РАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХ МЕТОДОВ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕНЕРАТОРНОГО ИЗОТОПА

РАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХ
МЕТОДОВ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕНЕРАТОРНОГО ИЗОТОПА
Sr-82 И ДРУГИХ МЕДИЦИНСКИХ ИЗОТОПОВ
В. Пантелеев, 26.12.2013
Радиоизотопный комплекс РИЦ-80
Три мишенные станции для получения
наиболее используемых в настоящее время
радионуклидов.
Система автоматической
транспортировки для перемещение
облученных мишеней в горячие камеры.
Энергия выведенного протонного пучка 40-80
МэВ и интенсивность до 200 мкА
обеспечивают самые широкие возможности
получения медицинских радионуклидов и
радиофармпрепаратов для диагностики и
терапии, которых до настоящего времени не
было на других Российских установках.
По своим параметрам и возможностям
РИЦ-80 будет соответствовать самым лучшим
зарубежным аналогам.
По возможности получения сверхчистых
радионуклидов данная установка не будет
имеет мировых аналогов.
Схема расположения радиоизотопного комплекса
РИЦ-80 в подвале экспериментального зала
синхроциклотрона ПИЯФ
.
В. Пантелеев, 25.12.2013
Радионуклиды, планируемые к получению на РИЦ-80
Т1/2
Радионуклид
Мишень
Время
облуч. (ч)
Активность
в мишени
(Ки)
использование
калибровка ПЭТ сканеров,
диагностика заболеваний
нейроэндокринной системы
Ge-68
пэт калибр.
270.8 d
Ga
240
2
Sr- 82 пэт
25.55 d
Rb, Y
240
10
Mo-99
офэт+тер
2.74 d
Mo
240
7.3
In-111 офэт
2.8 d
Cd
25
24.7
Диагностика воспалительных
процессов и злокачественных
образований
I-123 офэт
13.27 h
Te
5
10.4
диагностика щитовидной
железы, локализация опухолей
(нейробластома и
феохромоцитома)
I-124 офэт
4.17 d
Te
25
9.3
диагностика щитовидной
железы , локализация опухолей,
терапия
Tb-149 α-тер
4.1 h
Gd
12
3.5
терапия злокачественных
образований на клеточном
уровне
Ra-223 α-тер
11.4 d
Th
240
7.3
диагностика заболеваний
сердечно-сосудистой системы
диагностика и терапия
различных видов опухолей
терапия злокачественных
образований
Кроме указанных в таблице радионуклидов, планируется создание линии для выделения Re-188,
получаемого на реакторе. Имеется также возможность после осуществления 2-го этапа проекта
производить Cu-64, Cu-67, Rb-81, At-211, а также другие медицинские радионуклиды.
В. Пантелеев, 25.12.2013
Мишенные станции изотопного комплекса РИЦ-80 для получения медицинских
радионуклидов и радиофармпрепаратов.
Станция №1:Инновационное направление - масс-сепаратор.
Классификация – разработанные мишенные технологии для получения разделенных
радионуклидов высокой чистоты
Разработка ИРИС, ПИЯФ, изготовление НИИЭФА
Станция №2: Инновационное направление – сухое выделение. Высокотемпературное выделение
радионуклидов из облученных мишенных веществ.
Разработка ИРИС, ПИЯФ, изготовление НИИЭФА
Станция №3: Классическое направление – производство радионуклидов, мокрая радиохимия,
полуавтоматизированный или полностью автоматизированный синтез РФП.
Классификация- поставка готовой технологии. Поставщик - Von Gahlen, MicroSpin GmbH
В. Пантелеев, 25.12.2013
Разработка масс-сепараторного и высокотемпературного
«сухого» метода получения медицинских радионуклидов
В. Пантелеев, 25.12.2013
Главные особенности масс-сепараторного и высокотемпературного
«сухого» метода получения медицинских радионуклидов
1. Новизна, возможность применения для получения
широкого круга медицинских радионуклидов
2. Универсальность ( в том и другом методе
используются идентичные мишенные устройства,
разрабатываемые на основе мишенных устройств,
созданных и используемых на установке ИРИС
3. Выделение производимых радионуклидов в месте их
наработки (в вакуумном объеме мишенного устройства)
Отсутствие мокрой радиохимии при выделении
радионуклида из мишенного материала.
