Прокопьев Е.П. Аннигиляция позитронов и ... полупроводниках // Химия высоких энергий. 1995. Т.29. №5. С.394-396.

1.
Прокопьев Е.П. Аннигиляция позитронов и комплексы Уилера
полупроводниках // Химия высоких энергий. 1995. Т.29. №5. С.394-396.
в
УДК 539.124.6.539.21.539.189.2
АННИГИЛЯЦИЯ ПОЗИТРОНОВ И КОМПЛЕКСЫ УИЛЕРА В
ПОЛУПРОВОДНИКАХ И ИОННЫХ КРИСТАЛЛАХ
Е.П.Прокопьев
Федеральное Государственное Унитарное Предприятие «Государственный Научный центр
Российской Федерации- Институт теоретической и Экспериментальной Физики им.
А.И.Алиханова», ФГУП ГНЦ РФ – ИТЭФ, 117218 Россия, Москва, ул. Б.Черемушкинская, 25
2
Московский Государственный Институт Электронной техники (технический университет),
МИЭТ, 124498 Россия, Москва, г.Зеленоград, проезд 4806, д.5
Поступила в редакцию
2008 г.
1
Исследованы свойства комплексов Уиллера сложной природы Ps  Ex (позитронийэкситон), могущие образовываться при облучении позитронами полупроводников и ионных
кристаллов при низких температурах в условиях оптической накачки экситонами. Энергия
связи таких и более сложных систем в отношении распада на Ps и Ex и/или Ex 
превышает, по крайней мере, 0,1 эВ, а время жизни относительно двух квантовой
самоаннигиляции  2  5,02  10 10  c3
с ( c
- феноменологический параметр метода
эффективной массы). Оценки времен жиэни  2 и  2F (полные времена жизни комплексов
Ps  Ex с учетом аннигиляции позитронов на валентных электронах) позволили сделать
заключение о том, что комплексы Ps  Ex возможно детектировать в ряде окисных
полупроводников, сульфиде цинка, а также в щелочно-галоидных кристаллах. В то же время
в кремнии, арсениде галлия и других полупроводниках A3 B 5 , A2 B 6 наблюдение этих
комплексов маловероятно.
Проблема комплексов Уиллера сложной природы Ps  Ex [1] в полупроводниках и
ионных кристаллах (например, состава e2 e  и еще более сложных составов), как
локализованных, так и делокализованных, - предмет ряда теоретических работ [2-15]. Анализ
энергий комплексов Уиллера в приближении метода эффективной массы (м.э.м) позволил
сделать заключение об их динамической стабильности в довольно широком температурном
интервале.
Особый
интерес
представляют
делокализованные
комплексы
Ps  Ex
(позитроний- экситон) и Ps  Ex  (позитроний-ионы экситона), могущие образовываться при
облучении позитронами полупроводников и ионных кристаллов при низких температурах в
условиях оптической накачки экситонами. Данное сообщение посвящено выяснению
1
особенностей существования и распадов, включая и аннигиляционные распады, комплексов
Ps  Ex в различных полупроводниках и ионных кристаллах.
Комплексы Уиллера Ps  Ex , включающие в свой состав два электрона, позитрон и
дырку, являются как аналогами молекул позитрония ( Ps 2 ) [16,17], так и аналогами молекул
экситона ( Ex2 ) [18-20]. Если принять эффективные массы электрона ( m n ), позитрона ( m p ) и
дырки ( mh ) равными друг другу, то этот комплекс, согласно Хиллу [16], можно
рассматривать как модель молекулы из атомов позитрония, в котором каждый атом Ps
действует как электрический диполь конечной длины, что приводит к притяжению между
диполями.
Уравнение Шредингера, описывающее относительное движение в такой, имеет
известный вид
  2  1 d  2 d 

r
  V (r ) | E |R(r )  0 ,


2
 2  r dr  dr 

(1)
где  - «приведенная» масса двух точечных дмполей, V  2 p 2 / r 3 , p - дипольный момент,
| E | - энергия связи молекулы. Уравнение (1) дополняется граничными условиями
R(0)  0; R()  0
(2)
Отметим, что первое граничное условие в (2) определяет взаимодействие аннигилирующих
пар, а второе – дает связанные состояния. Вводятся новые переменные

