Time-resolved photoluminescence of “small” and “large” GaN/AlN

УНРЦ МПГУ, Москва, февраль 2010
Молекулярно-лучевая
эпитаксия и люминесценция
GaN/AlN квантовых точек
К.С. Журавлев
Институт Физики Полупроводников СО РАН,
Новосибирск, Россия
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
План выступления
Информация о лаборатории МЛЭ
материалов типа А3В5
МЛЭ GaN квантовых точек в матрице AlN
Фотолюминесценция GaN/AlN КТ
Заключение
2
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Лаборатория МЛЭ материалов типа А3В5
Riber-32P
Compact 21T
20
40,00
30,00
20,00
10,00
00
36
00
28
00
20
00
12
40
0
0,00
Defect density
14,00
12,00
10,00
8,00
6,00
4,00
2,00
0,00
GaA
0
50,00
Riber-32P CBE
Defect density
3
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Методы эпитаксии III-нитридных
гетероструктур
Молекулярно-лучевая
эпитаксия
 Аммиачная МЛЭ
Ga(Al) + NH3 
GaN(AlN) + N2+ H2
 рч-МЛЭ
Ga(Al) + N (plasma) 
GaN(AlN)
Газофазная эпитаксия
Ga(CH3)3 + NH3 
GaN+CH4+N2+H2
Al(CH3)3 +NH3 
AlN+CH4+N2 +H2
4
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Молекулярно-лучевая эпитаксия
Достоинства МЛЭ технологии:
 низкая скорость роста слоев (1 мкм/час = 1 нм/сек),
 быстрая скорость управления потоками исходного вещества,
in situ контроль ростового процесса.
5
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Проблемы МЛЭ GaNAlGaN гетроструктур
 Отсутствие GaN подложки
 Технология начала роста: полярность и
морфология.
 Управление упругими напряжениями в
гетроструктуре.
 Уменьшение концентрации дефектов и примесей.
 Получение требуемой морфологии поверхности и
границ раздела.
6
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Встроенное электрическое поле в
вюрцитных GaN/AlN КТ
Optical properties of wurtzite GaN/AlN QDs are
significantly affected by the presence of a strong
built-in electric field
• Origin of electric field: spontaneous polarization at the
GaN/AlN interfaces and piezoelectric polarization of
strained GaN
• Resulting electric field value: a few MV/cm
• Direction of electric field: vertical - along the (0001)
growth axis
7
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Эффекты встроенного электрического
поля в GaN/AlN КТ
Presence of a strong built-in electric field in
GaN/AlN QDs results in:
• Quantum-confined Stark effect
• Exponential dependence of PL decay times on the QDs
size
• Strong dependence of the PL peak energy on the
excitation power as a consequence of the screening of
electric field?
8
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Энергетическая диаграмма GaN/AlN КТ
A.D. Andreev and E.P. O’Reilly, Appl. Phys. Lett., 79, 521 (2001)
9
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Дифракция быстрых электронов на
отражение
Specular beam
ЗР
g
k0t
Initial
Падающий
beam
пучок
k0n
k0

y

fluorescent
display
x
Образец
Sample
z
Registration system
10
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
ДБЭО: 2D и 3D дифракционные картины
e--beam
Smooth surface
e--beam
Rough surface
11
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
ДБЭО исследования
Bragg’s spots
Bragg's spot intensity, a.u.
2,5
2,0
1,5
1,0
2D --> 3D transition
0
2
4
6
8 10 12 14
GaN thikness, monolayers
12
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Анализ роста КТ с помощью ДБЭО
Reflexes intensity evolution
Spot’s shape (Gauss function):
I ( x)   I 0  e
I(x,t), a.u.
 2 ( x  x0 ) 2
 I0(t) – GaN islands density
 (t) – effective average
dimension of GaN islands
time, sec
x, a.u.
