Генерация оптических гармоник в нелинейных кристаллах

1
Генерация оптических гармоник в нелинейных кристаллах
Создание в начале 60-х годов ХХ века мощных источников когерентного
оптического излучения (лазеров или оптических квантовых генераторов (ОКГ)) открыло
огромное количество научных и технических возможностей. Среди них особое место
занимает целая область физики – нелинейная оптика.
В «долазерный» период своего развития оптика имела дело с такими явлениями, как
поглощение света веществом, отражение его от границ раздела сред, рассеяние излучения
на различных неоднородностях, интерференционные и дифракционные эффекты и т.д.
Главными факторами, определяющими характеристики этих процессов, являлись частота
и поляризация световой волны. Такой ее параметр как амплитуда в подавляющем
большинстве оптических эффектов не влиял на характер явления. Количественные, а тем
более качественные результаты экспериментов, проводимых с нелазерными источниками
света, не зависели от интенсивности излучения, какие бы максимально мощные
излучатели не использовались.
Здесь и далее под интенсивностью, или плотностью потока, будем понимать
величину
I=P/S
1)
где Р – мощность излучения, а S – площадь поперечного сечения луча.
Лазеры способны обеспечить интенсивности света до 108 – 1011 Вт/см2, что в 109 –
10
10 раз выше, чем интенсивностей достигаемых обычными источниками. Эксперименты с
такими плотностями потока световых волн привели к открытию новых черт у уже
известных оптических явлений, например в рассеянии света на внутримолекулярных
колебаниях (комбинационное рассеяние), и в рассеянии света на акустических волнах
(рассеяние Мандельштама-Бриллюэна). Однако самое главное, эти эксперименты
обнаружили целый ряд совершенно новых оптических явлений не известных ранее в
«долазерной» оптике – это генерация суммарных и разностных частот в оптическом
диапазоне (синонимы: параметрическое преобразование частоты вверх или вниз, ап- или
даун-конверсия), самофокусировка и самодифракция света, просветление или затемнение
оптической среды и др.
Оптические эффекты, характер которых зависит от интенсивности излучения,
называются нелинейными, а область оптики, изучающую такие явления, - оптику мощных
световых потоков, называют нелинейной оптикой. Оптику же слабых световых потоков, в
которой уровень интенсивностей несущественен, называют линейной оптикой.
Практическим результатом исследований генерации суммарных частот явилось
создание высокоэффективных (с КПД более 50%) удвоителей частоты лазерного
излучения и каскадных умножителей на третью, четвертую, пятую и более высокие
гармоники, которые находят широкое применение в самых разных областях науки и
техники.
Целью данной лабораторной работы является ознакомление с физическими основами
этих процессов.
1. Нелинейная поляризация.
Эффект генерации суммарных частот заключается в том, что при поступлении в
среду излучений на частотах 1 и 2 на выходе возникает электромагнитная волна с
частотой 3 .
1 + 2 = 3
2)
Если
1 = 2 = , т.е. в среду поступает волны одной частоты, то излучение на
суммарной частоте является их второй гармоникой
 +  = 2
3)
2
Рассмотрим причину появления этого эффекта. Взаимодействие световой волны с
веществом на классическом языке описывается вектором поляризации
Р. Эта
поляризация, вообще говоря, является некоторой функцией Р = f(Е) напряженности
электрического поля Е световой волны. В приближении соответствующем области
линейной оптики поляризация связана с напряженностью поля Е линейно
Р = Е
4)
Такое приближение достаточно хорошо работает для не очень высоких значений Е, т.е.
для интенсивностей обеспечиваемых обычными, не лазерными источниками света даже
самыми мощными. При воздействии на среду лазерного излучения с достаточно высокой
плотностью потока соотношение 4) может уже не выполняться. Если отличие связи
поляризации Р и поля Е от линейной не слишком велико (а именно так обстоит дело
даже в сильных лазерных полях), то функцию Р = f(Е) можно представить в виде ряда
Р =  Е + ЕЕ + ЕЕЕ + …
5)
Первый член его является линейной, а остальные - нелинейной составляющей
поляризации. Отношение каждого последующего члена ряда к предыдущему  1/Еампл ,
т.е. последующие члены ряда быстро уменьшаются. Переход от линейной связи Р = Е к
нелинейной заставляет пересмотреть все основные аспекты взаимодействия светового
излучения с веществом.
