Введение в нанооптику
Лекция 2. Излучение классического диполя и безызлучательный
перенос энергии
А.А. Коновко
О.А. Шутова
МГУ имени М.В.Ломоносова
Физический факультет
Кафедра общей физики и волновых процессов
2014 г., весенний семестр
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
1 / 53
‘The sun was shining on the sea,
Shining with all his might:
He did his very best to make
The billows smooth and bright –
And this was odd, because it was
The middle of the night.
Lewis Carroll
«Through the Looking Glass»
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
2 / 53
Поле классического диполя
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
3 / 53
Поле классического диполя
Поле гармонически зависящего от времени диполя (СИ)
Сферическая система
координат
|p| cos 𝜃 exp(𝚤kr ) 2
Er =
k
4𝜋𝜀0 𝜀
r
|p| sin 𝜃 exp(𝚤kr ) 2
E𝜃 =
k
4𝜋𝜀0 𝜀
r
H𝜑 =
(︂
(︂
2
2𝚤
−
2
2
k r
kr
)︂
,
)︂
1
𝚤
−
−1 ,
k 2 r 2 kr
)︁ √︂ 𝜀 𝜀
|p| sin 𝜃 exp(𝚤kr ) 2 (︁ 𝚤
0
k − −1
,
4𝜋𝜀0 𝜀
r
kr
𝜇0 𝜇
E𝜑 = Hr = H𝜃 = 0.
r = (r , 𝜃, 𝜑).
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
4 / 53
Поле классического диполя
Поле гармонически осциллирующего диполя
Сферическая система
координат
p0
exp [𝚤(kr − 𝜔t)]
r
(︂
)︂
1
𝚤
Er = 2 cos 𝜃 ·
k 2 p,
−
k 2 r 2 kr
p=
(︂
E𝜃 = sin 𝜃 ·
)︂
1
𝚤
−
−
1
k 2 p,
k 2 r 2 kr
(︂
H𝜑 = −𝚤 sin 𝜃 ·
)︂
1
− 𝚤 k 2 p,
kr
E𝜑 = Hr = H𝜃 = 0,
r = (r , 𝜃, 𝜑).
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
5 / 53
Поле классического диполя
Затухание продольной и поперечной компонент поля
гармонически осциллирующего диполя
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
6 / 53
Поле классического диполя
Угловое распределение поля гармонического диполя
Поле диполя
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
7 / 53
Поле классического диполя
Поле диполя, ориентированного вдоль оси Z
Ось Z направлена вертикально в плоскости рисунков
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
8 / 53
Безызлучательный перенос энергии
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
9 / 53
Безызлучательный перенос энергии
Поток энергии
𝜔4
|p0 |2 ,
3c 3
определяется только двумя
компонентами
электромагнитного поля диполя
I =
Er = 2 cos 𝜃 ·
p
,
r2
p
,
r2
kp
H𝜑 = −𝚤 sin 𝜃 · ,
r
определяют поле в ближней
зоне и не вносят вклад в
излучательный перенос энергии.
E𝜃 = sin 𝜃 ·
2
E𝜃 = − sin 𝜃 · k p,
H𝜑 = −k 2 p,
которые определяют
излучательный перенос энергии
между двумя атомами.
Коновко, Шутова (МГУ)
Реактивные компоненты поля
диполя
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
10 /
53
Безызлучательный перенос энергии
Два параллельных диполя
p1 = p10 exp(−𝚤𝜔t),
p2 = p20 exp(−𝚤𝜔t),
Ix = I1x + I2x + Iинт,x
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
I1x =
𝜔4
|p10 |2 ,
6c 3
I2x =
𝜔4
|p20 |2
6c 3
2014 г., весенний семестр
11 /
53
Безызлучательный перенос энергии
В ближней волновой зоне (ближнее поле)
Ez (0, y , z, t) = (3 cos2 𝜃 − 1)
p10 + p20
exp(−𝚤𝜔t),
R3
Hy (0, y , z, t) = −𝚤 sin 𝜃 cos 𝜑 · k
√︂
R=
∫︁ ∫︁
p10 − p20
exp(−𝚤𝜔t),
R2
(1)
ℓ2
+ y 2 + z 2.
