Filanovich_PuCoGa5_2_

Самосогласованное термодинамическое моделирование
упругих свойств PuCoGa5 и PuRhGa5
тепловых и
Филанович А.Н., Повзнер А.А., Ноговицына Т.А.
Сверхпроводящие соединения семейства 115 на основе актинидов
привлекают широкое внимание научной общественности. Это обусловлено
тем, что наиболее известный представитель этого семейства – PuCoGa5
обладает аномально высоким значением температуры перехода в
сверхпроводящее состояние (Tc~18,5 K), при этом вопрос о природе этой
сверхпроводимости по-прежнему остаётся открытым. Чтобы дать ответ на
вопрос о том, какие физические механизмы обуславливают необычные
свойства соединений 115, необходимы исследования не только их магнитных
и электрических, но также тепловых и упругих свойств. В настоящей работе
развивается самосогласованная термодинамическая модель [1] для
соединений PuCoGa5 и PuRhGa5, позволяющая учесть влияние на тепловые
свойства фононного ангармонизма. В рамках этой модели выполнено
моделирование температурных зависимостей решеточных составляющих их
тепловых и упругих свойств.
Рис. 1. Температурная зависимость молярной теплоемкости PuCoGa5: 1 –
экспериментальные данные [2], 2 – рассчитанная в настоящей работе
решеточная теплоемкость Cp, 3 – рассчитанная в работе [3] решеточная
теплоемкость Cv; на вставке – температура Дебая PuCoGa5 и PuRhGa5.
На рисунках 1 и 2 представлены результаты расчета решеточных
теплоемкостей PuCoGa5 и PuRhGa5 в сопоставлении с экспериментальными
данными [2]. Также на рис. 1 приведены результаты [3] расчета решеточной
теплоемкости Cv при постоянном объеме для PuCoGa5 на основе данных по
рассчитанному «из первых принципов» фононному спектру. Видно, что при
низких температурах
решеточная теплоемкость Cp,
рассчитанная в
настоящей работе, находится в хорошем согласии с результатами работы [3]
по расчету теплоемкости Cv. При повышении температуры начинает
появляться вклад в теплоемкость, связанный с фононным ангармонизмом,
что приводит к расхождению нашего расчета Cp и расчета [3] Cv. Также из
рис. 1 и 2 можно видеть, что экспериментальная температурная зависимость
теплоемкости рассматриваемых сплавов практически целиком описывается
решеточной составляющей. Это объясняется тем, что на элементарную
ячейку PuMGa5 приходится пять атомов галлия, дающих малый вклад в
электронную теплоемкость, но при этом обладающих стандартной величиной
решеточной теплоемкости, в результате чего результирующая решеточная
теплоемкость PuMGa5 велика по сравнению с его электронной
теплоемкостью. На вставке к рис. 1 показаны результаты самосогласованного
расчета температурных зависимостей температуры Дебая θ PuCoGa5 и
PuRhGa5. Можно видеть, что и здесь рассматриваемые сплавы весьма
похожи, однако в случае последнего θ несколько выше, что, по-видимому,
обусловлено тем, что атомы родия имеют большую массу, чем атомы
кобальта.
Рис. 2. Температурная зависимость молярной теплоемкости PuRhGa5: 1 –
экспериментальные данные [2], 2 – рассчитанная в настоящей работе
решеточная теплоемкость Cp; на вставке – температурная зависимость
электронной теплоемкости PuCoGa5 и PuRhGa5.
На вставке к рис. 2 приведены температурные зависимости
коэффициентов электронной теплоемкости γ PuCoGa5 и PuRhGa5,
полученные путем вычитания рассчитанной решеточной теплоемкости из
экспериментальных данных. Видно, что для обоих сплавов γ(T) обладает
сложной нелинейной зависимостью, которая практически не изменяется при
переходе от PuCoGa5 к PuRhGa5. При этом четко видны пики,
соответствующие фазовым переходам в сверхпроводящее состояние. Оценки
γ для рассматриваемых сплавов, выполненные в работе [2], лежат в
интервале 80-150 мДж/К2, что в целом согласуется с результатами,
полученными в настоящей работе.
В работе также выполнены расчеты температурных зависимостей
модуля всестороннего сжатия, плотности и объемного коэффициента
теплового расширения сплавов PuCoGa5 и PuRhGa5.
References
[1] A. Filanovich, A. Povzner. Journal Of Nuclear Materials 437, 102 (2013).
[2] P. Javorsky et al. Physical Review B. 75, 184501 (2007)
[3] P. Piekarz et al. Physical Review B. 72, 014521 (2005).