4. Увеличение удельной активности на несколько
порядков
5. В случае использования масс-сепаратора получение
сразу нескольких разделенных радионуклидов
высокой чистоты
В. Пантелеев, 25.12.2013
Мишенные устройства с высокотемпературными
контейнерами с мишенным веществом
На пучке синхроциклотрона
На вакуумном стенде
Масса мишенного вещества до 10 г/cм2, температура до 2500 °С,
что соответствует рабочим условиям на Ц-80 (80 МэВ, 100мкА)
В. Пантелеев, 25.12.2013
Высоковакуумный стенд с мишенным устройством для выделения
генераторного изотопа 82Sr из облученной мишени из YC2.
Температура мишенного вещества:
до 2500 °С
Выделяемая на мишени мощность:
более 9 кВт
Разработанная конструкция мишенного устройства позволяет
выделять радионуклиды из
мишенных веществ в виде
тугоплавких и жидких металлов,
а также тугоплавких металлических
карбидов
В. Пантелеев, 25.12.2013
Рабочие прототипы мишеней для РИЦ-80
В. Пантелеев, 25.12.2013
Выделение Sr-82 из мишеней
дикарбида иттрия, хлористого
и металлического рубидия
В. Пантелеев, 25.12.2013
3
1,0x10
3
5,0x10
2
3
2,5x10
3
2,0x10
3
1,5x10
3
1,0x10
3
5,0x10
2
776 - Sr -> Rb
1,5x10
3,0x10
553
3
3
Rb
2,0x10
3,5x10
before heating
after 10 h heating
83
3
3
530
2,5x10
Count
3
4,0x10
0,0
82
82
82
82
3,0x10
776 - Sr -> Rb
3
553
3,5x10
before heating
after 2 h heating
Rb
3
83
4,0x10
530
Count
Гамма спектры облученных мишеней YC2 до и после нагрева
в мишенном контейнере
0,0
530
540
550
760
770
780
790
EkeV
530
540
550
760
770
780
790
EkeV
Часть гамма-спектра облученного образца дикарбида
иттрия, приготовленного в виде таблеток до его
нагревания и после нагревания при температуре.
1500 °С в течение 2-ух часов.
Часть гамма-спектра облученного образца карбида
иттрия, приготовленного в виде таблеток до его
нагревания и после нагревания при температуре
1500 °С в течение 10-ти часов.
Эффективность выделения для рубидия 94%, для
Стронция 43%.
Эффективность выделения для рубидия 98%,
для стронция 98%.
Количество мишенного вещества составляло около 10 г/cм2 Выделенный
таким методом стронций-82 использовался в РНЦ РХТ для тестирования
Sr/Rb-82 генератора
В. Пантелеев, 25.12.2013
Вывод: из рабочего прототипа мишени из дикарбида иттрия
высокой плотности толщиной 10 г/cм2 эффективность
выделения стронция-82 за 10 часов нагрева при температуре
1500 °С составляет величину близкую к 100%.
В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ
Гамма спектры облученной мишени RbCl до и после нагрева
в мишенном контейнере
Count
Count
RbCl
RbCl
6
RbCl-target-02.dat 1x10
RbCl-after-02.dat
6
1x10
85
514 +511 keV ( Sr + annihilation)
85
83
520 keV ( Rb )
83
520 keV ( Rb )
83
529 keV ( Rb )
5
1x10
83
5
529 keV ( Rb )
1x10
83
552 keV ( Rb )
83
552 keV ( Rb )
776 keV
82
82m
( Sr --> Rb)
776 keV
82
82m
( Sr --> Rb)
4
4
1x10
1x10
3
3
1x10
1x10
2
1x10
500
RbCl-cup-02.dat
514 +511 keV ( Sr + annihilation)
2
510
520
530
540
550
560
770
780
E, keV
Часть гамма-спектра облученного порошка хлористого
рубидия до его нагревания и после нагревания при
температуре 800 °С в течение 2-ух часов.
Эффективность отделения мишенного материала хлористого рубидия 100%.
1x10
500
510
520
530
540
550
560
770
780
E, keV
Часть гамма-спектра облученного порошка хлористого
рубидия, испаренного в балластный объем,
после нагревания при температуре 800 °С в течение
2-ух часов.
