Российский научный центр «Курчатовский институт» на правах рукописи НИКОЛАЕВ Сергей Николаевич
реклама
Российский научный центр «Курчатовский институт» на правах рукописи НИКОЛАЕВ Сергей Николаевич Эффект Холла и магнетосопротивление неупорядоченных магнитных систем на основе кремния 01.04.07 – физика конденсированного состояния Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико- математических наук Москва 2009 г. 1 Работа выполнена в Институте молекулярной физики Российского научного центра «Курчатовский институт» Научный руководитель: кандидат физ.-мат. наук Рыльков Владимир Васильевич Официальные оппоненты: Ведущая организация доктор физ.-мат. наук Веденеев Александр Сергеевич кандидат физ.-мат. наук Пудонин Федор Алексеевич Московский Государственный Университет им. М.В. Ломоносова Защита состоится «__» ________ 20__ г. в ___ часов на заседании диссертационного совета Д 520.009.01 в РНЦ «Курчатовский институт» (123182, г. Москва, пл. ак. Курчатова, д. 1). С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ «Курчатовский институт» Автореферат разослан «__» _________ 20__ г. Ученый секретарь диссертационного совета А.В. Мерзляков 2 Актуальность темы В последнее время интенсивно развивается новая область микроэлектроники – спиновая электроника или спинтроника, изучающая явления и устройства, в которых существенную роль играет спиновая поляризация носителей заряда [1]. Обнаружение в 1988 г. в слоистых системах Fe/Cr эффекта гигантского магнетосопротивления (МС) [2], возникающего из-за спин-зависящего рассеяния электронов на межслоевых границах раздела, положило начало широкому исследованию магнитных гибридных систем не только на основе металлов, но и диэлектриков и полупроводников. Толчком к интенсивному изучению последних послужило также обнаружение в 1992 г. ферромагнетизма в III-V полупроводниках [3], сильно легированных Mn, с температурой Кюри достигающей в настоящее время около 200 К в случае GaMnAs. Полупроводниковые магнитные системы могут обеспечить эффективную спиновую инжекцию в немагнитные полупроводники и потому представляют особый интерес ввиду их возможного использования при создании новых устройств спинтроники (спиновых светодиодов и транзисторов, магниторезистивной памяти с произвольным доступом) [4]. Однако, исследования данных систем выполнены в настоящее время в основном на примере III-Mn-V полупроводников и слоистых III-V/Mn структур (типа дискретных сплавов) на их основе [5]. Значительно меньшее число работ посвящено исследованию транспортных свойств магнитных систем на основе полупроводников IV группы (Si и Ge), хотя эти системы наиболее интересны для практических применений, поскольку легко интегрируемы в существующую микроэлектронную технологию. Среди кремниевых магнитных систем достаточно подробно изучены слоистые структуры типа Fe/(a-Si), что связано с обнаруженным в них достаточно сильным эффектом обменного взаимодействия ферромагнитных слоев железа через аморфную полупроводниковую прослойку Si [6]. Однако, в основном эти работы были направлены на исследование магнитных свойств данной системы, тогда как изучению в них спинзависящих эффектов в электронном транспорте (отрицательному магнетосопротивлению и его анизотропии, аномальному и планарному эффектам Холла) практически не уделялось внимание. Между тем, эти эффекты определяются спиновой поляризацией носителей, а исследование особенностей электронного транспорта в этих условиях и составляет основной интерес спинтроники. Похожая ситуация имеет место и при исследованиях магнитных систем на основе Si и Mn. В частности, в недавних работах сообщалось о наблюдении ферромагнетизма, инициированного носителями заряда (carrier-mediated ferromagnetism), с температурой Кюри Тс ≈ 250 К для однородно легированных слоев MnxSi1-x [7] и с Тс ≥ 300 К в случае Si/Mn дискретных сплавов [8]. Эти наблюдения основаны на изучении только намагниченности объектов, которая может однозначно указывать на наличии спиновой поляризации носителей лишь в однофазных разбавленных магнитных полупроводниках (РМП) в условиях непрямого обмена магнитных примесей посредством носителей заряда. На примере III-Mn-V полупроводников установлено (см. [9] и ссылки там), что при наличии второй фазы (ферромагнитных нанокластеров MnAs или MnSb) гистерезис в намагниченности может наблюдаться при температурах выше комнатной. При этом, однако, эффект Холла может иметь обычный линейный характер (обусловленный силой Лоренца), как в немагнитном полупроводнике в отсутствие спиновой поляризации носителей. С другой стороны, в однофазных РМП существенную роль играет аномальный эффект Холла (АЭХ), который пропорционален намагниченности и определяется спиновой поляризацией носителей. В III-Mn-V полупроводниках вклад АЭХ оказывается доминирующим до температур, превышающих температуру Кюри в 2-3 раза, и потому его исследования играют ключевую роль в установлении ферромагнитного состояния данных систем [5]. Между тем, в случае Si-Mn систем данные по исследованию АЭХ при повышенных температурах к моменту настоящей работы отсутствовали. 