4
∞
]︁
[︁ c
− Re (Ez Hy* ) dydz =
8𝜋
−∞
]︂
∫︁ ∫︁ ∞ [︂
ckℓ
(3z 2 /R 2 ) − 1
*
*
=
Re [𝚤(p10 p20 − p10 p20 )] =
dydz =
16𝜋
R6
−∞
𝜔
*
= 3 Im (p10 p20
). (2)
2ℓ
Iинт,x =
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
12 /
53
Безызлучательный перенос энергии
Безызлучательный перенос энергии
Под действием поля возбужденного атома невозбужденный атом
приобретает дипольный момент, совершающий колебания на частоте
𝜔. Пусть на невозбужденный атом действует только компонента
Ez = −E𝜃 (𝜃 = 𝜋/2) = −p1 /ℓ3 реактивного поля, получим
p2 = −
𝛼p10
𝛼p10
exp [𝚤(kℓ − 𝜔t)] ≈ − 3 exp(−𝚤𝜔t),
3
ℓ
ℓ
(3)
𝜔
|p10 |2 .
(4)
2ℓ6
Этот поток направлен от возбужденного атома к невозбужденному, т.к.
𝛼′′ > 0. Безызлучательный перенос энергии становится основным, если
Iинт,x = 𝛼′′
c3
ℓ ≤ ℓ0 = 3 𝛼 3
𝜔
(︂
Коновко, Шутова (МГУ)
′′
)︂1/6
Введение в нанооптику
(5)
.
2014 г., весенний семестр
13 /
53
Безызлучательный перенос энергии
Перенос энергии по механизму Ферстера
Принимая для оптического диапазона частот
𝜔 = 3 · 1015 с−1 ,
𝛼′′ = 10−24 см3 ,
получаем оценку
ℓ0 ≈ 30 Å ≪ 𝜆 = 2, 1 · 10−5 см.
Благодаря возникновению интерференционного потока энергии между
электрическим диполем, совершающим гармонические колебания, и
атомами среды мощность излучения диполя в поглощающей среде
больше, чем в случае прозрачной среды. Дополнительная энергия
излучения поглощается средой на расстоянии от диполя, а ее
величина оказывается пропорциональной коэффициенту поглощения
среды на частоте излучения диполя.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
14 /
53
Безызлучательный перенос энергии
Интерференция реактивных компонент
Основные свойства
1 формирование интерференционного потока энергии в новом
направлении, где перенос энергии исходными волнами мог
отсутствовать;
2
отсутствие в распределении интенсивности интерференционного
потока энергии чередования максимумов и минимумов.
Введение понятия интерференции реактивных компонент
электромагнитного поля позволяет с единых физических позиций
рассматривать такие различные на первый взгляд явления, как полное
внутреннее отражение света, сдвиг Гуса-Хенхен и безызлучательный
перенос энергии между атомами и молекулами.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
15 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
16 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Взаимодействие двух частиц
Рассмотрим две системы
атомов (молекул, квантовых
точек...), которые назовем
частицами. Такое
представление удобно для
описания делокализованных
возбуждений (экситонов),
переноса энергии между
частицами и ряда коллективных
эффектов. Предположим, что
внутренняя структура частицы
не меняется в результате
взаимодействия, поэтому такие
процессы, как перенос
электронов, и изгиб молекул
рассматривать не будем.
Коновко, Шутова (МГУ)
VAB =
1
4𝜋𝜀0
Введение в нанооптику
∫︁ ∫︁
𝜌A (r′ )𝜌B (r′′ ) ′ ′′
dV dV .
|r′ − r′′ |
2014 г., весенний семестр
17 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Мультипольное разложение кулоновского
взаимодействия
∫︁
𝜌A (r′ )dV ′ ,
qA =
∫︁
dA =
VAB (R) =
′
′
′
𝜌A (r )(r − rA )dV ,
∫︁
𝜌B (r′ )dV ′ .
∫︁
𝜌B (r′ )(r′ − rB )dV ′ .
qB =
dB =
[︂
1
qA qB
qA dB · R qB dA · R
+
−
+
4𝜋𝜀0
R
R3
R3
]︂
R 2 dA · dB − 3(dA · R)(dB · R)
+
+ ... .