2
 Kr;
2

2  4 p 2  


 2   2 
(3)
Тогда уравнение Шредингера для комплекса Ps  Ex запишется в виде
 d2

2 d  
 3  1 R(  )  0
 2 
 dr  

 d
(4)
Решение этого уравнения с граничными условиями вида (2) имеет вид
2
 

1
R(  )  exp      a k  k 
 k
 

Коэффициенты
ak
и
показатель
экспоненты
k
(5)
определяются
рекуррентным
соотношением
2(k  2)ak 3  k (k  3)ak  2  {  2(k  1)]ak 1  ak  0 ,
Причем при
k 
a2  a3  a1  0
или
ak  0
при
(6)
k   . С учетом этого
обстоятельства Хилл [16] численным методом решил уравнение (6) и нашел значение  в
(3), соответствующее связанному состоянию, которое зависит от  и  , а следовательно, и
от радиуса каждого радиуса Ps . В качестве  была выбрана приведенная масса двух атомов
Ps , каждый из которых имеет массу 2mn . Этот случай, по существу, соответствует
приближению точечных диполей. Расчет по Хиллу дает для радиусов Ex и Ps 0,106 нм,
значение «радиуса» молекулы Ps  Ex 0,175 нм и энергию связи | E | 0,055 эВ, что по
порядку величины согласуется с расчетом Шармы [17]( | E | 0,948 эВ), Оре [21] ( | E | 0,135
эВ) и Оре и Хиллерааса [22] ( | E | 0,11 эВ). Далее из расчетов Липника [23] следует, что
время жизни экситона при 1 – 4 К (как раз в этом температурном интервале Хейнес [18]
наблюдал существование молекул Ex2 ) имеет порядок 10 3 с в отношении распада на
электрон и дырку. С другой стороны , пара - Ps имеет время жизни 1,25  1010 с в отношении
двухквантовой аннигиляции, что доказывает динамическую стабильность самого Ps ,
входящего в состав комплекса Ps  Ex . Вопрос о динамической стабильности самого
комплекса Ps  Ex также решается положительным образом, если учесть результат Хейнеса
[18] о существовании релаксированного состояния молекулы Ex2 .
Отметим некоторые другие случаи, которые могут
встретиться для
условий
существования комплексов Ps  Ex . Это, во-первых, mh ~ m p и mh  mn , m p  mn . Такого
рода системы ближе по своим свойствам молекуле водорода в приближении м.э.м. В другом
случае
mn  mh , mn  m p
имеем
случай
аналога
молекулы
антиводорода
Ее
характеристики примерно те же, что и молекулы водорода в приближении м.э.м., за
исключением аннигиляционных характеристик. Более общий случай mn  mh  m p может
быть рассмотрен в рамках, например, вариационных методов [20,21]. При этом полученные в
[2,3] результаты не отличаются существенно от приведенных выше.
3
Важными характеристиками систем Ps  Ex являются аннигиляционные двух- и
трехквантовые распады, также процесс оптической аннигиляции электрона и дырки,
входящих в состав этого комплекса. Для процесса двухквантовой аннигиляции комплекса
Ps  Ex может быть использован результат Ферранте [24] по расчету этого процесса в
комплексе Уиллера состава e2 e 
w2   J ( P )d 3 P 
1
 (e  e  e  ) 1
 ( Ps  Ex)
wPs 3
 wPs 3
 
