а.в.двуреченский[*], а.и.якимов

ЭФФЕКТЫ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В СИСТЕМЕ Ge/Si С
КВАНТОВЫМИ ТОЧКАМИ
А.В.ДВУРЕЧЕНСКИЙ*, А.И.ЯКИМОВ
Институт физики полупроводников СО РАН, Новосибирск, 630090 Россия
В настоящее время наиболее перспективный метод формирования массива квантовых точек (КТ) основан на эффектах самоорганизации полупроводниковых наноструктур в гетероэпитаксиальных системах[1-3]. Упругие деформации в эпитаксиальной пленке и островках
на ее поверхности являются ключевым фактором как в морфологическом переходе от плоской пленки к островковой (механизм Странского-Крастанова), так и в последующих изменениях размеров, формы и пространственного распределения островков. В последовательности
происходящих кинетических переходов важной является стадия формирования однородных
по размеру, когерентных (не содержащих дефектов) трехмерных островков. При этом удается получить островки нанометровых размеров, в которых энергия размерного квантования
составляет около 100 мэВ [4]. Эта величина заметно превышает тепловую энергию частиц
при комнатной температуре (26 мэВ), поэтому тепловым «размытием» носителей заряда в
энергетическом окне порядка kT можно пренебречь. Такие системы обеспечивают возможность функционирования приборов на структурах с КТ при комнатной температуре, а также
реализации приборных характеристик, нечувствительных к изменению температуры в достаточно широкой области.
Другой важной характеристикой массива островков является их плотность. Гетероэпитаксиальные системы обеспечивает довольно широкий диапазон изменения плотности КТ: от
108 до 51011 см-2. В области верхнего предела островки характеризуются малым размером
(основание пирамиды в плоскости роста ~10 нм), сравнимым со средним расстоянием между
ними. В такой системе энергия размерного квантования Eq и кулоновского взаимодействия
Ec оказываются одного порядка, в отличие от часто описываемых в литературе кластеров
больших размеров, в которых Ec >> Eq [1]. В плотном массиве КТ вклад в электростатическую энергию Ec вносит как взаимодействие носителей внутри одной точки, так и взаимодействие с окружением, в отличие от случая разреженного массива, когда взаимодействием с
окружением можно пренебречь. Эта особенность плотного массива отражает основной механизм передачи информации в системе КТ: одноэлектронное туннелирование и кулоновское
взаимодействие с соседями [4].
В настоящей работе будут рассмотрены эффекты кулоновского взаимодействия в системе
квантовых точек, сформированных при гетероэпитаксии Ge на Si. Типичные условия формирования структур Ge/Si включали процессы гомоэпитаксии на Si(100) при 800оС со скоростью 1-2 монослоя (ML) в секунду, гетероэпитаксии Ge при 300оС, 0.2 ML/с, эпитаксии Si
поверх островков Ge при 500о С. Слоевая концентрация кластеров Ge составляла
31011 см-2, средний размер островков - 15 нм (основание пирамиды). Высота пирамиды – 1,5
нм, при разбросе размеров не хуже 20%.
Система Ge/Si относится к гетероструктурам второго типа, в которой островки Ge являются потенциальными ямами лишь для дырок. Если кремний легирован акцепторной примесью с мелкими состояниями, то дырки уходят на более глубокие состояния в квантовых ямах
Ge [5]. Энергия размерного квантования экспериментально определялась методом резонансного туннелирования в симметричных двухбарьерных структурах, позволяющих исключить
эффекты кулоновского взаимодействия. Для выбранного объекта Ge/Si энергия размерного
квантования составляет 75 мэВ (между основным и первым возбужденным состоянием)[4].
*
E'mail: [email protected]
2
Энергия ионизации основного состояния определялась по температурной зависимости проводимости, связанной с термическим выбросом дырок из квантовых точек в валентную зону
(405 эВ [6]), емкостным характеристикам МОП транзисторов (414 эВ [5]), спектральным характеристикам фотопроводимости (430 эВ [7]).