 x0(t) – reflex position, strain
13
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Механизмы эпитаксиального роста
- Frank–van der Merwe (FV)
Elayer + Ein + Eel < Esub
Frank– van der Merwe (FV)
Volmer-Weber (VW)
- Volmer-Weber (VW)
Elayer + Ein + Eel > Esub
- Stranski- Krastanov (SK)
Elayer + Ein + Eel < Esub d < dc
Elayer + Ein + Eel > Esub
Stranski-Krastanov (SK)
d > dc
Elayer , Ein , Esub - surface
energies
Eel – elastic energy
14
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
КТ, выращенные по методу
Странского-Крастанова
GaN islands (self-organized
quantum dots)
GaN wetting layer
(critical thickness
d  2.5 ML)
AlN (0001)
AlN bufer layer
15
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
ДБЭО контроль моды роста
60
(0 0)
Intensity, arb.units
50
Bragg spot
40
 Coexistence of 2D
and 3D growth mode
30
(0 1/2)
20
10
TS=5400 C
0
0
2
4
6
8
Intensity of 2D (0 0) (0
1/2) and 3D (Bragg
Spot) reflexes
10
12
14
 3D nucleation
without wetting layer
16
time, s
MBE growth of QDs without 2D  3D transition
16
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Кинетика роста GaN островков на
поверхности AlN
Vgr=0,6 Ml/s
-4
P NH3 = 10 Torr
2,2
Intensity, arb.units
2,0
o
Tsubstrate=500 C
540
1,8
1,6
560
580
600
1,4
1,2
1,0
0,8
Ga on0
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60
time, s
Nucleation rate of 3D islands increases
with substrate temperature increasing
17
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Условия роста структур с квантовыми
точками GaN в AlN
№
образца
Температура Номинальное Эквивален Эквивален
роста GaN,
количество
тное
тное
осажденного
давление
давление
°C
GaN,
потока
потока Ga,
монослоев
NH3, Торр
Торр
Количеств
о слоев КТ
149
900
7.5
6.5·10-6
1.3·10-6
10
280
500
5
2·10-6
9·10-7
15
391
610
5
10-4
5.4·10-7
1
415
540
4
10-4
5.4·10-7
1
416
540
2
10-4
5.4·10-7
1
18
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Электронная микроскопия КТ
280
HRTEM image
149
 Typical QDs density was in a range of 1010 - 1011 cm-2.
 Height of QDs was in a range of 2.0-5.0 nm.
19
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Спектры
фотолюминесценции КТ
Зависимость энергии
максимума ФЛ
от средней высоты КТ
Т=5К
№280
№149
20
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Безызлучательная рекомбинация в GaN/AlN КТ
№149
21
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Зависимость энергии активации
тушения ФЛ от средней высоты КТ
E12
H12
H13
22
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Возможные механизмы температурного
тушения ФЛ КТ
Оже-рекомбинация
Рекомбинация через глубокие центры
внутри квантовых точек
в матрице
глубокий центр
экситон
23
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Термически активируемый захват на уровни
дефектов, локализованных в окрестности КТ
Спектр дислокаций в AlN
Eact
C. J. Fall, Phys. Rev. B, 65, 245304
24
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Микрофотолюминесценция GaN/AlN КТ
T=4.5K
PL intensity (arb. units)
10000
8000
6000
4000
2000
Edge of the sample
320
340
360
380
Wavelength (nm)
Fourth harmonic of a cw Nd:Vanadate laser,  = 266 nm ( =4.66 eV).
The laser spot was about 1.5 m in diameter .
25
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Микро-ФЛ GaN/AlN КТ при
различной мощности возбуждения
L
а
T=4.5K
PL intensity (arb. units)
1000
100
10
365
370
375
380
385
Wavelength (nm)
26
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
PL intensity (arb. units)
Зависимость интесивности ФЛО от
мощности возбуждения
10
4
10
3
б
Т=4.5К
10
2
10
1
10
0
10
0
10
1
2
10
10
3
10
4
Laser power (arb. units)
27
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Зависимость энергии максимума
полос ФЛ от мощности возбуждения
3.38
3.36
PL energy (eV)
3.34
3.32
3.30
3.28
3.26
10
2
10
3
10
4
10
5
2
Laser power (W/cm )
Figure 2. Dependences of PL line's energy position of the excitation power
measured at T=5K.
28
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Причины независимости положения
полос ФЛ от мощности возбуждения
 Small number of carriers in single QD: 1 e-h pair.
 The internal electric field in the explored structures is
small in comparison with the value deduced from the
piezoelectric constants and the spontaneous polarization.
 Small shift of particular PL bands can be due to
recharging of defects located at distance of a few nm
from QD.