Величину  и  называют эффективной нелинейной поляризуемостью среды.
Следует отметить, что запись разложения 5) в достаточной степени условна, т.к. величины
,  и , вообще говоря, являются тензорами соответственно 2-го, 3-го и т.д. рангов.
Появление второй гармоники связано с квадратичным членом ЕЕ в разложении 5)
поляризации Р по степеням электрического поля световой волны. Если в среду входит
гармоническая световая волна вида Е = Аcos(t – kz), то в силу 5) переизлученное поле в
среде будет содержать не только частоту , но и ее гармоники на частотах 2, 3 и т.д..
Действительно, второй член ряда 5) можно представить в виде
Е2 = 0,5А2 + 0,5А2cos2(t – kz)
6)
Второй член в выражении 6) описывает переизлученное электроном поле на частоте
2 второй гармоники падающей волны. Величину  (тензор третьего ранга) называют
квадратичной нелинейной поляризуемостью вещества. Необходимым условием генерации
второй гармоники (ГВГ) является отличие  от нуля. Это осуществляется в
анизотропных средах не имеющих центра симметрии. Действительно, если вещество
изотропно, или имеет центр симметрии, то при изменении направления приложенного
электрического поля Е поляризация Р должна менять знак. Чтобы удовлетворить этому
требованию, члены, содержащие четные степени в разложении 5), должны отсутствовать,
т.е. величина  должна быть равной нулю. Кроме того, конечно, в среде должно
отсутствовать поглощение для всех взаимодействующих волн.
2. Условие фазового синхронизма.
Генерация излучения на суммарной (или разностной) частоте происходит наиболее
эффективно, если волна с частотой 3, приходящая к данному элементу объема от
предшествующих элементов, находится в нужной фазе с излучением на этой же частоте,
которое порождается в этом элементе объема. Интенсивность генерации в таком случае
возрастает на несколько порядков, поскольку ее накопление происходит по всей длине
нелинейной среды. Такое благоприятное соотношение фаз реализуется, если для волновых
векторов выполняется равенство
k1 + k2 = k3
7)
3
Выражение 7) называют условием фазового (волнового, пространственного)
синхронизма.
Легко заметить, что для взаимодействующих квантов уравнения 1) и 7) означают
выполнение законов сохранения энергии Е =  и импульса р = k.
Условие фазового синхронизма может выполняться для волн с различными
поляризациями при определенных направлениях распространения их в анизотропных
кристаллах. Возникновение его удобно иллюстрировать при помощи поверхностей
волновых векторов в отрицательном одноосном кристалле (практически наиболее важный
случай). На Рис.1 показаны сечения таких поверхностей плоскостью XZ, когда ось Z
параллельна оптической оси С. Пусть в процессе 1 + 2 = 3 волны с частотами 1 и
2 имеют линейную поляризацию и распространяются в кристалле как обыкновенные
волны, т.е. вектора напряженности электрического поля волн Е1,2 ортогональны оси С. Для
выполнения условия синхронизма в отрицательном кристалле волна 3 должна
обязательно быть необыкновенной, т.е. линейно поляризованной, с вектором Е3 лежащим
в плоскости проведенной через ось С и ортогональным векторам Е1,2. Такой тип
взаимодействия называется - оое.
Построим, прежде всего, поверхность волнового вектора k1 (сфера) и зафиксируем
какое-либо его направление. Взяв конец этого вектора за начало координат новой системы
с осями параллельными исходной, построим поверхность для вектора k2 (также сфера).
Наконец, построим в исходной системе поверхность вектора k3 (эллипсоид вращения).