3 Магнитные системы на основе Si обладают более сложным характером беспорядка, чем на основе III-V полупроводников, что связано с существенно более низкой растворимостью в Si переходных 3d металлов и высокой химической активностью кремния, обусловливающей формирование различных типов силицидов. В этом случае Mn, например, уже при достаточно малых содержаниях может занимать как положения замещения (акцепторные) кристаллической решетки, так и ее межузельные (донорные) положения, причем при низких температурах роста слоев (≈ 300 оС) образовывать различные типы силицидов (MnSi, Mn4Si7 и др.). Другими словами, магнитные системы на основе кремния являются сильно неупорядоченными объектами, беспорядок которых обусловлен не только флуктуациями кулоновского и обменного взаимодействий как в обычных РМП, но и сильными структурными флуктуациями их состава. Понимание электрофизических свойств таких систем находится в настоящее время в зачаточном состоянии. Поэтому исследования спин-зависящих эффектов в их электронном транспорте являются актуальной научно и практически значимой задачей. Сложный характер Si магнитных систем потребовал комплексного подхода в исследованиях, а также развитие экспериментально методического аппарата прецизионных измерений не только магнетосопротивления и АЭХ, но и планарного эффекта Холла (ПЭХ), который оказался весьма чувствительным к анизотропии отрицательного МС и многодоменному состоянию пленок. Цель работы Целью работы являлось экспериментальное исследование спин-зависящих эффектов в электронном транспорте Si магнитных систем (многослойных Co0.45Fe0.45Zr0.1/(a-Si) структур и MnxSi1-x слоев) методами магнетосопротивления, аномального и планарного эффектов Холла. При достижении поставленной цели решены следующие задачи: Создана экспериментальная методика прецизионных измерений транспортных характеристик неупорядоченных объектов в диапазоне температур 5 – 300 K в полях до 3 Тл, которая, в частности, апробирована на примере исследований планарного эффекта Холла в напряженных двухслойных структурах на основе Со и антиферромагнетика Cr, а также в поликристаллических пленках силицида Fe3Si. Изучены магнитополевые, температурные и концентрационные зависимости эффекта Холла (включая ПЭХ) и магнетосопротивления: 1) в многослойных Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si структурах с различной толщиной a-Si (ds = 0.7-3.5 нм) и металла (dm = 2.5-3.5 нм); 2) в MnxSi1-x слоях с повышенным содержанием Mn (около 35 ат. %). Научная новизна работы 1. Исследованы эффект Холла и магнитосопротивление в двухслойных пленках Сr(5нм)/Со(20нм), полученных ионным распылением на кремниевую подложку. В этих структурах выявлен планарный эффект Холла (ПЭХ), который в отличие от обычно наблюдаемого ПЭХ, является симметричным по знаку изменения угла поворота магнитного момента в плоскости пленки. На основе измерений петель гистерезиса намагниченности при различных ориентациях поля и ПЭХ при наложении слабого продольного поля показано, что симметричный ПЭХ связан с многодоменным состоянием пленки Сo в двухслойных структурах Cr/Co. 2. Исследованы многослойные (с чилом бислоев 100) структуры Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si, полученные путем ионно-лучевого распыления на ситалловые подложки при комнатной температуре. Показано, что при уменьшении толщины металла dm от 3 до 1.3 нм проводимость структур испытывает перколяционный переход от металлической к туннельной проводимости при dm dmc 2.2 нм, сопровождаемый экспоненциальным 4 ростом сопротивления. Металлический характер проводимости при толщинах слоя металла выше 2.2 нм подтверждается измерениями аномального эффекта Холла. Установлено также, что dm ≥ 2.5 нм в многослойных структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si температурная зависимость сопротивления подчиняется закону вида Rxx log T , типичному для металл-диэлектрических нанокомпозитов на металлической стороне перколяционного перехода. 3. Впервые для нанокомпозитов подобного типа вблизи перколяционного перехода обнаружен эффект анизотропного магнетосопротивления (АМС), а также планарный эффект Холла (ПЭХ). Выявлена связь АМС и ПЭХ с поперечным (между холловскими зондами) магниторезистивным эффектом, достигающим по величине 6-9%. При толщинах слоев аморфного кремния ds < 1 нм помимо АМС обнаружено изотропное по характеру отрицательное магнетосопротивление (МС) порядка 0.15 %, обусловленное спинзависящими переходами электронов между соседними ферромагнитными слоями при антиферромагнитном характере обменного взаимодействия между ними. 4. Показано, что при T = 300 K и ориентации поля вдоль плоскости структуры Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si отношение остаточной намагниченности к намагниченности насыщения в структурах с ds 1 нм составляет Mr/Ms 0.7, тогда как в гранулированных слоях в окрестности перколяционного перехода это отношение 0.5 [10]. При этом поле насыщения намагниченности Hs превышает 3 кЭ, что заметно больше значений Hs, наблюдаемых в достаточно толстых аморфных пленках. Отношение Mr/Ms 0.7 объясняется преобладанием вклада биквадратичного взаимодействия, стремящегося выстроить магнитные моменты соседних слоев ферромагнетика перпендикулярно друг другу, над антиферромагнитным (билинейным) обменом, который, однако, в структурах Fe/a-Si является доминирующим при T = 300 K. 5. Предложена качественная модель для описания обнаруженных особенностей многослойных структур Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si, основанная на перколяционных представлениях о проводимости металлических слоев и локальной связи между собой низкоомными прослойками силицида через мертвые концы перколяционной сетки. При этом случайный характер пересечения мертвых концов приводит к имитации сильного биквадратичного обменного взаимодействия в исследуемых структурах, а также к появлению изотропного по характеру отрицательного (спин-зависящего) МС, который определяется полевым изменением магнитного момента системы от 0.7 Ms до Ms. В то же время ПЭХ в слоистых структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si характеризует в первую очередь эффекты поворота магнитного момента величиной 0.7 Ms и определяется эффектом АМС. 6. Исследованы транспортные и магнитные свойства слоев MnхSi1-х с высоким содержанием Mn (около 35 ат.