29
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Изменение параметров решетки GaN
КТ по данным ДБЭО
3.0
520o
a/a, %
2.5
540o
560o
580o
600o
2.0
1.5
1.0
NH3=1.0 E-4
VGa=1.3 Ml/s
0.5
TS=520o, 540o, 560o, 580o, 600o
0.0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
time, s
30
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Фотолюминесценция КТ GaN/AlN
при высокой мощности накачки
Спектры ФЛ
Зависимость интенсивности ФЛ
от мощности лазера
Т=5К
31
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Зависимости положения и ширины
полос ФЛ уровня накачки
Энергия максимума полосы ФЛ
Ширина полосы ФЛ
32
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Перенормировка запрещенной зоны
Энергетический сдвиг из-за Зависимость энергии полосы ФЛ
от мощности возбуждения
ренормализации запрещенной
зоны в объемном GaN
1
3
E   K  n
dJ
n
nQDVQD
- коэффициент поглощения,
d - толщина смачивающего слоя,
J – плотность энергии в импульсе,
V - объем всех КТ.
nmax= 4 • 1020 см-3
KQD=4.1 • 10-8 eV cm
KBulk=4.27·10-8 eV cm
M. Yoshikawa, J. Appl. Phys. 86, 4400 (1999)
33
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Нестационарная ФЛ КТ GaN/AlN
Спектры нестационарной ФЛ
Время жизни в КТ
Расчет T. Bretagnon, PRB, 73, 113304 (2006).
Кинетика ФЛ
Энергетический спектр КТ
разного размера
Наши данные
34
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Заполнение энергетических состояний
Квантовые точки
Квантовые ямы
Fe
Fe
Fh
Fh
E
n(E)
35
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Тонкая структура экситонов в КТ
Momentum conservation law
Energy scheme of exciton
The total angular momentum of heavyhole excitons in QDs M=s+j, s= ½ (the
electron spin), j=3/2 (the heavy-hole angular
momentum).
Four degenerate states:
M=1(bright states), M=2(dark states).
Emission of pure states is circular
polarized.
1. Electron- hole exchange interaction:
- causes a dark-bright splitting,
- mixes the dark states,
-- lifts their degeneracy.
R. Seguin et al. PRL, 95, 257402
2. Lower symmetry of QDs:
(2005).
-produces a nondegenerate bright doublet,
-- mixes the bright states.
The mixed states usually produce lines showing linear polarization.
36
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Линейно поляризованное излучение КТ
Micro-PL spectra of QDs
Electron-hole exchange energy
in QDs
GaAs/AlGaAs islands
InGaAs/AlGaAs QDs
D. Gammon et al. PRL, 76, 3005 (1996).
M. Bayer et al. PRB, 65, 195315 (2002).
 Neutral exciton spectrum of single-QDs exhibits a doublet of lines that are
linearly polarized along two perpendicular directions.
 Light-hole-to-heavy-hole valence band mixing modulates the oscillator
strengths of the different components, in case of anisotropic confinement.37
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Линейно поляризованная ФЛ GaN/AlN КТ
Micro-PL of QDs
with different density and size
Polarized micro-PL of QDs
P
I max  I min
=15%
I max  I min
Sample#3
=0
=90
Polarization degree depends on density of QDs, it varies from 2% to 15%.
38
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Micro-PL of QDs
with different density
- GaN QDs are tend to be formed at
elastic potential minima on AlN surface
close to defects such as threading edge
dislocations.
- This leads to anisotropy of strain and
shape of a QD and linear polarization of
PL emission of single QD.
- If the density of QDs is higher than
density of dislocations one part of QDs
will be formed close to dislocations and
exhibit linearly polarized emission while
other QDs will be dislocation free and
exhibit unpolarized emission.
The higher degree of PL polarization of sample with lower QDS density can
be attributed to the larger part of QDs, which are located at vicinity of
dislocations
39
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
 В ИФП СО РАН развита МЛЭ технология GaN
квантовых точек в матрице.
 Ведутся
исследования
механизмов роста,
структурных и люминесцентных свойств структур с
квантовыми точками
40
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
В.Г.Мансуров, Ю.Г.Галицын, Т.В.Малин, А.Тихонов
(Рост),
А.К.Гутаковский (Микроскопия),
И.Александров, А.М.Гилинский, (Фотолюминесценция).
ИФП СО РАН, Новосибирск
Ph. Vennegues (Microscopy)
Centre de Recherche sur l’Hetero-Epitaxie et ses Applications,
Valbonne, France
P. P. Paskov, P.O.Holtz (micro-Photoluminescence)
Linköping University, Linköping, Sweden
41
МЛЭ и люминесценция GaN/AlN квантовых точек
Спасибо за внимание !
42