Внутрицентровая корреляционная энергия. Энергию взаимодействия дырок внутри
изолированной квантовой точки можно оценить из соотношения [8] Eci  e2/40 , где e –
заряд, , 0 - соответственно, диэлектрическая проницаемость и электрическая постоянная, 
- радиус локализации волновой функции дырок. Величины  были определены из данных по
температурной зависимости прыжковой проводимости [5] и составляют 7,6 нм для основного и 15,0 для возбужденного состояний. Соответствующие значения Eci равны 11 мэВ и 5,4
мэВ, что близко к экспериментальным величинам, оцененным из данных по температурной
зависимости прыжковой проводимости в области высоких температур, когда прыжки происходят по ближайшим соседям [4]. В этих условиях энергия активации проводимости отражает вклад взаимодействия между КТ в полную корреляционную энергию Ec.
Межцентровая корреляционная энергия. Существование вклада кулоновского взаимодействия между КТ убедительно продемонстрировано в экспериментах по проводимости, в
которых были исследованы закономерности переноса заряда по состояниям квантовых точек
с различной степенью Np заполнения уровней (многозарядные центр) [9,10]. В результате
было показано, что перенос заряда вдоль слоя КТ осуществляется прыжковым механизмом.
Температурная зависимость проводимости описывается выражением ~exp[-(TM/T)1/3] при
малой степени заполнения (Np1/2 – наполовину заполненное основное состояние), и ~exp[(T0/T)1/2] при степени заполнения Np1/2. Здесь TM и T0 – постоянные.
Значение показателя 1/2 свидетельствует о том, что энергия активации прыжковой проводимости определяется кулоновским взаимодействием в массиве КТ. В отсутствии кулоновских корреляций прыжковая проводимость с переменной длиной прыжка следует закону с
показателем 1/3 (закон Мотта для двумерных систем). Прямые экспериментальные доказательства связи между законом ~exp[-(T0/T)1/2] и кулоновским взаимодействием в массиве
КТ были получены в работах [9,10]. Большой пространственный масштаб межцентровых
корреляций позволяет экспериментально выявить роль кулоновского взаимодействия с помощью искусственного введенного в систему экранирования. Если расположить металлическую плоскость параллельно массиву КТ на расстоянии l от него, то на взаимодействие будут влиять заряды изображения, наведенные в этой плоскости. Влияние экранирующей
плоскости мало, когда расстояние между начальным и конечным состояниями в прыжке
меньше расстояния между зарядом в КТ и его изображением (=2l). При больших длинах
прыжка (на больших расстояниях) заряд и его изображение ведут себя как диполь, потенциал
которого быстро спадает с расстоянием r . Выражение для потенциала взаимодействия в общем случае записывается как
1

1
 

2
2 
40  r
r  4l 

Параметр l играет роль длины экранирования. Это означает, что при низких температурах,
когда длина прыжка r превысит l, кулоновское взаимодействие носителей, разнесенных на
величину r, начнет эффективно экранироваться, и закон ~exp[-(T0/T)1/2] должен смениться
законом Мотта. В экспериментах использовались два типа структур: в одних содержалась
металлическая плоскость, параллельная слою КТ и экранирующая кулоновское взаимодействие между точками, в других такой экран отсутствовал. Расстояние между слоем островков
Ge и экраном составляло 35 нм. Тонкий изолирующий слой SiO2 (25 нм), выполняющий в
структурах первого типа функции изоляции проводящего канала от металлической плоскоU (r) 
e2
3
сти, присутствовал в обоих случаях. Заполнение КТ дырками осуществлялось путем введения - легированного бором слоя вблизи плоскости с КТ.
Среднее число дырок, приходящихся на один островок, варьировалось от Np=1/2 до 13/2.
Исследование температурной зависимости проводимости показало, что при температурах,
ниже некоторой Tcross, проводимость экранированных образцов становится больше проводимости неэкранированных для структур с Np >1/2. В экранированном режиме, вблизи Tcross 
6-9 К, наблюдается резкое уменьшение энергии активации проводимости (Рис. 1). Таким образом, эксперименты подтвердили существование дальнодействующего кулоновского взаимодействия в системе с плотным массивом КТ.
