Соловьев

АНАЛИЗ СТРУКТУРЫ НАКЛОННО ОСАЖДЕННЫХ ПЛЕНОК ИСПОЛЬЗУЯ
ПРЕОБРАЗОВАНИЕ ФУРЬЕ
П.Н. Соловьев1, Б.А. Беляев1,2
Институт инженерной физики и радиоэлектроники СФУ
660074, Красноярск, ул. Киренского, 28
2Институт Физики им. Киренского
660036, Красноярск, ул. Академгородок, 21
E-mail: plasol@ya.ru
1
Изучены структурные особенности наклонно осажденных пленок с использованием двумерного дискретного
преобразования Фурье на «баллистических» моделях слоев, формируемых на основе метода Монте-Карло. Показано,
что с увеличением угла падения атомов растет анизотропия распределения формируемых частиц. Эффективность
предложенного подхода доказывает согласие результатов численного анализа моделей с экспериментом.
В последние годы наноструктурированные материалы находят все более широкое
применение в качестве функциональных сред сверхвысокочастотных (СВЧ) устройств.
Примером могут служить тонкие магнитные пленки и слоистые структуры, СВЧ
свойства которых зависят от приложенного внешнего магнитного поля. На основе
пленок с высокой магнитной проницаемостью в СВЧ диапазоне конструируются
электрически управляемые фильтры, фазовращатели, и другие СВЧ устройства [1]. При
этом постоянно ведется поиск технологических условий, позволяющих получать
качественные образцы с требуемыми воспроизводимыми характеристиками.
Известным методом производства пленок, проявляющих необычные физические
свойства, является наклонное осаждение. Отклонение луча атомов от нормали к
плоскости подложки во время напыления приводит к возникновению эффекта
«самозатенения», то есть невозможности осаждаемых атомов попасть в область,
находящуюся в «тени» ранее осажденных частиц [2]. В результате наклонного
осаждения в пленке, как правило, формируется столбчатая неоднородная
микроструктура. Анизотропия на микроструктурном уровне приводит к анизотропии
макроскопических свойств: магнитных, электрических, оптических [2,3]. Эти
особенности используются для получения образцов, обладающих уникальными
качествами. Так, пленки пермаллоя, в зависимости от угла напыления, могут иметь
очень высокую одноосную анизотропию, что может быть полезно для некоторых СВЧ
приложений [4,5]. В тоже время, оптическая анизотропия наклонно осажденных пленок
TiO2/SiO2 используется для получения брегговских отражателей [6]. Более того, с
помощью наклонного напыления атомов на подложку с искусственно сформированной
текстурой создаются образцы, состоящие из упорядоченных наноразмерных
элементов [7]. Такие объекты, в зависимости от осаждаемого материала, можно
рассматривать как фотонные или магнонные двумерные кристаллы – перспективные
среды, проявляющие нелинейные свойства.
Для эффективного использования наклонно осажденных пленок в указанных
приложениях важно понимание природы определяющей зависимости их
микроструктуры от условий осаждения. Экспериментальное определение таких
закономерностей является непростой задачей, поскольку методы микроскопии
(электронной, атомно-силовой) позволяют получить только двумерную картину – с
поверхности пленки или среза вдоль определенного направления. Вместе с тем, многие
наклонно осажденные пленки являются слабо упорядоченными, и исследование
двумерной проекции трехмерного объекта, как это делается при изучении
кристаллических образцов, может не дать достоверную информацию о его морфологии.
Получить данные о трехмерном строении пленочных объектов позволяет
численное моделирование их роста. На сегодняшний день наиболее точными являются
методы молекулярной динамики, где конденсация частиц осуществляется вычислением
их межатомных взаимодействий [8]. К сожалению, такие подходы требуют
значительных вычислительных ресурсов и не позволяют получать объекты больших
размеров, тем самым делая невозможным применение статистического анализа для
оценки их структурных параметров. Альтернативой является метод «баллистического
осаждения Монте-Карло», с помощью которого можно численно исследовать
относительно большие среды на персональном компьютере [9]. Однако для получения
объектов, обладающих структурами близкими к структурам, наблюдаемым на
эксперименте, необходимо тщательно подбирать начальные параметры модели.