%), полученных методом лазерной эпитаксии при 300 – 350oС. Впервые в системе на основе Si и Mn обнаружен аномальный эффект Холла (AЭХ), который доминирует над нормальной компонентой эффекта Холла вплоть до комнатной температуры, сохраняя гистерезисный характер до 230 К. Знак АЭХ оказался противоположен дырочному типу проводимости MnхSi1-х слоев, концентрация которых в слоях достигает p 21022 см-3. Показано, что для образцов, выращенных при температурах роста Tg = 300оС, АЭХ определялся механизмом “skew-scattering”, тогда как при повышении Tg до 350оС и увеличении проводимости образцов наблюдается переход к “side-jump” механизму АЭХ. Большие значения температуры Кюри (Тс > 200К), полученных слоев, невозможно объяснить только формированием силицидов Mn, поскольку их максимальные значения Тс не превышают 50 K. 5 7. Показано, что MnхSi1-х слои обладают металлическим типом проводимости (падение сопротивления при уменьшении T от 300 до 5 K достигает 2 раз). При этом температурные зависимости сопротивления образцов демонстрируют резкий спад при температурах ниже 40K. В этих условиях обнаружено необычное поведение петли гистерезиса АЭХ - вплоть до уменьшения коэрцитивного поля с понижением температуры в образце с минимальным содержанием дефектов. 8. Установлено, что намагниченность насыщения MnхSi1-х слоев слабо уменьшается при увеличении температуры до 200 K. Показано, что при T = 77 K полевая зависимость намагниченности М(B) носит гистерезисный характер. При этом полевая зависимость холловского сопротивления RH(B) коррелирует c поведением намагниченности М(B), что позволило найти коэффициент аномального эффекта Холла Rs 1.010-8 Омсм/Гс, который на четыре порядка превышает значение Rs в ферромагнитных металлах. 9. Свойства MnхSi1-х слоев объясняются в рамках модели двухфазной системы, в которой ферромагнитные (ФМ) кластеры, содержащие междоузельные ионы Mn с локализованным спином, встроены в матрицу слабого зонного ФМ типа MnSi2-x (x 0.3) с делокализованной спиновой плотностью. Дальний ФМ при высокой температуре обусловлен как обычным РККИ - обменом этих кластеров через свободные носители, концентрация которых в матрице достигает 21022 см-3, так и обменом через спиновые флуктуации. Об эффекте вымораживания этих флуктуаций с понижением температуры свидетельствует резкое уменьшение сопротивления образцов ниже 40 К и необычное поведение петли гистерезиса АЭХ в этих условиях. Практическая ценность работы Практическая значимость диссертации обусловлена тем, что полученные в настоящей работе данные позволяют оценить степень влияния неупорядоченности в системе на характер проводимости и магнитные свойства Si структур. Также показана возможность создания на исследуемых пленочных системах элемента магнитной памяти. Данная идея запатентована (патент на изобретение №2320033, «Элемент магнитной памяти на планарном эффекте Холла», см. в списке работ автора). Результаты работы актуальны для современной микроэлектроники еще и тем, что получены для структур на основе наиболее технологично-значимого материала – кремния. Основные положения, выносимые на защиту: 1. Проводимость многослойных Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si структур испытывает перколяционный переход от металлической к туннельной проводимости при толщинах Co0.45Fe0.45Zr0.1 слоев dm dmc 2.2 нм. При dm ≥ 2.5 нм температурная зависимость сопротивления структур подчиняется закону вида Rxx log T , типичному для металлдиэлектрических нанокомпозитов на металлической стороне перколяционного перехода. 2. В отличие от нанокомпозитов в структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si вблизи перколяционного перехода наблюдается планарный эффект Холла, который обусловлен эффектом анизотропного магнетосопротивления (МС) и приводит к проявлению поперечного (между холловскими зондами) МС величиной до 6-9%. При толщинах слоев аморфного кремния ds < 1 нм структуры также демонстрируют изотропное отрицательное МС (≈ 0.15 %), обусловленное спин-зависящими переходами электронов между соседними антиферромагнитно взаимодействующими магнитными слоями. Причем эти слои локально связаны между собой низкоомными прослойками силицида через мертвые концы перколяционной сетки, случайный характер пересечения которых приводит к имитации сильного биквадратичного обменного взаимодействия. 6 3. В слоях MnхSi1-х с высоким содержанием Mn (≈ 35 ат.%) аномальный эффект Холла (AЭХ) наблюдается вплоть до комнатной температуры, сохраняя гистерезисный характер до 230 К. При этом коэффициент аномального эффекта Холла Rs на четыре порядка превышает значение Rs в ферромагнитных металлах, а намагниченность насыщения слоев практически не уменьшается до 200К. 4. При Т < 40 K в образцах MnхSi1-х/Al2O3 наблюдается резкое уменьшение их сопротивления и необычное поведение петли гистерезиса АЭХ (вплоть до уменьшения коэрцитивного поля) в этих условиях. В этой же области температур для MnхSi1-х/GaAs образцов наблюдается уменьшение их магнитной восприимчивости. 