4
В зависимости от угла 1 возможны различные ситуации. Пока он достаточно
мал (случай Рис.1а), k3 > | k1 + k2 | при любом направлении k2 ввиду нормальной
дисперсии в области прозрачности (n30 > n1,2 0). Однако, вследствие искривления
поверхности k3 при достаточно большом 1 касание поверхностей k2 и k3 (случай
Рис.1б), если, конечно, степень анизотропии достаточно велика. Для точки касания
треугольник векторов k1,2,3 замыкается, и условие 7) выполняется. При дальнейшем
увеличении 1 касание сменяется пересечением в двух точках А и В (Рис.1в).В этом случае
говорят о критичном векторном синхронизме, а в случае Рис.1б некритичном
(касательном). Вблизи него существует коллинеарный (одномерный) критичный
синхронизм, показанный на Рис.1г.
В случае генерации гармоник обычно применяют этот вид синхронизма, причем в
некоторых кристаллах возможно при определенных условиях реализовать синхронизм в
направлении 1 = 90о, который в этой геометрии уже будет является касательным и
поэтому менее зависящим от угловых расстроек кристалла, расходимости лазерных
пучков и т.д.
Кроме генерации гармоник параметрическое преобразование частот 1 + 2 = 3
применяется для детектирования инфракрасного ИК излучения. Например, в нелинейном
кристалле ИК сигнал с частотой 2 можно смешать со вспомогательным излучением
видимого диапазона 1, которое обычно называют накачкой, при этом волна на
суммарной частоте 3 также принадлежит видимой области спектра. Она может быть
отфильтрована от накачки и сигнала и зарегистрирована обычными приемниками и
анализаторами видимого диапазона, которые имеют значительные преимущества перед их
аналогами в ИК области. При наложении некоторых, не очень жестких, ограничений на
качество излучения накачки (расходимость, монохроматичность), излучение на суммарной
частоте сохраняет информацию заложенную в пространственно-угловой, спектральной и
временной структуре сигнала, т.е. возможно создание ИК визиров, спектрометров и
фотохронографов с предельными параметрами лучших приборов видимой области
спектра.
3. Генерация второй оптической гармоники (ГВГ).
Как уже упоминалось, ГВГ есть частный случай для взаимодействия вида 2) когда
1 = 2 = . Условие критичного коллинеарного синхронизма можно записать так
k + k = k2
8)
где k,2 – есть модули векторов k,2. Величина k называется волновым числом. Если
волна распространяется в среде с показателем преломления n, то k = 2n / . Учитывая это
из 8) получим n + n = 2n2, т.е. для выполнения синхронизма при ГВГ необходимо
чтобы в нелинейной среде
n = n2
9)
В некоторых оптически анизотропных кристаллах можно выбрать такое направление
распространения, для которого показатель преломления, например для обыкновенного
луча основной частоты, равен показателю преломления необыкновенного луча второй
гармоники. На Рис.2 схематически показано сечение поверхностей показателей
преломления для отрицательного одноосного кристалла (оптическая ось обозначена через
С). Для него на данной фиксированной частоте
nе < nо. Текущие значения
необыкновенных показателей преломления (при произвольном угле  между волновым
вектором и оптической осью кристалла) мы будем обозначать индексом «е» вверху – nе.
Как видно из Рис.2,
nie = nie |  = 90
nio = nie |  = 0
i = 1, 2
5
Существует целый ряд кристаллов, не обладающих центром симметрии, для
которых выполняется равенство n1o = ne()2 при распространении волн с частотами
соответственно  и 2 под некоторым углом с к оптической оси кристалла, как
показано на Рис.2. Следовательно, по этому направлению выполняется условие
синхронизма 9).
Зная главные значения показателей преломления n1o, n2o, n2e, можно рассчитать угол
синхронизма с. Поскольку сечение поверхности показателей преломления одноосного
кристалла плоскостью x’C (см. Рис.2) представляет собой окружность и эллипс, то имеет
место равенство
n1o()  n1o
n 2e
n2e() =
1   22 cos 2 
10)
где 2 = 1 (n 2e / n 2o ) 2 - эксцентриситет эллипса.