2
 c  (e e ) 2
 c  (e  e  )
(7)
где
wPs  (2 ) 3 | A(m , m) | 2  (e  ' e  )
(8)
- хорошо известное значение скорости аннигиляции Ps из основного состояния [2,24], J (P )
- амплитуда вероятности аннигиляции [24],  (e  e  ) =0,0398 a 0 , a 0 - радиус Бора,  (e e  e  )
- трехчастичная плотность частиц в комплексе Ps  Ex . Расчет по Ферранте [24] дает время
жизни позитрона в комплексе Ps  Ex относительно двухквантовой аннигиляции
 2  5,02  10 10  c3 , с
(9)
где
 c  m / 2
(10)
Здесь   mn m p /( mn  m p ) - приведенная масса аннигилирующей электронно-позитронной
пары,  - диэлектрическая проницаемость. Аналогичный расчет по Ферранте [24] дает время
жизни позитрона в комплексе Ps  Ex относительно трехквантовой аннигиляции
 2  5,066  10 7  c3 , с
Обсудим
возможность
экспериментального
наблюдения
(11)
комплексов
Ps  Ex
в
различных полупроводниковых системах и ионных кристаллах. Вероятность образования
4
комплексов Ps  Ex (скорость) может быть оценена либо по методу Ферранте Джераситано
[25], либо исходя из стандартной формулы
kW   W N Ex v
(12)
Здесь  W - сечение образования комплекса Ps  Ex , N Ex - концентрация экситонов, v скорость термализованного Ps . Исследования [25] показали, что  W близко по порядку
величины площади сечения экситона 10 14  10 13 см2. Так как v  10 6 см/с, то kW ~ 10 7 N Ex
и, таким образом, при концентрации экситонов 1016  1017 величина kW ~ 10 9  1010 с-1. Эта
величина сопоставима по порядку величины с вероятностями аннигиляции 10 9  1010 с-1 в
различных веществах, и, таким образом, комплексы Уиллера Ps  Ex можно наблюдать.
Приведем расчеты времен жизни позитронов по формулам (9), (11) для кремния, ряда
окисных полупроводников, сульфида цинка и щелочно-галоидного кристалла KI . В
кремнии
время
жизни
 2  7,9  10 5 с;
время
жизни,
обязанное
аннигиляции
Брандта_Райнхаймера [26] на валентных электронах,  B  R  2.45  10 10 с. Иная ситуация
свойственна окисным полупроводникам MgO, Cu2O, ZnO, ZnS , а также щелочно-галоидным
кристаллам. Оценки для окисных полупроводников на примере MgO дают следующие
порядки величин  2  4  10 9 с, в то время как время жизни позитрона, входящего в состав
комплекса Ps  Ex , обязанное pick  off - аннигиляции [27], равно примерно  p  4,46  10 9
с. Отсюда нашли полное время жизни позитрона в комплексе Ps  Ex :  tot  2,11  10 9 с,
вероятность аннигиляции позитрона внутри комплекса PW ~ 0,51 . Такие же порядки этих
величин свойственны Cu2O, ZnO, ZnS . Аналогичные оценки для KI дают  2  9,94  10 10 с,
 p  6,6  10 9 с, так что  tot  8,6  10 10 с, а PW ~ 0,86 . Примерно такого же порядка величины
получаются для времен жизни и для других щелочно-галоидных кристаллов.
Таким образом, экспериментальное наблюдение комплексов Уиллера Ps  Ex в кремнии
– событие маловероятное, в то время как в ряде окисных полупроводников, сульфиде цинка
и щелочно0галоидных кристаллах наблюдение этих комплексов кажется вполне возможным\
Отметим в заключение, что оптическая аннигиляция в коплексах Ps  Ex [2] должна
приводить к некоторому уменьшению средних полных времен жизни комплексов Уилера
Ps  Ex в силу процесса Ps  Ex  оптические кванты + атом Ps . Рассмотрение этого
процесса представляет важную физическую задачу.
5
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Wheeler J. A. Polyelectron systems // Ann. N.Y. Acad. Sci. 1946. Vol. 48, № 1. P. 219 - 226.
2. Прокопьев Е.П. Введение в теорию позитронных процессов в полупроводниках и
ионных кристаллах. М., 1979. 384 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-2837. МРС