5. Ферромагнетизм (ФМ) MnхSi1-х слоев объясняется в рамках модели двухфазной системы, в которой кластеры с локализованным спином встроены в матрицу слабого зонного ФМ типа MnSi2-x (x 0.3) с делокализованной спиновой плотностью. Дальний ФМ порядок обусловлен как обычным РККИ - обменом этих кластеров через свободные носители (p ≈ 21022 см-3 ), так и обменом через спиновые флуктуации матрицы, об эффекте вымораживания которых при Т < 40 K свидетельствует резкое уменьшение сопротивления образцов и необычное поведение АЭХ в этих условиях. Апробация работы и публикации. Основные результаты работы были доложены на следующих Российских и международных научных конференциях: 1. Пятая ежегодная научная конференция ИПТЭ РАН. 31марта-3 апреля 2004г., г. Москва. 2. Eight International Workshop on Non-Crystalline Solids (IWNCS), Gijon, Spain, June 2023, 2006. 3. VIII Latino-American symposium on physics of solid state, Puebla, US of Mexico, November 2006. 4. ICM-2006, Kyoto, Japan, Aug. 20-25, 2006. 5. Конференция по физике конденсированного состояния, сверхпроводимости и материаловедению. 26-30 ноября 2007г., г. Москва. 6. 17-ая Уральская международная зимняя школа по физике полупроводников. 18-23 февраля 2008г., гг. Екатеринбург-Новоуральск. 7. Moscow International Symposium on Magnetism. June 20-25, 2008. По теме диссертации имеется 10 публикаций в научных журналах и сборниках конференций. Список работ приведен в конце автореферата. Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы из 91 пункта. Объем диссертации составляет 109 страниц, включая 50 рисунков и 2 таблицы. Содержание работы. Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы и выбор объектов исследования, формулируются цели и задачи работы, её научная новизна и выносимые на защиту положения, её практическая значимость и основные результаты. В первой главе дается обзор литературы посвященной исследованию магнитотранспортных свойств систем на основе переходных 3d переходных металлов и полупроводников. В разделе 1.1 главы дано краткое описание явлений анизотропного (АМС) и гигантского магнетосопротивлений (ГМС) в магнитных структурах. 7 Во втором разделе изложены основные положения теоретического рассмотрения эффекта Холла в магнитных полупроводниковых системах, в частности, аномального эффекта Холла (АЭХ) и планарного эффекта Холла (ПЭХ), обусловленного эффектом АМС. Описана также методика анализа поведения намагниченности магнитных систем с использованием эффекта Холла. Далее рассмотрена теория перколяционной проводимости разупорядоченных структур и механизмов проводимости в перколяционных структурах. В заключительной части главы приведены недавние результаты, полученные в других экспериментальных группах, которые проводили исследования систем подобных тем, которые рассматриваются в данной работе, и сформулированы задачи работы. Во второй главе описана методика комплексных исследований транспортных свойств разбавленных магнитных полупроводников (РМП), включающая измерения магнетосопротивления и эффекта Холла, в том числе исследования планарного эффекта Холла ПЭХ при ориентации магнитного поля в плоскости образца. В разделе 2.1 приведены схемы основных узлов автоматизированной установки для гальваномагнитных измерений на базе ПК, цифрового мультиметра HP 3457А, HP-IB контроллер и компактной вакуумной вставки со сверхпроводящим соленоидом, погружаемой в транспортный гелиевый сосуд Дьюара. Установка позволяет производить измерения в диапазоне температур 4.2 – 300 К, в магнитных полях до 3 Тл с различной ориентацией относительно плоскости образца и широком диапазоне сопротивлений (1010 – 1 Ом). При исследованиях ПЭХ измерения проводились в криостате, размещенном в электромагните на 1 Тл, что совместно с соленоидом позволяло получать наклонные магнитные поля (по отношению к пропускаемому через образец току) и управлять поворотом магнитного момента объектов исследования. В разделе 2.2 представлены результаты апробации экспериментальной установки на примере исследований эффекта Холла в напряженных двухслойных структурах на основе Со и антиферромагнетика Cr и в поликристаллических пленках силицида Fe3Si. Описана методика выделения ПЭХ в реальных объектах при асимметрии в расположении холловских зондов, основанная на изучении магнитополевых зависимостей продольного и поперечного (холловского) сопротивлений. При исследованиях ПЭХ двухслойных пленок Cr(5нм)/Со(20нм) выявлен четный по полю ПЭХ, трансформирующийся к нечетному виду при приложении в плоскости образца вдоль тока постоянного магнитного поля величиной 10 Э. Сделан вывод о многодоменном состоянии пленки Сo в двухслойных структурах Cr/Co при отсутствии продольного поля. В третьей главе приведены исследования магнитных и магнитотранспортных свойств многослойных наноструктур Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si с толщиной аморфного кремния 0.7-3.5 нм и толщиной металла 2.5-3.5 нм. В первом разделе главы описан метод получения структур с использованием ионнолучевого распыления мишеней из сплава Co0.45Fe0.45Zr0.1 и кремния. В разделе 3.2 приведены результаты исследований зависимости сопротивления двухслойных структур Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si при изменении толщины металла dm от 3 до 1.3 нм, которые свидетельствуют о перколяционном переходе к туннельной проводимости при dm dmc 