R5
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
18 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Перенос энергии между двумя частицами
𝛾D→A
PD→A
=
,
𝛾0
P0
Коновко, Шутова (МГУ)
P0 =
|dD |2 n(𝜔0 ) 4
𝜔 .
12𝜋𝜀0 c 3 0
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
19 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Резонансный перенос энергии
𝜔0
Im(𝛼A ) |nA · ED (rA )|2 .
2
∫︁ ∞
9c 4
fD (𝜔)𝜎A (𝜔)
=
T (𝜔)d𝜔.
6
8𝜋R 0
n4 (𝜔0 )𝜔 4
PD→A =
𝛾D→A
𝛾0
где n(𝜔) — показатель преломления окружающей среды (сольвента).
T (𝜔) = (1 − k 2 R 2 + k 4 R 4 )(nA · nD )2 +
+ (9 + 3k 2 R 2 + k 4 R 4 )(nR · nD )2 (nR · nA )2 +
+ (−6 + 2k 2 R 2 − 2k 4 R 4 )(nA · nD )(nR · nD )(nR · nA ),
⟨T (𝜔)⟩ =
Коновко, Шутова (МГУ)
2 2 2 2 2 4 4
+ k R + k R .
3 9
9
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
20 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Зависимость T (𝜔) от расстояния и ориентации
[︂ ]︂6
𝛾D→A
R0
=
,
𝛾0
R
R06 =
9c 4 𝜅2
8𝜋
∫︁
0
∞
fD (𝜔)𝜎A (𝜔)
d𝜔,
n4 (𝜔)𝜔 4
𝜅2 = [nA · nD − 3(nR · nD )(nR · nA )]2 .
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
21 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Перенос энергии между двумя молекулами
N
∑︁
An e −(𝜆−𝜆n )
2 /Δ𝜆2
n
.
n=1
[︂
3c
R0 =
32𝜋 4 n4
Коновко, Шутова (МГУ)
∫︁
∞
2
fD (𝜆)𝜎A (𝜆)𝜆 d𝜆
]︂1/6
= 6.3 нм,
0
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
22 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Флуоресценция как функция расстояния
E =
1
P0
1
=
.
=
P0 + PD→A
1 + (𝛾/𝛾D→A )
1 + (R/R0 )6
Молекула,
разделяющая в
пространстве Д. и А.,
переходит между
состояниями E1 , E2 и
E3 .
Антикоррелированный
характер излучения Д.
и А. свидетельствует о
связи этих переходов
с FRET.
Rahul Roy, Sungchul
Hohng, Taekjip Ha,
Nature Methods, 5 (6)
507-516, (2008).
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
23 /
53
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Пример применения FRET в биологии
FRET-пары DiIC 18(3) и DiOC 18(3) внедрены в различные мицеллы с целью наблюдения
проникновения зондирующих частиц сквозь мембраны опухолевых клеток. Слева: перенос
зондирующих частиц к плазматической мембране. Справа: перенос зондирующих молекул
из мицелл в клетки. Hongtao Chen, Sungwon Kim, Li Li, Shuyi Wang, Kinam Park, and Ji-Xin
Cheng, PNAS, vol. 105, 18, pp. 6596–6601 (2008)
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
24 /
53
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
25 /
53
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Дипольное излучение (СИ)
]︂2
[︂
sin2 𝜃 n3 d 2 ⃒⃒ (︁
nr )︁⃒⃒
1
S(t) = E(t) × H(t) =
⃒ nr .
⃒p t −
16𝜋 2 𝜀0 𝜀 r 2 c 3 dt 2
c
∫︁
S(t) · nds =
P(t) =
ΔS
P̄ =
[︂
]︂2
1 2n3 d 2 |p(t)|
,
4𝜋𝜀0 𝜀 3c 3
dt 2
|p|2 n3 𝜔 4
.
4𝜋𝜀0 𝜀 3c 3
P̄(𝜃, 𝜑)
3
=
sin2 𝜃.
