Тананаева
Кольского научного центра РАН, Апатиты, Мурманская обл.
СРАВНИТЕЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ФОТОРЕФРАКТИВНОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА В
КРИСТАЛЛАХ НИОБАТА ЛИТИЯ
В работе выполнены сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния света в монокристаллах ниобата лития стехиометрического состава (LiNbO3 стех.), выращенных методом Чохральского, и в монокристаллах ниобата
лития стехиометрического состава в присутствии флюса К2О (LiNbO3 стех. К2О), выращенных модифицированным методом Чохральского. Показано, что в монокристалле LiNbO3 стех. К2О при большей мощности возбуждающего излучения фоторефрактивный эффект выше, чем в монокристалле LiNbO3 стех.
При освещении фоторефрактивного кристалла лазерным излучением вследствие фоторефрактивного эффекта (ФРЭ) в освещенной области в кристалле возникает дополнительная подрешетка нано- и микроструктур с флуктуирующими показателями преломления, диэлектрической
проницаемостью, проводимостью и другими параметрами, отличными от соответствующих параметров монокристалла в отсутствие эффекта фоторефракции [1, 2]. На этой подрешетке наведенных излучением флуктуирующих дефектов происходит рассеяние лазерного излучения, возбуждающего ФРЭ. Такое рассеяние получило название фоторефрактивного рассеяния света (ФРРС).
Образование подрешетки индуцированных лазерным излучением дефектов вносит дополнительное разупорядочение в структуру кристалла, которое исчезает со временем или при воздействии
температуры. С помощью ФРРС можно контролировать однородность кристаллической структуры, дефекты, определять направление полярной оси и т.д. [3].
Нелинейно-оптический фоторефрактивный монокристалл LiNbO3 является одним из наиболее интересных материалов для исследования фоторефрактивного рассеяния света (ФРРС). Кристалл имеет широкую область гомогенности на фазовой диаграмме и является фазой переменного
состава, что позволяет выращивать номинально чистые и легированные монокристаллы с разным
отношением R = Li/Nb [1]. Они перспективны в качестве материалов для активных лазерных сред,
сочетающих в себе лазерные и нелинейные свойства, когда в кристалле возникают лазерная генерация на определенной частоте и нелинейное преобразование частоты этого излучения. При этом
монокристаллы стехиометрического состава имеют существенные преимущества для создания
активно-нелинейных лазерных сред с периодически поляризованной структурой, по сравнению с
конгруэнтными кристаллами, вследствие наличия у них более низкого (в пять и более раз) коэрцитивного поля [4].
Для проведения исследований стехиометрический кристалл LiNbO3, выращенный методом
Чохральского из расплава с 58,6 моль% Li2O (LiNbO3 стех.), имел размеры 864 мм3 с ребрами,
параллельными кристаллографическим осям. Кристалл LiNbO3, стехиометрического состава, выращенный модифицированным методом Чохральского из расплава с добавлением 6 моль  % К2О
(LiNbO3 стех. K2O) имел форму куба с размерами 101010 мм3. Ось z совпадала по направлению
с полярной осью кристалла Рs. ФРРС наблюдалось на полупрозрачном экране, размещенном за
кристаллом, и фиксировалось цифровой видеокамерой. При помощи специальной программы вырезались кадры ФРРС с определенным интервалом времени, и определялся угол рассеяния. В экспериментах использовано излучение лазера на Y:Al гранате MLL-100,  = 0,53 мкм. Мощность
лазерного излучения варьировалась от 35 до 160 мВт.
При облучении кристалла LiNbO3 стех. излучением мощностью 35 мВт на экране появляется
трехслойная спекл-структура. Центральный слой представляет собой самое яркое по интенсивности пятно, второй – имеет меньшую интенсивность свечения, и крайний по периметру – точечную
спекл-структуру (рис. 1,а).
Центральное пятно в виде окружности с малым углом раскрытия индикатрисы за несколько
секунд принимает форму овала (см. рис. 1,а), ориентированного в направлении полярной оси кристалла, а через минуту центральное пятно исчезает. В стационарном состоянии форма спеклструктуры ФРРС имеет вид асимметричной восьмерки относительно нормали к главному сечению
кристалла.
Сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния света...
При облучении кристалла лазерным излучением мощностью 160 мВт на экране наблюдается
быстрое раскрытие трехслойной спекл-структуры в виде асимметричной «восьмерки», ориентированной вдоль полярной оси кристалла (см. рис. 1,б). Индикатриса ФРРС имеет два «лепестка»,
один из которых больше другого (в направлении полярной оси кристалла наблюдается больший
угол рассеяния).
Рs
a)
б)
t =1 с
2
1
3
t =30 с
t =60 с
t = 240 c
10
10
Рис. 1. Индикатриса фоторефрактивного рассеяния света в кристалле
LiNbO3 стех.
при 35 мВт (а)
, и при 160 мВт (б): 1 – центральный слой; 2 – второй слой; 3
– третий слой
град 30
1
25
2
20
15
10
5
0
50
100
150
200
t, с
Рис. 2. Зависимость угла фоторефрактивного рассеяния света от времени в
LiNbO3стех.:
1 – 35 мВт; 2 – 160 мВт
После двух минут облучения значительные изменения спекл-структуры происходят в малом
лепестке. Центральное пятно максимальной интенсивности и плотной структуры имеет форму
двух лепестков с явно выраженным круглым центром. Со временем лепестки исчезают, и остается
только яркий центр в виде окружности, а интенсивность центрального пятна переходит во второй
и третий слои рассеяния. Второй слой спекл-структуры имеет не очень яркую по интенсивности,
но плотную структуру рассеяния. Этот слой, имея форму восьмерки первоначально, в течение
двух минут плавно перетекает в правый лепесток, образуя один большой лепесток. Интенсивность
Сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния света...