2.2 нм, сопровождаемом экспоненциальным ростом сопротивления. Данная величина незначительно превышает критическую толщину металла (dmc 2 нм) для мультислойных систем типа Co/SiO2 или Co0.8Fe0.2/Al2O3 с несущественной растворимостью металла в диэлектрической матрице [11]. Это свидетельствует о небольшой роли для данного материала эффектов взаимной диффузии металла и кремния, что объясняется присутствием Zr, стабилизирующего аморфную структуру ферромагнетика. Установлено, что при dm ≥ 2.5 нм температурная зависимость сопротивления структур подчиняется закону вида Rxx log T , типичному для металл8 диэлектрических нанокомпозитов на металлической стороне перколяционного перехода. Металлический характер проводимости полученных структур подтверждается также 1 1,0002 1,0000 Rxx/Rxx(0) 0,9998 0,9996 2 0,9994 3 0,9992 4 0,9990 0,9988 0,9986 -10 5 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 H, kOe Рис.1. Зависимость сопротивления структур (Co0.45Fe 0.45Zr0.1/a-Si)100 от магнитного поля при Т = 300 К. Толщины металлических слоев и слоев аморфного Si для образцов соответственно: 1-3.5нм, 3.4нм; 2 2.8нм, 1.9нм;3 -2.6нм, 1.2нм; 4 -2.5нм, 0.8нм; 5- 2.5нм, 0.7нм. данными измерений аномального эффекта Холла при различных температурах. Увеличение холловского сопротивления Rh в области его насыщения c уменьшением T для данной структуры приблизительно пропорционально росту Rxx, что наблюдается в случае тонких металлических пленок, а также в нанокомпозитах с металлической проводимостью [12]. В разделе 3.3 главы представлены зависимости сопротивления пленок от магнитного поля в структурах (Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si)100 с толщиной аморфного кремния ds = 0.7-3.5 нм и металла dm = 2.5-3.5 нм при комнатной температуре (рис.1). Поле при измерениях прикладывалось параллельно плоскости структуры и протекающему току. При толщинах слоев аморфного кремния 1.9 нм обнаружено отрицательное магнетосопротивление (до 0.15 % при ds = 0.7нм). Данное обнаружение объясняется спин-зависящими переходами электронов между соседними ферромагнитными слоями при межслоевом антиферромагнитном характере обменного взаимодействия, которое наблюдается в подобных структурах типа Fe/a-Si [6]. В разделе 3.4 описаны результаты исследований намагниченности, которые показали, что при ориентации поля вдоль плоскости структуры Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si отношение остаточной намагниченности к намагниченности насыщения Mr/Ms в структурах с толщинами слоев аморфного кремния 1 нм оказывается 0.7 тогда как в гранулированных слоях в окрестности перколяционного перехода это отношение обычно 0.5 [10]. При этом поле насыщения намагниченности Hs превышает 3 кЭ, что заметно больше значений Hs, наблюдаемых для однослойных и достаточно толстых аморфных пленок. Это указывает на преобладание вклада биквадратичного взаимодействия, стремящегося выстроить магнитные моменты соседних слоев ферромагнетика перпендикулярно друг другу, по сравнению с антиферромагнитным (билинейным) обменом. Качественно это объяснияется тем, что не сплошные соседние металлические 9 H слои закорочены через мертвые концы перколяционной сетки, III IV локально связанные между -0,41 собой низкоомными прослойками силицида. A) -0,42 Антиферромагнитный характер обменного взаимодействия в 1,0000 таких местах стремится выстроить магнитные моменты 0,9996 гранул соседних слоев антипараллельно, однако, в 0,9992 силу магнитной анизотропии и 0,9988 случайного характера B) пересечения мертвых концов 0,9984 -3 -2 -1 0 1 2 3 результирующий угол между H, kOe магнитными моментами в среднем будет отличаться от Рис.2. Полевые зависимости поперечного (холловского) 1800. Это и приводит к сильного Rxy (A) и продольного Rxx (B) сопротивлений для имитации обменного структуры (Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si)100 с толщиной a-Si ds биквадратичного = 0.8 нм и толщиной металла dm = 2.5 нм при T = 77 взаимодействия в исследуемых K. Поле параллельно плоскости структуры и структурах. В разделе 3.5 описаны перпендикулярно току. исследования эффекта Холла. Проведены измерения при Т = 77 К и Т = 300 К полевой зависимости поперечного (холловского) сопротивления Rxy(H) в геометрии, когда магнитное поле прикладывалось параллельно плоскости образца параллельно и перпендикулярно току. При Т =77 К проявляется анизотропия магнетосопротивления. Поведение зависимостей Rxy(H) и Rxx(H) качественно подобны, однако, изменение в Rxy составляет около 6%, а в Rxx всего лишь 0.15% (см. рис.2). Кроме того, поперечное сопротивление насыщается в существенно меньших полях (H < 500 Э). Это означает (см. раздел 2.2), что обнаруженный сигнал между холловскими зондами не может определяться сопротивлением асимметрии в их расположении. В условиях анизотропии в поведении Rxx данный сигнал естественно отождествить с проявлением планарного эффекта Холла, который ранее не наблюдался в металл-диэлектрических нанокомпозитах близи перколяционного перехода. Заметим также, что наблюдаемый ПЭХ симметричен по магнитному полю, что соответствует вращению магнитного момента в I (H>0) и III (H<0) квадрантах (или во II и IV). Такое обстоятельство неудивительно, поскольку между направлением поля и холловским зондом (см. вставку на рис.2.) имеется небольшой угол. В этом случае при положительных значениях поля после уменьшения его до нуля остаточный магнитный момент в области контакта образца с холловскими