В экспериментах определяемая энергия взаимодействия Ec включает как энергию взаимодействия Eci дырок внутри изолированной квантовой точки, так и энергию взаимодействия Ecs дырки с зарядами, находящимися в окружении. Данные, полученные методами резонансного туннелирования в асимметричных структурах
и вольтфарадных характеристик [4], дают для основного
состояния (две дырки) значение Ec  36 мэВ и 18-23 мэВ
для возбужденного состояния (четыре дырки). Размер
возбужденного состояния больше основного, поэтому
Ec основного состояния превышает энергию взаимодействия для возбужденного состояния. Принимая во внимание сделанные оценки Eci, значения Ecs составляют 25
мэВ для основного и 13-18 мэВ для возбужденного состояний.
Межуровневые оптические переходы в КТ (эффект
деполяризации). При исследовании оптических переходов между уровнями в КТ в системе Ge/Si, нами наблюдались полосы поглощения, соответствующие переходу
из основного состояния в первое (52-82 мэВ) и во второе (132-147 мэВ) возбужденные состояния. Было установлено, что при увеличении напряжения, прикладываемого к структуре, происходит смещение пиков полос в
область меньших энергий (Рис. 2). Увеличение напряРис. 1. Температурная зависижения, как показали исследования, вызывает рост инмость проводимости (а) и энергии
жекционного тока дырок, которые захватываются на соактивации прыжковой проводимостоянии в КТ.
сти (б) в структурах без экрана (1)
Эффект “красного” смещения оказался не зависящим
и экраном (2) для степени заполот
направления приложенного поля, величина поля бынения Np=5/2.
ла недостаточна для проявления квантового эффекта
Штарка. Поэтому возможные объяснения данного результата на основе полевых зависимостей энергии перехода не нашли экспериментального подтверждения.
Наблюдаемый эффект, по-видимому, связан с многочастичными взаимодействиями в системе с КТ. В настоящее время достаточно надежно установлено, что оптические переходы
между подзонами в сверхрешетках в общем случае не описываются одночастичным приближением. Резонансная частота соответствующего перехода может смещаться в область больших значений (синее смещение) на величину эффективной частоты плазмона [11]. Применительно к массиву КТ недавно была построена теория коллективных эффектов при оптическом
носителей
[12]. В используемой модели каждая точка соРис.возбуждении
2. Зависимостьлокализованных
фотопроводимости
в
многослойных
структурах
держала,
по крайней
мере,Ge/Si
одинс квантоноситель заряда и представлялась в виде двухуровнего освыми точками
от энергии
излучения
при
циллятора.
Переходы
из одного
состояния
в другое (возбужденное) вызывались освещением
различных напряжениях, приложенных к
структуре (указаны цифрами около каждой кривой). Полосы фотопроводимости
соответствуют переходам из основного E0
в первое E1 и второе E2 возбужденные состояния.
4
системы. Возращение в основное состояние происходило с испусканием фонона. В одночастичном приближении (независимые КТ) спектр поглощения системы КТ просто отражает
дисперсию энергии размерного квантования (разброс размеров островков). Однако, осциллирующая плотность заряда на каждой точке в актах переходов вызывает появление гармонически изменяющегося во времени дальнодействующего кулоновского потенциала, который оказывает влияние на движение всех электронов и открывает возможность проявления
коллективных эффектов. Рассчитывался спектр поглощения в зависимости от плотности КТ.
Было
установлено,
что
для
плотности
11
-2
>110 см эффект электрон-электронного взаимодействия проявляется в спектре поглощения в виде сужения полосы, увеличения амплитуды и смещения максимума в область высоких частот. Этот коллективный эффект объясняется возможностью колебаний всех осцилляторов в одной фазе. Локальное поле диполей вызывает изменение энергии поглощения.