данного слоя индикатрисы ФРРС перекачивается в слой менее плотного рассеяния, которое не
претерпевает значительных изменений (рис. 2).
При пропускании лазерного излучения мощностью 35 мВт через кристалл LiNbO3стех. К2О
на экране в первые секунды ФРРС появляется трехслойная спекл-структура в виде окружности с
малым углом раскрытия индикатрисы рассеяния (рис. 3,а).
Рs
а
б
t=1c
t = 30 c
t = 60 c
t = 240 c
8
10
10
Рис. 3. Индикатриса фоторефрактивного рассеяния света
8 в кристалле LiNbO3
стех.К2О
30
при 35 мВт (а) и 160 мВт (б)
, град
2
50
40
30
1
20
10
0
50
100
150
200
t,c
Рис. 4. Зависимость угла фоторефрактивного рассеяния света от времени в
LiNbO3стех. К2О:
1 – 35 мВт; 2 – 160 мВт
При пропускании через этот же кристалл лазерного излучения мощностью 160 мВт ФРРС
имеет подобную, как и при мощности 35 мВт, форму индикатрисы рассеяния (трехслойная, в виде
окружности), но каждый слой более яркий по интенсивности (рис. 3,б). Центральное пятно слегка
вытянутое вдоль полярной оси кристалла в форме овала, расположенного слева от лазерного пучка. Со временем центральное пятно не меняет формы и места расположения, но плавно уменьшается интенсивность пятна и его размер. Второй слой индикатрисы ФРРС при данной мощности
излучения со временем принимает форму «кометы», как и третий слой индикатрисы рассеяния,
вытягиваясь в направлении полярной оси кристалла. Максимальный угол раскрытия индикатрисы
ФРРС второго слоя составляет  42. Третий слой индикатрисы рассеяния раскрывается на протяжении всего эксперимента, достигая насыщения при значении угла  58. На рис. 4 видно, что
Сравнительные исследования фоторефрактивного рассеяния света...
скорость раскрытия индикатрисы ФРРС явно зависит от мощности излучения накачки. Для оценки
степени асимметричности индикатрисы ФРРС введем параметр  = a/b, где a – максимальный
угол рассеянного излучения в положительном направлении полярной оси кристалла, b – максимальный угол рассеянного излучения в отрицательном направлении полярной оси кристалла. При
времени облучения кристаллов 240 с индикатриса ФРРС достигает насыщения.
Судя по зависимости угла фоторефрактивного рассеяния света от времени (см. рис. 2, 4), при
больших мощностях возбуждающего излучения фоторефрактивный эффект в монокристалле
LiNbO3 стех. К2О больше, чем в монокристалле в LiNbO3 стех. Также симметричность индикатрисы ФРРС в кристалле LiNbO3 стех. К2О существенно больше, чем в кристалле LiNbO3стех., что
может свидетельствовать о большей неоднородности показателя преломления вдоль полярной оси
кристалла, выращенного в присутствии К2О. При этом асимметричность индикатрисы ФРРС практически линейно зависит от мощности излучения. Обнаруженные результаты могут быть обусловлены различием особенностей дефектов монокристаллов с локализованными на них электронами,
определяющих величину фоторефрактивного эффекта, а также различием значения R, определяющего характер упорядочения структурных единиц и дефекты катионной подрешетки ниобата
лития [5]. Различия в значении R = Li/Nb в кристалле ниобата лития достаточно точно можно
определить по спектрам комбинационного рассеяния света (КРС) по интенсивности линии с частотой 120 см–1, соответствующей двухчастичным состояниям акустических фононов с суммарным волновым вектором, равным нулю [6]. Интенсивность линии с частотой 120 см–1 чувствительна к весьма незначительным изменениям состава и структуры кристалла и может служить в
качестве точного экспериментального критерия соответствия монокристалла ниобата лития стехиометрическому составу [6, 7].
В заключение следует отметить, что в номинально чистых кристаллах LiNbO3 при облучении излучением на длине волны  = 0,53 мкм не проявляется фоторефрактивный эффект, и потому нет
ФРРС. А в стехиометрических кристаллах LiNbO3 при этих же условиях ФРРС достаточно ярко
протекает. Стехиометрический кристалл LiNbO3 стех. K2O является наиболее фотоактивным по
сравнению с кристаллом LiNbO3 стех.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1.
Van der Linde., Glass A.M. // Appl. Phys. 1975. P. 163.
2.
Сидоров Н.В., Волк Т.Р., Маврин Б.Н.и др. Ниобат лития: дефекты, фоторефракция,
колебательный спектр, поляритоны. М.: Наука, 2003.
3.
Максименко В.А., Сюй А.В., Карпец Ю.М. Фотоиндуцированные процессы в кристаллах ниобата лития. М.: Физматлит, 2008.
4.
Palatnikov M., Shcherbina O., Biryukova I. et al. // Ferroelectrics. 2008. V. 374. Р. 41.
5.
Palatnikov M.N., Biryukova I.V., Sidorov N.V. et al. // Crystal Growth. 2006. V. 291. P.
390.
6.
Cидоров Н.В., Палатников М.Н., Калинников В.Т. // Опт. и спектр. 1997. Т. 82. № 1.
C. 38.
7.
Сидоров Н.В., Чуфырев П.Г., Палатников М.Н. и др. // Нано и микросистемная техника. 2006. № 3. С. 12.