ВИМИ “Техника, технология, экономика”. №27. 1980. Сер.”ЭР”.
3. Прокопьев Е.П. Исследования в области физики медленных позитронов. Позитронная
аннигиляция - новый метод изучения строения вещества. М., 1986. 86 с. - Деп. в
ЦНИИ “Электроника”. Р-4367. Сб. реф. НИОКР, обзоров, переводов и деп. рукописей.
Сер.”ИМ”. №12. 1987.
4. Арифов П.У., Арутюнов Н.Ю., Прокопьев Е.П. и др. Квантовые свойства атомов и
ионов и позитронная диагностика. Ташкент: ФАН, 1975. 242 с.
5. Арефьев К.П., Прокопьев Е.П. О полиэлектронных системах Уилера в дефектных
кристаллах // Оптика и спектроскопия. 1975. Т.39. С.998-999.
6. Прокопьев Е.П. Комплексы Уилера в полупроводниках. М., 1979. 12 с. - Деп. в ЦНИИ
“Электроника”. Р-2757. МРС ВИМИ “Техника, технология, экономика”. №28. 1979.
Сер. “ЭР”.
7. Прокопьев
Е.П.
Особенности
позитронной
спектроскопии
широкозонных
полупроводников // Тезисы докладов “3 Всесоюзное совещание по широкозонным
полупроводникам”. Л.: Изд-во ЛЭТИ, 1978. С.32.
8. Мокрушин А.Д., Прокопьев Е.П. Влияние Оже-процессов на аннигиляционный
распад комплексов Уилера в полупроводниках // Тезисы докладов “30 Совещание по
ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра”. Л.: Наука, 1980. С.556.
9. Прокопьев Е.П. Особенности позитронной спектроскопии полупроводников //
Проблемы физики и технологии широкозонных полупроводников / Под ред. Вавилова
В.С.,
Осипьяна
Ю.А.
(2-е
Всесоюзное
совещание
по
широкозонным
полупроводникам. Ленинград, 1979”. Л.: ФТИ им. А.Ф. Иоффе. 1979). Л.: ЛИЯФ,
1979. С.265-269.
10. Арефьев К.П., Прокопьев Е.П., Нурмагамбетов С.Б. Комплексы Уилера в кристаллах
// Известия вузов. Физика. 1981. №4. С.16-17.
6
11. Арефьев К.П., Воробьев С.А., Прокопьев Е.П. Позитроника в радиационном
материаловедении ионных структур и полупроводников. М.: Энергоатомиздат, 1983.
88 с.
12. Прокопьев
Е.П.,
Кузнецов
Ю.Н.,
Хашимов
Ф.Р.
Основы
позитроники
полупроводников. М.,1976. 343 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-2073.
РИ.77.06.3412.
13. Варисов А.З., Арефьев К.П., Воробьев А.А., Кузнецов Ю.Н., Прокопьев Е.П.
Позитроны в конденсированных средах. М., 1977. 489 с. - Деп. в
“Электроника”.
ЦНИИ
Р-2317. Сб. ВИМИ “ Военная техника и экономика”. Сер.
общетехническая. №9. 1978.
14. Малоян А.Г., Прокопьев Е.П. Образование и распад позитронных состояний в
полупроводниках // В сб.: Прикладная ядерная спектроскопия. Л.: Энергоатомиздат,
1984. Т.13. С.87-89.
15. Малоян А.Г., Прокопьев Е.П. Рассеяние позитронов на точечных и линейных
дефектах в полупроводниках. Время термализации позитронов при низких
температурах // В сб.: Прикладная ядерная спектроскопия. Л.: Энергоатомиздат, 1984.
Т.13. С.82-84.
16. Hill C.T. // Nuovo Cimento. 1972. V.10B. №2. P.511.
17. Sharma R.R. // Phys. Rev. 1968. V.171. №1. P.36.
18. Haynes J.R. // Phys. Rev. Letters. 1966. V.16. №7. P.860.
19. Akimoto O., Hanamura E. // J. Phys. Soc. Japan. 1972. V.33. №5. P.1537.
20. Akimoto O.. // J. Phys. Soc. Japan. 1973. V.35. №3. P.973.
21. Ore A. // Phys. Rev. 1947. V.71. №1. P.913.
22. Hylleraas E.A., Ore A. // Phys. Rev. 1947. V.71. №8. P.493.
23. Липник А.А. // Физика твердого тела. Т.1. М.;Л.: 1959. С.36.
24. Ferrante G. // Phys. Rev. 1968. V.170. №1. P.76.
25. Ferrante G., Geracitano R. // Phys. Rev. 1969. V.182. №1. P.215.
26. Brandt W., Reinheimer J. // Phys. Rev. B. 1970. V. 8. № 3. P.3104.
27. Bertolaccini M., Bisi A., Gambarini G., Zappa L. // J. Phys. C: Solid State Phys. 1971. V.4.
№2. P.734.
7
8