В эксперименте проследить за изменением поглощения от плотности КТ достаточно
трудно. Проще при выбранной плотности КТ изменить заселенность возбужденного состояния (инжекция носителей заряда или подсветка) и проследить за возможным смещением полосы поглощения в сторону меньших энергий (красное смещение) за счет подавления колебаний плотности заряда в КТ. В экспериментах на квантовой яме такой сдвиг действительно
наблюдался при увеличении интенсивности подсветки [13].
В наших экспериментах смещение пиков полос в область меньших энергий, по-видимому,
также связано с захватом заряда на КТ. Увеличение заселенности приводит к подавлению
коллективных возбуждений в системе КТ и, как следствие, уменьшению энергии межуровневых переходов.
Межзонное поглощение света в заряженных КТ. В условиях, когда плотность дырок в
КТ равна нулю, становятся возможными оптические переходы электронов из КТ в зону проводимости. Минимальная энергия соответствует переходу из основного состояния КТ Ge в
зону проводимости Si, поскольку край зоны проводимости Ge находится выше по энергии.
Такой переход является непрямым в пространстве. В результате перехода образуются экситоны, исследование которых было проведено авторами [14] в плотном массиве КТ Ge.
Образование экситона соответствовало полосе поглощения гауссовой формы с максимумом при 770 мэВ и шириной 50-70 мэВ. Симметричность полосы является характеристикой
перехода между локализованными состояниями. Связанные электронные состояния формируются, по-видимому, в области изгиба края зоны проводимости Si вблизи КТ.
Изменение заполнения КТ дырками может управляться путем варьирования приложенного к структуре напряжения. Исходное напряжение, прикладываемое к структуре, соответствовало полному заполнению КТ электронами (нулевая плотность дырок). Было обнаружено, что при уменьшении напряжения на структуре (что соответствовало заполнению КТ
дырками), наблюдается сдвиг максимума экситонного поглощения в сторону больших энергий. Энергия перехода достаточно резко увеличивается приблизительно на 11 мэВ, когда одна дырка захватывается на основное состояние каждой КТ, и практически не меняется при
дальнейшем заполнении состояний КТ (Рис. 3). Увеличение энергии перехода соответствует
уменьшению энергии связи экситона. Появление дополнительной дырки на КТ приводит к
изменению энергию системы экситон-дырка: положительная энергия отталкивания двух дырок и отрицательная энергия взаимодействия дырки с электроном. Первая энергия есть не
что иное, как Ec  36 мэВ для основного состояния, вторая - энергия связи экситона Eb. Принимая во внимание экспериментальную величину
изменения энергии экситонного перехода (11
мэВ), получим для Eb  25 мэВ
Следует отметить, что для прямых экситонов
(гетероструктуры I-типа) появление дополни-
5
тельного заряда на КТ приводит к увеличению их энергии связи [15]. Это является следствием большего перекрытия волновых функций электронов и дырок в структурах I-типа, по
сравнению со структурами II-типа.
При исследовании экситонного поглощения в системе Ge/Si в условиях дополнительной
подсветки белым светом наблюдалось также уменьшение ширины полосы поглощения с ростом интенсивности белого света. Это явление может быть
Рис. 3. Зависимость энергии экситонного
связано как с экранированием кулоновского взаимодейперехода от заполнения квантовых точек
ствия подвижными носителями заряда, так и усреднением
дырками (среднее число дырок на одну КТ)
локальных электрических полей за счет прыжкового перепри изменении приложенного к структуре
носа заряда по системе КТ, и требует дополнительного иснапряжения (1) или интенсивности подследования.
светки (2) для фиксированного наряжения.
Работа выполнена при поддержке Межотраслевой научно-технической программы «Физика твердотельных структур» (грант №98-1100), межвузовской научной программы «Университеты России—
фундаментальные исследования» (грант №4103), гранта РФФИ №00-02-17885.
Список литературы.
1. Jacak L., Hawrylak P., Wojs A. Quantum dots. Berlin, Springer, 1998.
2. Леденцов Н.Н., Устинов В.М. Щукин В.А., Копьев П.С., Алферов Ж.И., Бимберг Д.
//ФТП. 1998. Т.32. С.385.