8𝜋
P̄
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
26 /
53
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Скорость диссипации энергии в неоднородной среде
W
1
=−
t
2
∫︁
Re(j* · E)dV = (в дипольном ≈) =
V
𝜔
Im [p* · E(r0 )] ,
2
E(r0 ) = E0 (r0 ) + Es (r0 ),
E0 − первичное поле Es − рассеянное поле.
Вклад первичного поля E0
в диссипацию: P0 =
|p|2 𝜔 3
k .
12𝜋 𝜀0 𝜀
P
6𝜋𝜀0 𝜀 1
=1+
Im [p* · Es (r0 )] .
P0
|p|2 k 3
Скорость диссипации энергии зависит от вторичного поля диполя, т.е. собственного
излучения диполя, испущенного ранее и вернувшегося к диполю после рассеяния на
окружении.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
27 /
53
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Взаимодействие диполя со своим излучением
Уравнение движения диполя:
mr̈ + 𝜔02 mr = Fr ,
средняя мощность потерь:
P(t) =
q 2 (r̈ · r̈)
,
6𝜋𝜀0 c 3
интегрирование P(t) по T = [t1 ...t2 ] дает
работу силы реакции излучения:
∫︁
t2
[︂
t1
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
]︂
q 2 (r̈ · r̈)
Fr · ṙ +
dt = 0 ⇒
6𝜋𝜀0 c 3
2014 г., весенний семестр
28 /
53
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Формула Абрагама-Лоренца
Формула Абрагама-Лоренца для
силы реакции излучения:
Уравнение движения теперь
принимает вид:
Fr =
r̈ −
В случае бесконечно малого
затухания решение имеет вид:
...
q2 r
,
6𝜋𝜀0 c 3
q2
...
r + 𝜔02 r = 0.
6𝜋𝜀0 c 3 m
r(t) = r0 exp(−i𝜔0 t),
...
r = −𝜔02 ṙ ⇒
r̈ + 𝛾0 ṙ + 𝜔02 r = 0,
коэффициент затухания:
Коновко, Шутова (МГУ)
где 𝛾0 =
Введение в нанооптику
1 2q 2 𝜔02
.
4𝜋𝜀0 3c 3 m
2014 г., весенний семестр
29 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
30 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Затухающие колебания диполя при 𝛾0 ≪ 𝜔0
d2
d
p(t) + 𝛾0 p(t) + 𝜔02 p(t) = 0,
dt 2
dt
[︁
]︁
√
2
2
p(t) = Re p0 e −i𝜔0 1−(𝛾0 /4𝜔0 )t e −𝛾0 t/2 .
]︀ m𝜔02
m [︀ 2 2
2
𝜔
p
(t)
+
ṗ
(t)
=
|p |2 e −𝛾0 t ,
2q 2 0
2q 2 0
∫︁ t
|p(t)|2 𝜔04
P0 (t) =
W̄ (t = 0) − W̄ (t) = qi
P0 (t ′ )dt ′ ,
4𝜋𝜀0 3c 3
0
W̄ =
𝛾0 = qi
1 2q 2 𝜔02
,
4𝜋𝜀0 3mc 3
Для оптического диапазона 𝛾0 ≈ 2 · 10−8 𝜔0 и находится в МГц области.
Чем выше показатель преломления окружающей среды, тем короче время жизни
осциллятора.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
31 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Лоренцева форма линии
[︂
]︂
W
𝛾02 /4
1 |p|2 sin2 𝜃𝜔02
.
=
Ωd𝜔
4𝜋𝜀0 4𝜋 2 c 3 𝛾02
(𝜔 − 𝜔02 ) + 𝛾02 /4
Ширина линии излучения: Δ𝜔 = 𝛾0 . Для атомных переходов на оптических частотах с
типичными временами жизни 𝜏 = 10 нс ширина линии Δ𝜆 ≈ 2 · 10−3 нм.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
32 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Неоднородное окружение
Затухающие колебания диполя в неоднородной среде
В неоднородном окружении гармонически осциллирующий диполь испытает
вынуждающую силу со стороны собственного поля. Эта вынуждающая сила
представляет собой поле, которое возвращается к осциллятору после
рассеяния на окружении.
d
q2
d2
2
p(t)
+
𝛾
p(t)
+
𝜔
p(t)
=
Es (t),
0
0
dt 2
dt
m
где Es — вторичное локальное поле. Используя выражение для 𝛾0 , получаем
𝛾
6𝜋𝜀0 1
= 1 + qi
Im [p*0 · Es (r0 )] .