зондами окажется в I квадранте под углом к току. При H<0 ситуация изменится с точностью до зеркального отражения – остаточный магнитный момент повернется на 180о. Аналогичное поведение в Rxy наблюдается и при перемагничивании образца в условиях, когда магнитное поле наклонено под углом 450 к протекающему току. Вынудить магнитный момент вращаться в I (H>0) и IV (H<0) квадрантах (или во II и III) с изменением знака в Rxy можно, если приложить небольшое фоновое поле Hb вдоль тока, намагнитив в этом направлении образец. В нашем случае это поле оказалось приблизительно равным коэрцитивной силе Hc ~ 10 Э. При этом сигнал ПЭХ трансформируется к обычному антисимметричному виду. Заметим, что фоновое поле Hb противоположного направления зеркально изменяет вид зависимости Rxy от H. II I Rxx/Rxx(0) Rxy, -0,40 10 RH, R H, Следовательно, в зависимости от направления магнитного момента относительно тока (параллельно или антипараллельно) значения Rxy при одних и тех же значениях и направлениях внешнего поля H будут различными. Это дает возможность реализовать на пленочной структуре, в которой наблюдается ПЭХ и имеется наведенная магнитная анизотропия (вдоль тока), элемент магниторезистивной памяти типа MRAM. Основным «источником» проявления ПЭХ в исследуемых структурах, является эффект АМС, как и в случае пленок магнитных переходных металлов [13]. Об этом свидетельствуют результаты измерений АМС, полученные на структурах с относительно толстым слоем a-Si (ds = 3.4 нм), когда спин-зависящие эффекты в рассеянии и/или туннелировании электронов не играют существенной роли. В этом случае в поле, перпендикулярном току, наблюдается отрицательное МС, тогда как в поле, параллельном току, оно отсутствует, причем МС насыщается в достаточно слабых полях ( 100 Э), типичных для эффекта АМС [13]. На основе предложенной перколяционной модели проводимости структур сделан вывод, что изотропное по характеру отрицательное (спин-зависящее) МС определяется полевым изменением магнитного момента системы от 0.7 Ms до Ms. В то же время ПЭХ в исследованных структурах характеризует эффекты поворота магнитного момента величиной 0.7 Ms. В четвертой главе приведены результаты исследования транспортных и магнитных свойств слоев MnхSi1-х толщиной 50-60 нм с содержанием Mn около 35 %. В разделе 4.1 главы описана технология получения слоев методом лазерной эпитаксии на Al2O3 и GaAs подложках при температуре роста 300-350 oC. В разделе 4.2 приведены результаты исследований структурных особенностей и состава MnхSi1-х структур, которые проводились методами сканирующей электронной микроскопии и электронно-зондового микроанализа. На поверхности структуры обнаружены включения с характерным размером около 1 мкм, расположенные между собой на расстояниях, превышающих 20 мкм. В промежутках между включениями поверхность структуры является достаточно гладкой. При исследованиях состава MnхSi1-х структур методом электронно-зондового микроанализа возбуждение рентгеновского характеристического излучения осуществлялось сфокусированным электронным пучком размером 1 мкм на области структур, свободные от включений. Найденное значение х составляет около 35%. В разделе 4.3 описаны магнитные измерения. Они были проведены с помощью 100K 0,02 77K СКВИД-магнетометра на 0,03 0,00 образцах MnхSi1-х с 230K характерными размерами -0,02 3 0.5×3×7 мм , выращенных 300K -2 -1 0 1 2 на Al2O3 и GaAs подложках. B,T 0,00 При Т = 77 К зависимость М(B) носит гистерезисный характер: коэрцитивное поле составляет 0.12 Tл. Сигнал намагниченности -0,03 четко наблюдается до 200 К, при этом магнитный -0,7 0,0 0,7 момент структуры (≈ 10-5 B, T emu) такой же как и при Т = 77 К. Это означает, что Рис. 3. Магнитополевые зависимости холловского 11 сопротивления RH структуры Si1-хMnх/Al2O3 при различных температурах. температура Кюри Тс структуры существенно больше 200 К. Столь большие значения Тс, полученных структур, невозможно объяснить формированием силицидов Mn, поскольку их максимальные температуры Кюри (для Mn4Si7) не превышают 50 K [14]. В разделе 4.4 представлены результаты транспортных исследований MnхSi1-х слоев, выращенных на Al2O3 и GaAs подложках при температурах роста Tg = 300 и 350оС. Исследования выполнены в диапазоне температур T = 5-300 K в магнитных полях B до 2.5 Tл. Далее представлены результаты исследований эффекта Холла, которые подтверждают высокие температуры Кюри MnхSi1-х слоев. Полученный сигнал эффекта Холла носит гистерезисный характер в условиях доминирующей роли его аномальной компоненты над нормальной компонентой (рис.3.). Знак аномального эффекта Холла (отрицательный) оказался противоположен дырочному типу проводимости MnхSi1-х. Найденная из этих измерений концентрация дырок достигает в образцах величины p 21022 см-3, что отвечает сильному вырождению дырочного газа и свидетельствует о существенной его роли в ферромагнитном упорядочении. Полученный коэффициент аномального эффекта Холла достигает величины на четыре порядка превышающей значение этого коэффициента в ферромагнитных металлах. Анализ параметрической зависимости сопротивления АЭХ от продольного сопротивления образцов показал, что для образцов, выращенных при температурах роста Tg = 300оС, АЭХ определялся механизмом “skew scattering”, тогда как при повышении Tg до 350оС и увеличении проводимости образцов наблюдается переход к “side jump scattering” механизму АЭХ. В разделе 4.5. свойства MnхSi1-х слоев объясняются в рамках модели двухфазной системы, в которой ферромагнитные (ФМ) кластеры, содержащие междоузельные ионы Mn с локализованным спином, встроены в матрицу слабого зонного ФМ типа MnSi2-x (x 0.3) с делокализованной спиновой плотностью. Дальний ФМ при высокой температуре обусловлен как обычным РККИ - обменом этих кластеров через свободные носители, концентрация которых в матрице достигает 21022 см-3, так и обменом через спиновые флуктуации. В заключении кратко сформулированы основные результаты, полученные в работе. Основные результаты. 