В настоящей работе, используя двумерное дискретное быстрое преобразование
Фурье (2D БПФ), исследовались особенности морфологии наклонно осажденных
пленок, полученных методом «баллистического моделирования Монте-Карло». На
основе принципов, изложенных в работах [9,10], в пакете MATLAB была создана
имитационная модель роста тонких пленок. Кратко процесс моделирования осаждения
состоит в следующем. Кубическая частица с произвольными плоскостными (x,y)
начальными координатами отправляется под углом к заранее сгенерированной
подложке по прямолинейной траектории. Движение продолжается до тех пор, пока
падающая частица не достигнет подложки либо ранее осажденных частиц. После
столкновения, к частице применяется алгоритм, имитирующий ограниченную
диффузию, соответствующую первой зоне структурной зонной модели [2].
Используя разработанную модель, были получены пленки с различными углами
осаждения от 0° до 85° и размерами 650×650×85 частиц. В качестве примера, на рис. 1
показана пленка, осажденная под углом 79°. Вследствие эффекта «самозатенения»
образец состоит из почти не связанных между собой столбцов, наклоненных по
направлению к потоку атомов. При уменьшении угла осаждения, то есть при
приближении потока частиц к нормали подложки, столбцы, срастаясь между собой,
становятся менее различимыми. Это подтверждает известные результаты и хорошо
согласуется с исследованиями других авторов. Однако из простого визуального обзора
пленок, подобных изображенным на рис. 1, сложно сделать вывод о характере
неоднородностей в распределении частиц. Для детального анализа структуры образцов
необходимо воспользоваться развитыми методами обработки изображений.
Полученная моделированием пленка представляет собой трехмерную матрицу,
состоящую из нулей и единиц – пустых или занятых частицами ячеек. Таким образом,
срез в плоскости xy является двумерной матрицей, состоящей из M столбцов и N строк.
Тогда прямое дискретное двумерное преобразование Фурье имеет вид [11]:
Fp ,q 
1
MN
M 1 N 1
 f
m 0 n 0
m ,n
  pm qn 
exp 2i
  ,
N 
 M
(1)
где функция fm,n равна нулю, если ячейка (m,n) не занята частицей и единице, если
занята; p и q – пространственные частоты.
Непосредственное вычисление с использованием формулы (1) довольно
медленно, особенного для большого количества дискретных элементов. Поэтому мы
использовали встроенную в MATLAB функцию быстрого преобразования Фурье,
основанной на алгоритме Тьюки-Кули. При этом спектры вычислялись для каждого
слоя пленки в плоскости xy, а затем усреднялись. Это позволило провести анализ
структуры пленки интегрально по ее объему.
(a)
100 ячеек
Поток
атомов
Плоскость
осаждения
(b)
z
y
θ
x
Рис.1. Изображение пленки, полученной моделированием осаждения с углом наклона θ = 79° (a) и
геометрия численного эксперимента (b).
На рис. 2(a) показаны модули спектра Фурье для пленок, осажденных под
различными углами. Для выравнивания изображения и устранения шумовых импульсов
спектры были обработаны низкочастотным фильтром. При нормальном осаждении
(рис. 2(a), θ = 0°) частоты подчиняются гауссовому распределению. Это означает, что в
плоскости пленки конгломераты частиц различного размера распределены изотропно.
Однако ситуация меняется, когда угол падения увеличивается. На картине частотного
пространства, полученной для угла осаждения 45° (рис. 2(a)), заметно разделение
центрального пика на два, с осью, соединяющей максимумы пиков, лежащей вдоль
плоскости осаждения частиц (рис. 1(b). Наблюдаемая анизотропия в распределении
интенсивности по частотам усиливается с ростом угла осаждения (рис.2 (a), θ = 85°).
Таким образом, анализируя картины обратного пространства можно сделать вывод, что
с ростом угла осаждения усиливается анизотропия в распределении частиц в плоскости
пленки, что выражается в увеличении амплитуды волн определенной частоты,
направленных вдоль плоскости падения частиц. Следует отметить хорошее совпадение
смоделированных пленок с экспериментально полученными образцами [12]. Как видно
из рис.2 (b), осажденная под углом 87° пленка Cr имеет не только столбчатую
структуру, близкую к модельной, но и обладающий схожими особенностями спектр
преобразования Фурье.
Из картин 2D БПФ была извлечена информация как о направлении, так и об
относительной величине анизотропии структуры исследуемых объектов. Вдоль
радиусов окружности, центр которой был совмещен с серединой частотного
пространства, производилось суммирование модуля спектра. Процедура выполнялась
для всех радиусов с интервалом 2° (рис. 3 (a). В результате такой обработки получались
зависимости интенсивности усреднённого спектра от направления, имеющие вид,
характерный для одноосной анизотропии (рис. 3 (b).