Эффективность выделения рубидия в балластный
объем близка к 100%
Эксперименты по выделению стронция иэ мишени в виде RbCl проведены с массой мишенного
вещества около одного грамма/cм2
В. Пантелеев, 25.12.2013
Гамма спектр облученной мишени металлического рубидия
в мишенном контейнере до и после его нагрева при Т=800 °C
Мишень: Rb металл.
511кэв
Rb-83(520 кэв)
Rb-83(530 кэв)
счет в канале
10000
Sr-82(776 кэв)
1000
1350
1400
2050 2060 2070 2080 2090 2100
канал
Часть гамма-спектра облученного металлического
рубидия до его нагревания и после нагревания при
температуре 800 °С в течение 1 часа.
Эффективность отделения рубидия 92%.
В. Пантелеев, 25.12.2013
Выделение изотопов 223Ra и 224Ra, распадающихся α-распадом,
из мишени из карбида урана-238 высокой плотности
В. Пантелеев, 25.12.2013
215
7386,
Bi
6778,
6623,
217
6425,
7069,
219
Rn
6552,
At (?)
219
211
Rn
Bi
220
6288,
Rn
6278,
Bi
5830,
6051+6090,
Ac (?)
212
5747,
225
Т = 1900 °С
Эффективность
выделения
около 2%
216
211
Ra
223
5716,
223
223
Ra
223
Ra
5540,
224
5449,
200
5607,
600
400
Ra
Ra
224
5687,
Ra
No 1
800
Po
219
6819,
Rn
1000
Po
Альфа спектры 223,224Ra высаженных на охлаждаемую подложку
в течение двух часов нагрева облученной мишени при разных
температурах
0
Po
215
Т = 2100 °С
Эффективность
выделения
около 10%
At (?)
219
217
Сечение получения 225Ac и 227Th из ториевой
мишени (232Th) (S. Ermolaev, B Zhuikov et al.,
icis7 abstracts, p 32. 4-8 Sept. Moscow, Russia.
7069,
Rn
6552,
6425,
219
7386,
216
Rn
Bi
220
6288,
Rn
211
6278,
Bi
212
6051+6090,
5830,
3
1x10
6623,
Ra
223
5716,
Ra
223
5747,
Ac (?)
Ra
224
5449,
225
3
2x10
5540,
223
Ra
223
5607,
Ra
3x10
5687,
224
Ra
No 2
3
211
Bi
4x10
6778,
Po
219
6819,
Rn
3
0
Po
215
7386,
6778,
216
Bi
211
6623,
Т = 2300 °С
Эффективность выделения
около 90 %
Следующий этап – использование карбида тория
высокой плотности в качестве мишени, что обеспечит
получение на РИЦ-80 активности изотопов Ra-223, Ra-224
до 2 Ки. Для одновременной наработки разделенных
Ra-223, Ra-224 необходимо использование масс-сепаратора
At (?)
217
7069,
Rn
6425,
219
6552,
219
Rn
Bi
220
6288,
Rn
Bi
212
211
6278,
Ra
5747,
223
6051+6090,
223
Ra
5540,
224
Count
5449,
4
1x10
Ac (?)
4
2x10
225
Ra
223
5607,
Ra
3x10
5830,
224
4
5687,
Ra
223
5716,
Ra
No 3
Po
219
6819,
Rn
4
4x10
0
5500
6000
6500
7000
7500
В. Пантелеев, 25.12.2013
Измерение эффективности поверхностной ионизации
радиоактивного стронция
В. Пантелеев, 25.12.2013
Измерение эффективности поверхностной ионизации радиоизотопов стронция
Sr-85(514 кэв)
6000
W(монокристалл)
счет в канале
4000
Rb-83(520 кэв)
Измеренная эффективность
ионизации рубидия
при температуре 2400 °С
равна 84%, стронция 45%
Rb-83(530 кэв)
2000
0
1360
1380
1400
1420
1440
канал
Линзовая часть нового тестового масс-сепаратора в экспериментальном
зале ИРИС
Ионный источник поверхностной
ионизации с вольфрамовой трубкой
Длиной 20 мм из монокристаллического
вольфрама с работой выхода 5 эВ
Как было показано, при увеличении длины ионизатора
эффективность ионизации возрастает пропорционально его длине,
поэтому, используя источник из монокристаллического вольфрама
длиной 50 мм, реально получить эффективность ионизации,
близкую к 100% как для стронция, так и для радия
В. Пантелеев, 25.12.2013
Для разрабатываемых прототипов мишеней для РИЦ-80:
получены эффективности выделения стронция-82 (более 90%) из разных
мишенных материалов – YC2, RbCl, металлического рубидия.