𝛾0
|p0 |2 k 3
𝛾
P
=
.
𝛾0
P0
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
33 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Неоднородное окружение
Взаимодействие излучения диполя с зеркалами
K.H. Drexhage, Lumin. 1,2, 693-701 (1970).
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
34 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Неоднородное окружение
Время жизни молекулы в неоднородном окружении
Сравнение классической теории и
экспериментальных данных по
измерению времени жизни молекулы
в неоднородном окружении. В
эксперименте слой ионов Eu3+
удерживается спейсерами жирных
кислот различной толщины на
расстоянии d от серебряной
поверхности.
1
K.H. Drexhage, Lumin. 1,2, 693-701 (1970).
2
R.R. Chance, A. Prock, and R. Silbey, in Advances in Chemical Physics, vol. 37,1-65,1.
Prigogine and S.A. Rice, eds.. New York: Wiley (1978).
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
35 /
53
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Неоднородное окружение
Сдвиг частоты
[︃
Δ𝜔 = 𝜔 1 −
√︃
[︂
]︂]︃
1
q2
𝛾𝛾
𝛾𝛾
0
1− 2
Re(p*0 · Es ) +
−
.
𝜔 m|p0 |2
2
4
Разложение в ряд с точностью до слагаемых первого порядка малости и
пренебрежение квадратичными членами в 𝛾 приводят к равенству:
3𝜋𝜀0 1
Δ𝜔
= qi
Re(p*0 · Es ).
𝛾0
|p0 |2 k 3
Поскольку Es ∼ p0 , отношение Δ𝜔/𝛾0 не зависит от величины дипольного момента.
Сдвиг частоты приповерхностных молекул зависит от высоты молекулы над поверхностью
h как h−3 , и достигает максимума вблизи частоты поверхностного плазмона.
Сдвиг частоты очень мал и находится в пределах ширины линии. Сдвиг в диапазоне
Δ𝜆 ≈ 20 нм был зарегистрирован экспериментально для малых островков серебра.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
36 /
53
Спонтанная релаксация
Содержание лекции
1
2
3
4
5
6
Поле классического диполя
Безызлучательный перенос энергии
Эффективность безызлучательного переноса энергии
Реакция излучения, формула Абрагама-Лоренца
Время жизни и скорость спонтанной релаксации
Однородное окружение
Неоднородное окружение
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Локальная плотность состояний
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
37 /
53
Спонтанная релаксация
Константа атомно-полевой связи
В теории взаимодействия атома с
излучением различают режимы сильной
и слабой связи.
d
g=
~
Индикатором режима служит константа
атомно-полевой связи g , равная
половине частоты Раби ΩR =
2d21 A
.
~
~𝜔0
,
2𝜀0 V
1
Сильная связь: g ≫ 𝛾cav ,
где 𝛾cav — скорость
релаксации фотона в
резонаторе.
2
Слабая связь: g ≪ 𝛾cav .
В равенстве справа: 𝜔0 — частота
перехода, d — дипольный матричный
элемент, V — объем резонатора.
√︂
1
E.M. Purcell, Phys.Rev. Vol. 69, p. 681 (1946)
2
В.П. Быков, ЖЭТФ, Т. 35, стр. 269–273 (1972)
3
E. Yablonovitch, Phys.Rev.Lett. Vol. 58 (20), pp. 2059–2062 (1987)
4
S. John, Phys.Rev.Lett. Vol. 58 (23), pp. 2486–2489 (1987)
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
38 /
53
Спонтанная релаксация
О спонтанной релаксации диполя в резонаторе
E.M. Purcell, Spontaneous emission probabilities at radio frequencies, Phys.Rev. 69, 681 (1946):
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
39 /
53
Спонтанная релаксация
Спонтанное излучение в свободном пространстве
wsp ≈
2𝜋 3
𝛼𝜌𝜔c|rnm |2 ,
3
Обозначения
𝜌 — спектральная объемная плотность состояний
поля,
𝜔2
𝜌 = 2 3,
2𝜋 c
wsp ≈ 𝛼𝜔V 𝜌/𝜏,
V = |rnm |2 c𝜏.