Подставляя 10) в условие синхронизма 9), получаем для взаимодействия оое
cos 
2
ooe
c
1  n
 2 1   2 e
 2   n 2o



2



11)
Итак, в этом случае две линейно поляризованные волны основного излучения с
совпадающими плоскостями поляризации (обыкновенные) взаимодействуют с
ортогонально им линейно поляризованной (необыкновенной) волной второй гармоники.
Для многих нелинейных оптических кристаллов оказывается возможной синхронная
ГВГ при взаимодействии обыкновенной и необыкновенной волн основного излучения с
необыкновенной волной второй гармоники, т.е. взаимодействие оее. Условие
коллинеарного фазового синхронизма в этом случае имеет вид
k1о + k1е = k2е
Откуда
12)
6
(n1o + n1e)  2 = n2e
13)
и угол синхронизма с достаточной степенью точности равен
cos 2  coee  2
n1o  n1e  / 2  n 2e
n 2 e  22  n1e  12 / 2
14)
Несколько упрощая реальную ситуацию, можно сказать что направление
синхронизма в кристалле характеризуется некоторой, достаточно малой, угловой
шириной, которую можно представить как с , где  - угол расстройки, т.е. по
направлениям  +  и  -  синхронное взаимодействие уже отсутствует. Обычно
угловая ширина синхронизма 2 составляет несколько минут. Кроме того, условие
фазового синхронизма определяет некоторый максимальный частотный интервал ()
для взаимодействующих волн. Характерная полоса взаимодействующих частот, или
требуемая монохроматичность исходных волн, обычно не превышает нескольких
ангстрем.
Отсюда вытекают требования к лазерному излучению на основной частоте расходимость должна быть меньше угловой ширины синхронизма, а его
монохроматичность не больше частотной ширины. В противном случае в
параметрическом процессе сложения частот будет участвовать не вся мощность лазерного
луча.
Интенсивность излучения второй гармоники при точной настройке на синхронизм
пропорциональна квадрату интенсивности основной частоты и
квадрату длины
нелинейного кристалла
I2 = k (I)2 l2
15)
Коэффициент
k = k( , i, ni) характеризует «качество» нелинейного оптического
кристалла. Он зависит от эффективной нелинейной поляризуемости среды  (см.
разложение 5)), от частот взаимодействующих волн
i, от показателей преломления
среды ni и т.д.
4. Нелинейные материалы и экспериментальная установка.
В задаче применяются два нелинейных оптических кристалла. Первым является
дигидрофосфат калия КН2РО4 (техническое название - КДП) - это одноосный,
отрицательный пьезокристалл. Класс симметрии42m. Диапазон прозрачности 0,2-1,5 мкм.
Дисперсионные зависимости n() (формулы Селмейера) имеют вид
КДП и АДП ( NH4H2PO4 ) - первые кристаллы, в которых была получена синхронная
ГВГ. Отработаны методики выращивания их из водных растворов, что позволяет получить
монокристаллы высокого оптического качества объемом до нескольких кубических
дециметров. КДП обладает высокой лучевой прочностью, очень низким уровнем
поглощения в области прозрачности и слабой температурной зависимостью n(T)
показателя преломления. Благодаря этим свойствам КДП применяется в качестве
умножителя частоты греющего излучения в крупных лазерных термоядерных установках,
где переход в коротковолновую часть спектра улучшают условия нагрева мишени.
7
Эффективность преобразования во вторую гармонику для уровня интенсивностей
излучения таких устройств достигает 60%.
К недостаткам КДП следует отнести его гигроскопичность, что требует принятия при
работе с ним соответствующих мер.
Вторым применяющимся в работе кристаллом является ниобат лития LiNbO3, также
одноосный, отрицательный кристалл. Класс симметрии 3m. Диапазон прозрачности
0,4–5 мкм. Показатели преломления этого кристалла существенно зависят еще и от
температуры n(,T), поэтому дисперсионные зависимости для него имеют вид
Этот кристалл выращивают методом вытягивания из расплава, он стоек к влаге, но
его размеры с требуемым оптическим качеством существенно меньше, чем у КДП. Лучевая
прочность не уступает последнему. Коэффициент «качества» k( , i ,ni ) ниобата (см. 15))
в 5-8 раз выше, чем у КДП, но температурная зависимость показателя преломления и
несколько более высокий уровень поглощения в области прозрачности приводят к
нарушению условия фазового синхронизма 9) из-за быстрого разогрева кристалла при
действии на него излучения с предельно высокой интенсивностью, например такого как
излучение лазерных термоядерных установок.