3. О.П.Пчеляков, А.В.Двуреченский, В.А.Марков, А.И.Никифоров, А.И.Якимов. Прямой
синтез наноструктур при молекулярно-лучевой эпитаксии германия на кремнии.
//Известия Академии наук, серия физическая.1999, Т. 63. С. 228.
4. Двуреченский А.В., Якимов А.И. //Известия ВУЗов, материалы электронной техники.
1999. № 4. С. 4.
5. Yakimov A. I., Adkins C. J., Boucher R., Dvurechenskii A. V., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.
P., Biskupskii G. // Phys. Rev. B, 1999, V. 59. P. 12598.
6. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.P. //Phys. Low-Dim.
Structure, 1999, V.3/4. P.99.
7. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Proskuryakov Yu.Yu., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.P.,
S.A.Teys O.P., A.K.Gutakovskii O.P. //Appl. Phys. Lett., 1999, V.75, № 19,P. 1413.
8. Merkt U., Huser J., Wagner M. // Phys. Rev. B, 1991, V. 43, No.9, P. 7320.
9. Yakimov A.I., A.V.Dvurechenskii A.I., Kirienko V.V., Nikiforov A.I., Adkins C.J. //J.Phys.:
Condens. Matter, 1999, V.11, P.9715.
10. Yakimov A.I., A.V.Dvurechenskii A.I., Yakovlev Yu.I., Nikiforov A.I., Adkins C.J. //Phys.
Rev.B. 2000. V.61. No.11.
11. Ando T., Mori S. //J. Phys. Soc. Japan, 1979. V.47. No.5. P.1518.
12. Metzner C., Doehler G.D. //Phys. Rev. B. 1999. V.60. No.15. P.11005.
13. Craig C., Galdrikian B., Heyman J.N. et al. //Phys. Rev. Lett. 1996. V.76. No.13. P.2382.
14. Yakimov A.I., Stepina N.P., A.V.Dvurechenskii A.I., Nikiforov A.I. //Phys. Rev. B. 2000.
15. Warburton R.J., Durr C.S., Karrai K. et al. //Phys. Rev. Lett. 1997. V.79. P.5282.
6
Interaction effects in an array of Ge quantum dots.
Dvurechenskii A.V., Yakimov A.I.
Institute of Semiconductor Physics, Siberian Branch of Russian Academy of Sciences,
630090, Novosibirsk, Lavrent’ev prospekt 13,
We report investigations of the hole transport in arrays of Ge quantum dots buried in Si. Based
on measurements of the temperature dependence of the conductance, the charge-tranfer mechanism
is proposed to be due to variable-range hopping between the dots with the typical hopping energy
determined by inter-dot Coulomb interaction. We find that putting a metal plane close to the dot
layer causes a crossover from Efros-Shklovskii variable-range hopping conductance to twodimensional Mott behavior as temperatured is reduced. At the crossover temperature the hopping
activation energy is observed to fall off. The experimental results are explained by screening of
long-range Coulomb potentials and give evidence for strong electrostatic interaction between dots
in the absence of screening.
A self-assembled Ge/Si quantum dot intersubband infrared photodetector operating at room
temperature and at normal incidence is demonstrated. The spectral response exhibits two peaks in
the 58--82 meV and 132--147 meV energy regions, full width at half-maximum linewidths as narrow as 25 meV, and an oscillator strength of about 3--4. Two photocurrent maxima are ascribed to
transitions from the hole ground state to the first and second excited states in the dots. At large dc
bias, a red shift in the transition energies is observed. We argue that the resonance shifts are due to
suppression of the depolarization field effect, representing a first experimental manifistation of dynamic screening associated with collective electron-electron interaction in the dots.
Coupling a field-effect spectroscopy with infrared absorption measurements, we study the effect
of quantum dot charging on the interband excitonic transitions in type-II Ge/Si heterostructures. In
contrast to type-I systems, the binding energy of the indirect excitons is found to be reduced with
formation of the charged exciton complexes. We argue that this is a consequence of weakening the
electron-hole interaction due to spatial separation of hole in the dot and electron outside the dot.