𝜔 — частота перехода, c — скорость света в
вакууме, rnm — матричный элемент перехода.
𝜏 — среднее время жизни атома в возбужденном
состоянии,
V — объем цилиндра, основание которого равно
N = V 𝜌/t,
поперечному сечению молекулы, а длина равна c𝜏 .
N — число осцилляторов, с которыми
взаимодействует молекула (N ∼ 10−8 ),
wsp T ≈ 𝛼N,
t — спектральный период осцилляторов (следствие
T = 2𝜋/𝜔.
конечного времени жизни).
V.P. Bykov, «Spontaneous emission from a medium with a band spectrum», Quantum
Electronics 4 (7) 861–871 (1975)
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
40 /
53
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Схема процесса
Рассчитаем переходы из возбужденного состояния |i⟩ с энергией Ei в набор конечных
состояний |f ⟩ с энергией Ef . Конечные состояния различаются лишь модой k поля
излучения. Обозначение k в данном случае — это метка соответствующей моды, которая
характеризуется вектором поляризации и волновым вектором.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
41 /
53
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Схема вывода - 1
Согласно золотому правилу Ферми скорость релаксации 𝛾 дается
равенством
𝛾=
2𝜋 ∑︁ ⃒⃒ ^ ⃒⃒2
^
p · E.
⃒⟨f |HI |i⟩⃒ 𝛿(𝜔i − 𝜔f ). Положим H^I = −^
~
f
⃒
⃒
⃒ ^ ⃒2
^ * ⟨f |^
^ = ⟨i|^
^ ⟩⟨f |^
^
p · E|i⟩
p · E|i⟩
p · E|f
p · E|i⟩.
⃒⟨f |HI |i⟩⃒ = ⟨f |^
^=
E
∑︁ [︁
]︁
− †
E+
a
^
(t)
+
E
a
^
(t)
,
k k
k k
k
a^k† (t) = a^k† (0) exp(i𝜔k t),
Коновко, Шутова (МГУ)
a^k (t) = a^k (0) exp(−i𝜔k t).
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
42 /
53
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Схема вывода - 2
[︀
]︀
^ = p r^+ + r^ ,
p
^=−
^·E
−p
∑︁
r^+ = |e⟩⟨g |,
r^ = |g ⟩⟨e|,
⟨g |^
p|e⟩ = ⟨e|^
p|g ⟩
[︁
]︁
− †
+
− + †
+
p · E+
r
^
a
^
(t)
+
E
r
^
a
^
(t)
+
E
r
^
a
^
(t)
+
E
r
^
a
^
(t)
.
k
k
k
k
k
k
k
k
k
Пусть |{0}⟩ — состояние с нулевым числом фотонов, |{1𝜔k′ }⟩ — однофотонное состояние,
соответствующее моде k′ на частоте 𝜔0 = (Ee − Eg )/~, тогда
|i⟩ = |e, {0}⟩ = |e⟩|{0}⟩
|f ⟩ = |g , {1𝜔k′ }⟩ = |g ⟩|{1𝜔k′ }⟩,
Воспользовавшись равенствами a^k† (0)|{0}⟩ = |{1𝜔k }⟩ и a^k (0)|{1𝜔k }⟩ = {0}, получаем
^ =p
^ · E|i⟩
p
∑︁
i𝜔k t
E−
|g , {1𝜔k }⟩,
ke
k
^ =p
⟨f |^
p · E|i⟩
∑︁
i𝜔k t
E−
⟨g , {1𝜔k′ }|g , {1𝜔k }⟩.