Получена эффективность выделения изотопов радия (более 90%) из мишени
урана-238 высокой плотности. Полученные результаты позволяют
рассчитывать на высокий выход активности Ra-223,224 (около 2 Ки) из
высокотемпературной мишени карбида тория, рабочий прототип которой
изготовлен В НПО “ЛУЧ” и поставлен в ПИЯФ.
C использованием источника поверхностной ионизации из монокристалла
вольфрама с работой выхода внутренней поверхности 5 эВ получена
эффективность ионизации радиоактивных атомов стронция выше 40%.
Увеличение длины источника до 50 мм позволит получить эффективность
Ионизации более 80%.
В. Пантелеев, 25.12.2013
Count
Screen washing tests
3
4x10
screen-000.dat (Screen before washing)
screen-001.dat (Screen after 10% HCl)
Смывка высаженного стронция соляной
кислотой
3
3x10
898 keV
88
( Y)
511 keV (annihilation)
3
Eγ
2x10
514
898
85
514 keV ( Sr )
Sγ до смывки
15150 (150)
17390 (160)
7090 (100)
17740 (170)
3220 (60)
470 (30)
Sγ после
3
1x10
смывки
Sγ смытое в HCl
500
510
520
530
Count
890
900
910
E, keV
% смытого в НСl
53%
<2.7%
Screen washing tests
800
screen-002.dat (HCl solution)
700
600
Гамма-спектр раствора Sr-85 в
10% соляной кислоте
511 keV (annihilation)
500
85
514 keV ( Sr )
400
300
898 keV
88
( Y)
200
100
500
510
520
530
890
900
910
E, keV
В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ
Эффективность ионизации атомов некоторых элементов
(V.N. Panteleev et al., Rev. Sci. Instrum., Vol. 73, No. 2, p.738, February 2002).
Эффективность ионизации стабильных
Эффективность ионизации
Изотопов Eu, Tm и Lu в зависимости
от температуры
Lu для ионизаторов различной длины
в зависимости от температуры
W/Re ionizer l =35 mm,
d =1.5 mm
Lu
ionization efficiency
ionization efficiency
1
0,1
Tm
Eu
Lu
2200 2400 2600 2800
o
temperature ( C)
Эффективность поверхностной
ионизации:
εi = α/(1+ α),
0,1
где
α = ni/n0≈exp [(φ - Vi)/kT]
0,01
length of ionizer
l = 12 mm
l = 35 mm
2400 2500 2600 2700
o
temperature ( C)
Работа выхода W/Re : 5.2 eV.
Ионизационные потенциалы (eV) :
Vi(Lu) = 6.15
Vi(Tm) = 6.14
Vi(Eu) = 5.67
Для щелочных элементов Li, Na, K, Rb and Cs
эффективность ионизации близка к 100%.
Ионизационный потенциал стронция: Vi(Sr) = 5.69 eV,
Т.е. ожидаемая эффективность ионизации стронция
близка к 100%
В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ
2000 -2012
Монтаж оборудования циклотрона Ц-80
завершен, в камере получен высокий вакуум
Планируемый вывод пучка – конец 2013 г.
Выход на полную интенсивность –2014г.
Изготовлены три протонных тракта
к мишеням РИЦ-80.
2012 -2013
РИЦ-80 (Радиоактивные Изотопы
на циклотроне Ц-80)
Создание проекта - 2012 -2013 г.;
(профинансировано, в 2013 должно быть
закончено и отправлено на госэкспертизу)
Строительство комплекса - 2014 -2016 г.
Получение небольших количеств (0.1 - 0.2 Ки)
генераторного радиоизотопа Sr-82 – 2014 г.
2013
В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ
Распределение возможности наработки нуклидов по трем направлениям
Масс-сепаратор
мишень
SR-82
YC, Rb
Ge-68
-
Mo -99
Сухое выделение
мишень
Классическое
направление
мишень
Rb, RbCl, YC
Rb
Mo(разр. спец.
ионн. ист.)
Ga
Ga
Мо
-
In-111
Sn
Cd
Cd
I-123
Te
-
Xe
I-124
Te
Tb-149
GdC
-
-
Ra-223
ThC
F-18
-
Te
ThC
-
H2O
В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