Вместе с тем, благодаря этой температурной зависимости, ниобат лития позволяет
реализовать выгодный 90 касательный синхронизм ГВГ для излучения с длиной волны
около 1мкм при термостатировании его при температурах 70-90С.
ВНИМАНИЕ. Все нелинейные кристаллы помещены в специальные контейнеры из
органического стекла, на которых указано направление оптической оси. При работе с
нелинейными кристаллами категорически запрещается касаться чем-либо их
поверхностей.
В качестве генератора основного излучения в работе используется импульсный
твердотельный лазер на кристалле иттрий-алюминиевого граната легированного неодимом
(YAG : Nd3+). Источником лазерного излучения являются ионы неодима. Длина волны
1,064мкм – это ближний инфракрасный (ИК) диапазон спектра, длительность импульса
генерации 15нс – это т.н. режим гигантских импульсов, который реализует максимально
возможную мощность, а, следовательно, и интенсивность (см. формулу 1))
взаимодействующих лучей. Излучение имеет линейную поляризацию в горизонтальной
плоскости. Гранатовый лазер может работать с частотой повторения импульсов до 50Гц,
что облегчает настройку на синхронизм нелинейных кристаллов.
ВНИМАНИЕ. Прямое и зеркально отраженное излучение гранатового лазера и его
гармоник представляет опасность для зрения! Включать этот лазер разрешается
только в присутствии и по указанию преподавателя!
Экспериментальная установка включает в себя оптическую скамью, на которой
размещаются излучатель вспомогательного гелий-неонового лазера для юстировки
системы, излучатель гранатового лазера и рейтеры с юстировочными столиками для
нелинейных кристаллов, держателями для светофильтров и приемной головкой измерителя
энергии лазерного излучения ИМО-2.
Упражнение 1. Ознакомление с работой лазера на иттрий-алюминиевом гранате.
Включить лазеры и измеритель энергии излучения ИМО-2 по указанию
преподавателя. Проверить совпадение направления распространения лучей гелийнеонового и гранатового лазеров. Установить приемную головку ИМО-2 по лучу
юстировочного лазера на расстоянии не менее 1м от гранатового излучателя, и, установив
8
на выходе его фильтр ИКС-1 для отсечки излучения лампы накачки и флуоресценции
граната, измерить энергию одиночных лазерных импульсов при различных напряжениях на
накопительных конденсаторах. Конденсаторы разряжаются через импульсную лампувспышку, которая освещает кристалл граната, обеспечивая его накачку и следовательно
лазерную генерацию. Начинать необходимо с 950В, уменьшая напряжение через 50В. Для
каждого уровня накачки лазера снять 3-5 измерений. Определить напряжение, при котором
генерация лазера срывается (возникает). Учитывая, что запасенная энергия конденсатора
W=CU2/2 и что в сам кристалл граната энергии вкладывается примерно в три раза меньше
электрической, определить уровень пороговой накачки кристалла граната и его кпд.
Емкость накопительных конденсаторов С = 75мкФ.
Упражнение 2. Получение генерации второй гармоники.
Выставить уровень накачки гранатового лазера 900В. Установить рядом с лазером
рейтер с юстировочным столиком. Установить перед головкой ИМО-2 экран из белой
бумаги.
В качестве удвоителя частоты используется кристалл КДП. Он вырезан вдоль
направления синхронизма для взаимодействия оое и помещен в контейнер из
органического стекла. На контейнере риской обозначено примерное положение оптической
оси. Контейнер необходимо закрепить на юстировочном столике вдоль луча гелийнеонового лазера, предварительно сняв светофильтр ИКС-1, так чтобы горизонтально
поляризованный луч основного излучения проходил сквозь кристалл как обыкновенный,
т.е. вектор напряженности электрического поля световой волны Е должно быть
ортогонален оптической оси.