ke
k
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
43 /
53
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Схема вывода - 3
Аналогичным образом приходим к равенству
^ ⟩=p
⟨i|^
p · E|f
∑︁
−i𝜔k t
E+
⟨g , {1𝜔k }|g , {1𝜔k′ }⟩,
ke
k
𝛾=
]︁
2𝜋 ∑︁ ∑︁ [︁
+
−
i(𝜔k −𝜔k′′ )t
p
·
E
×
′′ ⊗ Ek · p e
k
~2
k k′′
∑︁
×
⟨g , 1𝜔k′′ |g , 1𝜔k′ ⟩⟨g , 1𝜔k′ |g , 1𝜔k ⟩𝛿(𝜔k′ − 𝜔0 ).
k′
Вследствие ортогональности «выживает» только то слагаемое, в котором k′ = k′′ = k:
𝛾=
]︀
2𝜋 ∑︁ [︀
p · (E+
⊗ E−
) · p 𝛿(𝜔k − 𝜔0 ).
k
k
2
~
k
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
44 /
53
Спонтанная релаксация
КЭД спонтанной релаксации
Схема вывода - 4
Дальнейшее справедливо для диэлектрической окружающей среды
Выразим полученное выражение для 𝛾 в терминах нормальных мод uk :
E+
k
√︂
=
~𝜔k
uk ,
2𝜀0
E−
k
√︂
=
~𝜔k *
u ,
2𝜀0 k
при этом скорость релаксации можно записать следующим образом:
2𝜔
|p|2 𝜌d (r0 , 𝜔0 ),
3~𝜀0
∑︁ [︀
]︀
np · (uk ⊗ u*k ) · n*p 𝛿(𝜔k − 𝜔0 ),
𝜌p (r0 , 𝜔0 ) = 3
𝛾=
k
𝜌p (r0 , 𝜔0 ) — парциальная локальная плотность состояний. p = dnp , где np — единичный
вектор в направлении p.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
45 /
53
Спонтанная релаксация
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Схема вывода - 5
Нормальные моды определяются волновым уравнением:
∇ × ∇ × uk (r, 𝜔k ) −
∫︁
𝜔k2
uk (r, 𝜔k ) = 0,
c2
uk (r, 𝜔k ) · u*k′ (r, 𝜔k′ )d 3 r = 𝛿kk′ ,
Функция Грина по определению представляет собой решение следующей задачи:
←
→
→
←
→
𝜔2 ←
∇ × ∇ × G (r, r′ ; 𝜔) − 2 G (r, r′ ; 𝜔) = I 𝛿(r − r′ ).
c
Будем искать это решение в виде разложения в ряд по нормальным модам:
∑︁
←
→
G (r, r′ ; 𝜔) =
Ak (r′ , 𝜔) ⊗ uk (r, 𝜔k ),
k
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
46 /
53
Спонтанная релаксация
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Схема вывода - 6
∑︁
k
]︂
←
→
𝜔2
Ak (r , 𝜔) ⊗ ∇ × ∇ × uk (r, 𝜔k ) − 2 uk (r, 𝜔k ) = I 𝛿(r − r′ ).
c
[︂
′
∑︁
k
]︂
𝜔k2 𝜔 2
←
→
Ak (r , 𝜔) ⊗ 2 − 2 uk (r, 𝜔k ) = I 𝛿(r − r′ ).
c
c
[︂
′
Домножая обе части равенства на u*k′ (r, 𝜔k ), интегрируя по объему моды, получаем
[︃
𝜔k2′
𝜔2
′
−
Ak (r , 𝜔)
c2
c2
′
]︃
= u*k′ (r, 𝜔k ).
Окончательно приходим к функции Грина, выраженной в терминах нормальных мод
∑︁ u*′ (r, 𝜔k ) ⊗ uk (r, 𝜔k )
←
→
′
.
G (r, r ; 𝜔) =
c2 k
𝜔k2 − 𝜔 2
k
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
47 /
53
Спонтанная релаксация
Спонтанная релаксация и диадная функция Грина
Схема вывода - 7
Пользуясь методами ТФКП, можно показать, что имеет место равенство
[︃
Im lim
𝜂→0
∑︁ u* (r, 𝜔k )uk (r, 𝜔k )
k
k
𝜔k2 − (𝜔+i𝜂)2
]︃
=
𝜋 ∑︁ u*k (r, 𝜔k )uk (r, 𝜔k )𝛿(𝜔 − 𝜔k )
,
2
𝜔k
k
Выражение в скобках в левой части связно с функцией Грина, вычисленной в точке r = r′ .