1. Исследованы эффект Холла и магнитосопротивление в двухслойных пленках Сr(5нм)/Со(20нм), полученных ионным распылением на кремниевую подложку. В этих структурах выявлен планарный эффект Холла (ПЭХ), который в отличие от обычно наблюдаемого ПЭХ, является симметричным по знаку изменения угла поворота магнитного момента в плоскости пленки. На основе измерений петель гистерезиса намагниченности при различных ориентациях поля и ПЭХ при наложении слабого продольного поля показано, что симметричный ПЭХ связан с многодоменным состоянием пленки Сo в двухслойных структурах Cr/Co. 2. Исследованы многослойные (с чилом бислоев 100) структуры Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si, полученные путем ионно-лучевого распыления на ситалловые подложки при комнатной температуре. Показано, что при уменьшении толщины металла dm от 3 до 1.3 нм проводимость структур испытывает перколяционный переход от металлической к туннельной проводимости при dm dmc 2.2 нм, сопровождаемый экспоненциальным ростом сопротивления. Металлический характер проводимости при толщинах слоя металла выше 2.2 нм подтверждается измерениями аномального эффекта Холла. Установлено также, что dm ≥ 2.5 нм в многослойных структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si температурная зависимость сопротивления подчиняется закону вида Rxx log T , 12 типичному для металл-диэлектрических нанокомпозитов на металлической стороне перколяционного перехода. 3. Впервые для нанокомпозитов подобного типа вблизи перколяционного перехода обнаружен эффект анизотропного магнетосопротивления (АМС), а также планарный эффект Холла (ПЭХ). Выявлена связь АМС и ПЭХ с поперечным (между холловскими зондами) магниторезистивным эффектом, достигающим по величине 6-9%. При толщинах слоев аморфного кремния ds < 1 нм обнаружено помимо АМС изотропное по характеру отрицательное магнетосопротивление (МС) порядка 0.15 %, обусловленное спинзависящими переходами электронов между соседними ферромагнитными слоями при антиферромагнитном характере обменного взаимодействия между ними. 4. Показано, что при T = 300 K и ориентации поля вдоль плоскости структуры Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si отношение остаточной намагниченности к намагниченности насыщения Mr/Ms в структурах с ds 1 нм составляет 0.7, тогда как в гранулированных слоях в окрестности перколяционного перехода это отношение 0.5 [10]. При этом поле насыщения намагниченности Hs превышает 3 кЭ, что заметно больше значений Hs, наблюдаемых в достаточно толстых аморфных пленках. Отношение Mr/Ms 0.7 объясняется преобладанием вклада биквадратичного взаимодействия, стремящегося выстроить магнитные моменты соседних слоев ферромагнетика перпендикулярно друг другу, над антиферромагнитным (билинейным) обменом, который, однако, в структурах Fe/a-Si является доминирующим при T = 300 K. 5. Предложена качественная модель для описания обнаруженных особенностей многослойных структур Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si, основанная на перколяционных представлениях о проводимости слоев, локально связанных между собой низкоомными прослойками силицида через мертвые концы перколяционной сетки. При этом случайный характер пересечения мертвых концов приводит к имитации сильного биквадратичного обменного взаимодействия в исследуемых структурах, а также к появлению изотропного по характеру отрицательного (спин-зависящего) МС, который определяется полевым изменением магнитного момента системы от 0.7 Ms до Ms. В то же время ПЭХ в слоистых структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/a-Si характеризует в первую очередь эффекты поворота магнитного момента величиной 0.7 Ms и определяется эффектом АМС. 6. Исследованы транспортные и магнитные свойства слоев MnхSi1-х с высоким содержанием Mn (около 35 ат.%), полученных методом лазерной эпитаксии при 300 – 350oС. Впервые в системе на основе Si и Mn обнаружен аномальный эффект Холла (AЭХ), который доминирует над нормальной компонентой эффекта Холла вплоть до комнатной температуры, сохраняя гистерезисный характер до 230 К. Знак АЭХ оказался противоположен дырочному типу проводимости MnхSi1-х слоев, концентрация которых в слоях достигает p 21022 см-3. Показано, что для образцов, выращенных при температурах роста Tg = 300оС, АЭХ определялся механизмом “skew-scattering”, тогда как при повышении Tg до 350оС и увеличении проводимости образцов наблюдается переход к “side-jump” механизму АЭХ. Большие значения температуры Кюри (Тс > 200К), полученных слоев, невозможно объяснить только формированием силицидов Mn, поскольку их максимальные значения Тс не превышают 50 K. 7. Показано, что MnхSi1-х слои обладают металлическим типом проводимости (падение сопротивления при уменьшении T от 300 до 5 K достигает 2 раз). При этом температурные зависимости сопротивления образцов демонстрируют резкий спад при температурах ниже 40K. В этих условиях обнаружено необычное поведение петли гистерезиса АЭХ - вплоть до уменьшения коэрцитивного поля с понижением температуры в образце с минимальным содержанием дефектов. 