Для более точного вычисления параметров из полученных зависимостей они
были аппроксимированы суммой синусоид второго и четвертого порядка:
asin(2α+ψ) + bsin(4α+φ) (рис. 3 (b). Таким образом, замечая положения экстремумов
гармонической функции можно найти направление анизотропии, а по разнице между
максимальными и минимальными значениями определить ее величину.
(a)
θ = 45°
θ = 0°
35
θ = 85°
q
-35
-35
p
35
p
-35
35
p
-35
35
35
(b)
q
-35
-35
p
35
(a)
90°
α
0°
180°
Интенсивность, A.U.
Рис.2. (a) – двумерные Фурье изображения, полученные усреднением модулей спектров для каждого
слоя в плоскости xy пленок, полученных моделированием с различными углами осаждения θ. (b) –
изображение пленки Cr осажденной под углом 87°, полученное электронной микроскопией [12] и ее
Фурье спектр.
6
4
2
0
270°
(b)
8
0
120
240
Угол α, градусы
360
Рис.3. Модуль 2D БПФ спектра для плоскости (xy) пленки с углом осаждения 79° (a). Зависимость
суммированной вдоль радиуса интенсивности БПФ спектра от угла (точки) и апроксимация
гармонической функцией (линия) (b).
На рис. 4. представлены результаты анализа анизотропии морфологии пленок,
полученных в широком диапазоне углов осаждения. По мере отклонения потока
падающих частиц от нормали анизотропия слабо увеличивается, однако после θ = 20°
наблюдается резкий рост. Достигнув максимума при θ = 79°, анизотропия падает, и при
угле θ = 85° становится близкой к ее значению для угла осаждения 64°. При этом
направление анизотропии с небольшими отклонениями в несколько градусов лежит
вдоль плоскости напыления. Интересно заметить, что обнаруженные зависимости
расходятся с экспериментально измеренными магнитной и оптической анизотропиями
Анизотропия, A.U.
наклонно осажденных пленок [2,3]. Действительно, физические характеристики
образцов зависят не только от наличия выделенного направления в распределении
конгломератов частиц в плоскости пленки, но и от таких параметров как наклон
столбцов и форма их поперечного сечения, шероховатость поверхности пленки и
многих других.
6
4
2
0
0
20
40
60
8
Угол осаждения θ, градусы0
Рис. 4. Зависимость относительной анизотропии распределения частиц в плоскости пленки от угла
осаждения, определенная из спектров БПФ.
В заключение следует отметить, что в результате моделирования процесса
осаждения пленки создается ее полная трехмерная структура. Используя развитые в
последние годы методы численного анализа (микромагнитные, электродинамические),
появляется возможность исследовать физические свойства объектов, учитывая их
сложное строение. С помощью предложенного в работе подхода можно изучать
динамику формирования пленки, прослеживая эволюцию ее морфологии с
увеличением толщины. Совокупность методов моделирования структурных и
физических свойств является теоретическим инструментом, позволяющим исследовать
зависимости параметров пленок от условий их осаждения, что очень важно при
создании образцов с требуемыми характеристиками.
Список литературы
1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
R.E. Camley, et al., J. Magn. Magn. Mater. 321 (2008) 2048.
H. Kranenburg, et al., Materials Science and Engineering Rll (1994) 295.
D. O. Smith, et al., J. Appl. Phys. 31 (1960) 1755.
Xiaoqiang Zhu, et al., J. Magn. Magn. Mater. 324 (2012) 2899.
N. Phuoc, et al., J. Phys. D: Appl. Phys. 46 (2013) 485002.
M. Oliva-Ramirez et al., ACS Appl. Mater. Interfaces 5 (2013) 6743.
P. M. Martin, Handbook of Deposition Technologies for Films and Coatings, Elsevier
(2010).
8. B. C. Hubartt et al., J. Appl. Phys. 114 (2013) 083517.
9. Motofumi Suzuki et al., J. Appl. Phys. 90 (2001) 5599.
10. T. Smy et al., Journal of Vacuum Science & Technology A 18 (2000) 2507.
11. Л.И. Квеглис, В.Б. Кашкин, Диссипативные структуры в тонких
нанокристаллических пленках: монография, СФУ (2011).
12. J. Cheung, Simulation of Engineered Nanostructured Thin Films, thesis, Queen’s
University, Canada (2009).