[︁←
]︁ 𝜋c 2 ∑︁
→
u*k (r, 𝜔k )uk (r, 𝜔k )𝛿(𝜔 − 𝜔k ).
Im G (r, r; 𝜔) =
2𝜔
k
Положив теперь r = r0 и 𝜔 = 𝜔0 , перепишем 𝛾 и парциальную ЛПС
2𝜔0 2
|p| 𝜌p (r0 , 𝜔0 ),
3~𝜀0
[︁←
]︁
}︁
→
6𝜔0 {︁
𝜌p (r0 , 𝜔0 ) =
n
·
Im
G
(r
,
r
;
𝜔
)
·
n
.
p
0
0
0
p
𝜋c 2
𝛾=
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
48 /
53
Спонтанная релаксация
Локальная плотность состояний
В отсутствие выделенной дипольной оси np переходов, если окружающая среда однородна
и изотропна, скорость релаксации усредняется по всем возможным ориентациям.
]︁}︁
]︁
⟩ 1 {︁ [︁←
⟨
[︁←
→
→
np · Im G (r0 , r0 ; 𝜔0 ) · np = Im Tr G (r0 , r0 ; 𝜔0 ) .
3
В этом случае парциальная ЛПС 𝜌d становится идентичной полной ЛПС 𝜌
𝜌(r0 , 𝜔0 ) =
]︁}︁ ∑︁
→
2𝜔0 {︁ [︁←
G
(r
,
r
;
𝜔
)
=
|uk |2 𝛿(𝜔k − 𝜔0 ),
Im
Tr
0
0
0
𝜋c 2
k
𝜌 соответствует полному числу мод в расчете на единицу объема и единицу частот в r0 .
[︁←
]︁
]︁}︁
→
1 {︁ [︁
𝜔0
np · Im G 0 (r0 , r0 ; 𝜔0 ) · np = Im Tr G^0 (r0 , r0 ; 𝜔0 )
=
,
3
6𝜋c
При этом 𝜌 и 𝜌d принимают значение плотности мод в модели излучения черного тела
𝜌0 =
𝜔02
,
𝜋2c 3
𝛾0 =
𝜔03 |p|2
,
3𝜋𝜀0 ~c 3
где p = ⟨g |^
p|e⟩ — матричный элемент дипольного перехода.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
49 /
53
Спонтанная релаксация
Локальная плотность состояний
Спонтанная релаксация в однородной среде в отсутствие
фиксированной дипольной оси
𝜌0 =
𝛾0 =
𝜔02
,
𝜋2c 3
𝜔03 |p|2
.
3𝜋𝜀0 ~c 3
Скорость релаксации 𝛾 возбужденного уровня 2P1/2 атома Li. Ширина на
уровне 1/e соответствует времени жизни 𝜏 = 1/𝛾 = 27, 1 нс.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
50 /
53
Спонтанная релаксация
Локальная плотность состояний
Локальная плотность состояний: иллюстрация
Nate Lawrence and Luca Dal Negro, Optics Express, Vol. 18 (15) pp. 16120-16132 (2010)
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
51 /
53
Приложение
Литература
Литература I
Новотный Л., Хехт Б.
Основы нанооптики.
Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2009.
Solymar L., Shamonina E.
Waves in Metamaterials.
Oxford University Press, 2011.
Колоколов А.А., Скроцкий Г.В.
Интерференция реактивных компонент электромагнитного поля.
УФН, Т.162, №12, стр.165-174. 1992.
Манцызов Б.И.
Когерентная и нелинейная оптика фотонных кристаллов.
Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2009.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
52 /
53
Приложение
Литература
Литература II
Климов В.В.
Наноплазмоника.
Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2010.
Maier S.A.
Plasmonics: Fundamentals and Applications.
Springer, 2007.
Cai W., Shalaev V.
Optical Metamaterials: Fundamentals and Applications.
Springer, 2009.
Коновко, Шутова (МГУ)
Введение в нанооптику
2014 г., весенний семестр
53 /
53
