Исследование электронных свойств гетероинтерфейсов на

Исследование электронных свойств
гетероитерфейсов на базе оксидов
переходных металлов с помощью
расчётов из первых принципов
Варламова И.И, Пиянзина И.И.
Институт Физики
Лаборатория компьютерного дизайна новых материалов
Казань, 2015 г.
Введение
• 2000, Нобелевская премия по физике, Ж.И. Алферов, за разработку
полупроводниковых гетероструктур
• 2004, Проводимость в гетероинтерфейсах на основе изоляторов изменяется в
широчайшем диапазоне, от диэлектрических до металлических и/или
полупроводниковых [1]
• 2004-2014, Теоретические предсказываемые свойства: высокотемпературная
сверхпроводимость, ферромагнетизм, сегнетоэлектричество, колоссальное
магнетосопротивление.
[1] A. Ohtomo, H. Y. Hwang. Nature, 2004, 427, 423-426.
2
Цель и задачи
Цель: Исследование двумерной проводимости в гетероинтерфейсах на основе
сложных оксидов переходных металлов.
Задачи:
• Моделирование структур объёмных LaAlO3 и SrTiO3;
• Расчёт плотности состояний объёмных LaAlO3 и SrTiO3;
• Исследование структуры LaAlO3 и реконструкции её поверхности;
• Моделирование структур гетероинтерфейсов LaAlO3\SrTiO3;
• Расчёт плотности состояний гетероинтерфейсов;
• Выделение проводящих слоёв.
A
A
?
B
B
3
Параметры расчётов
[3]
[2]
Расчёты выполнялись на суперкомпьютере Ломоносов, МГУ, www.msu.ru
Остаточные силы (convergence)
Функционал обменно-корреляционной энергии
GGA-PBE, GGA+U
Ограничение по энергии (planewave cutoff)
400 эВ
Сетка в обратном пространстве (k-mesh)
5x5x1
Сходимость по энергии (convergence)
Количество шагов расчёта
200
[2] MedeA® and Materials Design® . 2013 г. www.materialsdesign.com.
[3] Kresse, G. "Software VASP, Vienna, 1999; G. Kresse, J. Furthmüller." Phys. Rev. B 54.11 (1996).
4
LaAlO3 и SrTiO3
LaAlO3
SrTiO3
LAO
Свойство
Настоящая работа
Эксперимент/Другие расчеты
Плотность
6.42 г/см3
6.52 г/см3
Параметр решетки
3.81 Å
3.79 Å, [4]
Ширина запрещенной зоны
3.63 эВ
5.6 эВ / GGA: 3.7 эВ [5]
Плотность
4.98 г/см3
5.175 г/см3
Параметр решетки
3.94Å
3.905 Å [6]
Ширина запрещенной зоны
2.12 эВ
3.2 эВ / GGA: 2.0 эВ [5]
STO
[4]. Bueble S. et al. //Surface science. – 1998. – Т. 400. – №. 1. – Р. 345-355.
[5]. Pentcheva R. // R.Pentcheva, W. E. Pickett; Physical Review B. – 2006. – Т. 74. – №. 3. – Р. 035112.
[6]. Tabata H., Ueda K., Kawai T //Materials Science and Engineering: B. – 1998. – Т. 56. – №. 2. – Р. 140-146.
5
Детальное рассмотрение
LaAlO3
Плотность состояний структуры
5.5 LaAlO3, а=3.94 Å
6
Реконструкция
поверхности
(адсорбция атома H)
Ячейка 2х2
Результат расчёта равновесных
положений атомов структуры
LaAlO3 с атомом H на поверхности
Плотность состояний LaAlO3 с
атомом H на поверхности
7
Реконструкция поверхности
(кислородные вакансии)
Ячейка 2х2
Кислородная вакансия
Плотность состояний структуры LaAlO3 с кислородными
вакансиями на поверхности
Результат расчёта равновесных положений атомов
структуры LaAlO3 с кислородными вакансиями на
поверхности
8
вакуум ~10Å
n-слоёв LaAlO3
вакуум ~10Å
Центральная
область:
4,5 слоёв SrTiO3
n-слоёв LaAlO3
Расстояние между слоями 1.8 Å
9
Структурные искажения после расчета равновесных
положений атомов
Qa мода
Qθ мода
Q’z мода
Рис.: Смещения атомов в кислородных октаэдрах
Q’’z мода
10
Плотность состояний
Ширина запрещенной зоны ≈ 1 эВ
11
Плотность состояний
Ширина запрещенной зоны ≈ 0.5 эВ
12
Плотность состояний
Проводник
13
вакуум ~10Å
n-слоёв LaAlO3
вакуум ~10Å
4,5 слоёв SrTiO3
n-слоёв LaAlO3
14
Рассмотрение проводящей структуры
Проекция электронной плотности на
s-, p-, d-, f-орбитали Ti
Проекция электронной плотности на
s-, p-, d-, f-орбитали системы
15
1 2 3 4
5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25
16
Результаты
• Определено, что на свойства как отдельной системы LaAlO3, так и
гетероструктуры на её основе оказывает существенное влияние
поверхность: её тип и возможная реконструкция.
• Смоделированы гетеросистемы на основе LaAlO3 и SrTiO3 при различных
количествах слоёв LaAlO3, проведены расчёты равновесных положений
атомов в каждой структуре.
• Обнаружено, что системы, состоящие из области SrTiO3 и 2 или 3
элементарных ячеек LaAlO3, проявляют изолирующих характер, при 4
слоях LaAlO3 гетероструктура является проводящей.
• Для проводящей гетеросистемы выделены слои, вносящие вклад в
проводимость: слои TiO2, находящиеся на гетероинтерфейсе и
поверхностные слои AlO2.
17
Спасибо за внимание!
Благодарю за помощь всех сотрудников
лаборатории компьютерного дизайна новых
материалов, в частности:
Лысогорского Ю.В.
Киямова А. Г.
18
Приложение: оксиды переходных металлов
Переходной металл – элемент, атом которого имеет неполную d-оболочку, или
которые могут привести к катионам с неполной d-оболочкой.
19
Уравнения Кона-Шема
20
Обобщенное градиентное приближение (GGA)
21