8. Установлено, что намагниченность насыщения MnхSi1-х слоев слабо уменьшается при увеличении температуры до 200 K. Показано, что при T = 77 K полевая зависимость 13 намагниченности М(B) носит гистерезисный характер. При этом полевая зависимость холловского сопротивления RH(B) коррелирует c поведением намагниченности М(B), что позволило найти коэффициент аномального эффекта Холла Rs 1.010-8 Омсм/Гс, который на четыре порядка превышает значение Rs в ферромагнитных металлах. 9. Свойства MnхSi1-х слоев объясняются в рамках модели двухфазной системы, в которой ферромагнитные (ФМ) кластеры, содержащие междоузельные ионы Mn с локализованным спином, встроены в матрицу слабого зонного ФМ типа MnSi2-x (x 0.3) с делокализованной спиновой плотностью. Дальний ФМ при высокой температуре обусловлен как обычным РККИ - обменом этих кластеров через свободные носители, концентрация которых в матрице достигает 21022 см-3, так и обменом через спиновые флуктуации. Об эффекте вымораживания этих флуктуаций с понижением температуры свидетельствует резкое уменьшение сопротивления образцов ниже 40 К и необычное поведение петли гистерезиса АЭХ в этих условиях. Цитируемая литература 1. 2. 3. 4. 5. 6. 7. 8. 9. 10. 11. 12. 13. 14. I. Žutić, О. Fabian, S. Das Sarma, Rev. Mod. Phys. 76, 323 (2004). M.N. Baibich, J.M. Brote, A. Fert et al. Phys. Rev. Lett. 61, 2472 (1988). H. Ohno, H. Munekata, T. Penney et al., Phys. Rev. Lett. 68, 2664 (1992). D.D. Awschalom, D. Loss, N. Samarth (Eds.), Semiconductor Spintronics and Quantum Computation, Springer, 2002. T. Jungwirth, Jairo Sinova, J. Mašek et al., Rev. Mod. Phys. 78, 809 (2006). D.E. Burgler, M. Buchmeier, S. Cramm et al., J. Phys.: Condens. Matter 15, S443 (2003). X.C. Liu, Z.H. Lu, Z.L. Lu et al., J. Appl. Phys. 100, 073903 (2006). S. H. Chiu, H. S. Hsu, J. C. A. Huang, J. Appl. Phys. 103, 07D110 (2008). В.В. Рыльков, Б.А. Аронзон, К.И. Маслаков и др., ЖЭТФ 127, 838 (2005). B.A. Aronzon, S.V. Kapelnitsky and A.S. Lagutin, Transport and Magnetic Properties of Nanogranular Metals, in: PHYSICO-CHEMICAL PHENOMENA IN THIN FILMS AND AT SOLID SURFACES, v.34 (Ed. L. Trakhtenberg, S. Lin, O. Ilegbusi), Elsiever 2007. B. Dieny, S. Sankar, M.R. McCartney et al. J. Magn. Magn. Mater. 185, 283 (1998). A. Gerber, A. Milner, M. Karpovsky et al. J. Magn. Magn. Mater. 242-245, 90 (2002). T.R. McGuire, R.I. Potter. IEEE Trans. Magn. 11, 1018 (1975). U. Gottlieb, A. Sulpice, B. Lambert-Andron, O. Laborde. J. Alloys Comp. 361, 13 (2003). Список работ автора. 1. Б.А. Аронзон, А.Б.Грановский, С.Н. Николаев, Д.Ю. Ковалев, Н.С. Перов, В.В. Рыльков. Особенности эффекта Холла в двухслойных пленках Cr/Co. Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 8, 1441-1445. 2. Б.А. Аронзон, А.Б.Грановский, С.Н. Николаев, Д.Ю. Ковалев, Н.С. Перов, В.В. Рыльков. Особенности эффекта Холла в двухслойных пленках Cr/Co. Сборник тезисов докладов пятой ежегодной научной конференции ИПТЭ РАН. 31марта-3 апреля 2004г., г. Москва. 3. Б.А. Аронзон, А.Б.Грановский, А.Б. Давыдов, М.Е. Докукин, Ю.Е. Калинин, С.Н. Николаев, В.В. Рыльков, А.В. Ситников, В.В. Тугушев. Планарный эффект Холла и анизотропное магнетосопротивление в слоистых структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/(a-Si) с перколяционной проводимостью. ЖЭТФ, 2006, том 130, вып. 1(7), с. 127-136. 4. С.Н. Николаев, М.Е. Докукин, В.В. Рыльков, А.В. Ситников. Магнетосопротивление и планарный эффект Холла в многослойных структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/(a-Si). Радиотехника и радиоэлектроника, 2007, том 52, № 52, с.605-612. 14 5. С.Н. Николаев, М.Е. Докукин, В.В. Рыльков, Б.А. Аронзон. Магнетосопротивление и планарный эффект Холла в многослойных структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/(a-Si). Сборник тезисов докладов конференции по физике конденсированного состояния, сверхпроводимости и материаловедению. 26-30 ноября 2007г., г. Москва. 6. Б.А. Аронзон, С.И. Касаткин, С.Д. Лазарев, С.Н. Николаев, В.В. Рыльков. Элемент памяти на планарном эффекте Холла. Патент на изобретение №2320033. Приоритет изобретения 26.10.2006. Опубликовано 20.03.2008. Бюл.№8. 7. С.Н. Николаев, М.Е. Докукин, В.В. Рыльков, Б.А. Аронзон. Магнетосопротивление и планарный эффект Холла в многослойных структурах Co0.45Fe0.45Zr0.1/(a-Si). Сборник тезисов докладов 17-ой Уральской международной зимней школы по физике полупроводников. 18-23 февраля 2008 г., Екатеринбург-Новоуральск. 8. V.V. Rylkov, B.A. Aronzon, A.S. Lagutin, S.N. Nikolaev, V.V. Podolskii, V.P. Lesnikov, N.S. Perov. Magnetotransport and Magnetic Properties of SiMn Layers with the High Mn Content. Abstracts of Moscow Int. Symposium on Magnetism. Moscow, June 20-25, 2008, p.606-607. 9. E.S. Demidov, B.A. Aronzon, S.N. Gusev, V.V. Karzanov, A.S. Lagutin, V.P. Lesnikov, S.A. Levchuk, S.N. Nikolaev, N.S. Perov, V.V. Podolskii, V.V. Rylkov, M.V Sapozhnikov, A.V. Lashkul. High-temperature ferromagnetism in laser-deposited layers of silicon and germanium doped with manganese or iron impurities. JMMМ. 321, 690 (2009). 10. С.Н. Николаев, Б.А. Аронзон, В.В. Рыльков, В.В. Тугушев, Е.С. Демидов, В.П.Лесников, В.В.Подольский. Аномальный эффект Холла в слоях Si, сильно легированных Mn. Письма в ЖЭТФ, том 89, вып 12, с. 707-712 (2009). 15