Вернуть на место светофильтр ИКС-1. Поворачивая юстировочным винтом контейнер
с кристаллом на небольшие углы в плоскости оптической оси перпендикулярной
поляризации основного излучения, наблюдать визуально на экране зеленое пятно от
излучения второй гармоники (длина волны – 0,532мкм). Максимальная яркость его
соответствует настройке на фазовый синхронизм. Поляризация второй гармоники будет
ортогональна поляризации исходного луча, т.е. вектор Е световой волны ориентирован
вертикально.
Установив после удвоителя фильтр СЗС-22, для отсечки основного излучения, и убрав
экран, измерить энергию второй гармоники. Зная энергию основного излучения из
упражнения 1, найти в процентах эффективность параметрического преобразования.
Заменив фильтр СЗС-22 на ИКС-1 измерить энергию остаточного не
преобразованного основного излучения.
Такие же операции проделать с кристаллом ниобата лития.
Учитывая, что длина кристалла КДП 40мм, а ниобата лития 15мм, сравнить их
коэффициенты «качества» (см. выражение 15) ).
Упражнение 3. Генерация третьей гармоники.
Третью гармонику излучения гранатового лазера с неодимом можно получить при
сложении в нелинейном оптическом кристалле остаточного после ГВГ основного
излучения с собственной второй гармоникой, т.е. реализовать параметрическое
преобразование частот вида
 + 2 = 3
Здесь удобно применить коллинеарный синхронизм по схеме, представленной на
Рис.1г. Однако отличием будет то, что лучи с частотами  и 2 выходящие из нелинейного
удвоителя ортогонально поляризованы, поэтому взаимодействие в кристалле генератора
третьей гармоники должно быть типа оее либо еое в зависимости от того обыкновенной
или необыкновенной волной является в этом кристалле излучение основной частоты.
В работе используется кристалл КДП, т.к. третья гармоника граната с неодимом
(длина волны 0,355мкм) лежит уже в ультрафиолетовом (УФ) диапазоне, а ниобат лития
в этой области спектра непрозрачен.
9
Для получения генерации с частотой 3 после удвоителя с ниобатом лития надо
установить второй рейтер с юстировочным столиком. После него поставить светофильтр
УФС-1 для устранения исходных излучений. Перед головкой ИМО-2 поместить экран из
отбеленой бумаги, она хорошо флуоресцирует в синей области спектра под действием УФ
излучения, и будет служить индикатором появления третьей гармоники.
Кристалл КДП вырезан вдоль направления синхронизма для взаимодействия еое, угол
с = 58. Положение оптической оси обозначено на контейнере кристалла. Его необходимо
закрепить на столике вдоль луча юстировочного лазера так, чтобы луч второй гармоники с
вертикальной поляризацией проходил в кристалле как обыкновенный, при этом луч
основной частоты автоматически будет необыкновенным.
Настройку на синхронизм проводить поворотом кристалла в плоскости оптической
оси перпендикулярной направлению поляризации второй гармоники. Максимальная
яркость флуоресценции бумажного экрана будет наблюдаться при точной настройке на
синхронизм.
Упражнение 4. Генерация четвертой гармоники.
Для этой цели используют удвоение частоты уже полученной второй гармоники.
Параметрическое преобразование происходит в кристалле КДП по типу оое совершенно
аналогично упражнению 2. Угол синхронизма с = 78.
С юстировочного столика надо снять контейнер с генератором третьей гармоники и
закрепить контейнер с кристаллом для четвертой, так чтобы волна второй гармоники,
являющейся здесь основной, проходила в кристалле как обыкновенная. Настройка на
синхронизм проводится как в упражнении 2. После кристалла необходимо установить
светофильтр УФС-1, а излучение четвертой гармоники с длиной волны 0,266мкм
наблюдать по флуоресценции экрана из отбеленной бумаги расположенного вблизи
приемной головки ИМО-2.
При сдаче работы должны быть представлены обработанные результаты измерений,
расчеты, требуемые в упражнениях и дополнительные по указанию преподавателя.