Влияние ионно-индуцированного рельефа на высокодозное

ВВЕДЕНИЕ
Графиты широко используются в реакторостроении, термоядерных устройствах
и аэрокосмических аппаратах. В связи с этим актуальными являются исследования
характеристик этих материалов в результате воздействия на них потоков различных
частиц. В частности, несомненный интерес представляют исследования распыления
этих материалов. К настоящему времени накоплены данные о физическом и
химическом распылении различных марок графита под действием основных
компонентов плазмы термоядерного реактора (ионов изотопов водорода и гелия), а
также других ионов (см., например, [1—4]). В условиях высокодозного облучения (≥
1018 ион/см2) ионами D+, Ar+, N +2 коэффициенты распыления измерены в работах
[5—8]. В работах [5, 7, 8] изучали зависимости коэффициента распыления Y
графитов марок МПГ-ЛТ и РОСО-AXF-5Q от угла падения ионов Ar+ [5] и N +2 [7, 8]
энергией 30 кэВ в диапазоне углов падения i от 0 до 80º. В работе [6] зависимости
Y(i) получены при облучении пиролитического графита и графита марки Е98 ионами
D+ с энергией 2 кэВ. Коэффициенты распыления в этих работах определяли при
динамически равновесных условиях, когда потеря веса, по которой определяли
коэффициент распыления, перестает зависеть от дозы облучения. Было найдено, что
коэффициент распыления Y в диапазоне углов i  80º растет, проявляя зависимость,
типичную для физического (столкновительного) распыления. Сравнение с данными
компьютерного моделирования для гладких поверхностей мишеней, выполненного
В. Экштайном в Институте физики плазмы им. М. Планка (Гархинг, Германия),
показало, что эксперимент отражает основную тенденцию изменения Y с углом
падения, однако имеются количественные различия. При нормальном и вблизи
нормального падения ионов на мишень (примерно до углов i = 40º)
экспериментальные значения Y оказались большими, а при наклонном падении —
значительно более низкими, чем предсказывает моделирование для гладкой
поверхности. Наблюдаемые расхождения в работах [5—8] объясняли влиянием на
распыление ионно-индуцированного рельефа поверхности облучаемых графитов.
Исследования с помощью растровой электронной микроскопии показали, что
распыление приводит к изменению исходного рельефа, увеличению общей
шероховатости, проявляющемуся в изменении размеров пор, появлении систем
конусов, направления осей которых совпадают с направлением падения пучка
бомбардирующих частиц [5, 7, 8]. В динамически равновесном состоянии
топографическими элементами рельефа поверхности, в частности, графита марки
МПГ-ЛТ, являются типичные для высокодозного физического распыления
поликристаллических материалов конусообразные образования и при
бомбардировке под углами i  60º — столбчатые наклонные структуры с
коническими вершинами.
Учет в работе [6] шероховатости поверхности привел к хорошему согласию
данных моделирования с экспериментом по распылению графитов ионами D+ с
энергией 2 кэВ. Данные о топографии поверхности в [6] получали с помощью
туннельного микроскопа. Плоское пиксельное изображение облученной
поверхности преобразовывали в объемное изображение поверхности с тем, чтобы
66
определить распределение нормалей микроплощадок на поверхности образца и
соответствующее распределение локальных углов падения ионов. Коэффициенты
распыления
микроплощадок
определяли
посредством
компьютерного
моделирования гладкой поверхности на атомном уровне.
В настоящей работе использованы два подхода к исследованию влияния
шероховатости облучаемой мишени в расчетах коэффициента распыления. В
первом подходе, как и в работе [6], измеряли распределения локальных углов
падения ионов на микроплощадки шероховатой поверхности и использовали
данные моделирования для гладкой поверхности, полученные с помощью
программы TRIM.SP. Для определения локальных углов падения использовали
гониофотометрию отраженного лазерного излучения. Во втором подходе учет
шероховатости производился непосредственным моделированием распыления с
помощью программы SCATTER-R [9], в которой статистическое моделирование
парных атомных взаимодействий включало в себя цифровые данные о рельефе
реальной поверхности, получаемые с помощью сканирующего туннельного
микроскопа.
МЕТОДЫ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОГО ИССЛЕДОВАНИЯ
Ионное облучение графита проводили на масс-монохроматоре НИИЯФ МГУ
[10]. Мишени, имевшие форму прямоугольных пластинок, вырезали из массивных
заготовок изотропного поликристаллического графита марки МПГ-ЛТ. Подготовка
образцов включала абразивную полировку поверхности, ультразвуковую очистку,
промывку в этаноле и вакуумный отжиг. Облучение мишеней проводили
молекулярными ионами азота N +2 энергией 30 кэВ с плотностью тока 0,1—0,3
мA/см2, флюенсы облучения составляли 1018—1019 ион/см2. Поперечное сечение
ионного пучка 0,35 см2. Температура образцов во время облучения не превышала ~
60 ºС.
Исследование топографии облученной поверхности образцов проводили при
помощи сканирующего туннельного микроскопа (СТМ-2000М) и методом лазерной
гониофотометрии (ЛГФ). Лазерную гониофотометрию проводили на стенде,
описанном в работе [11]. На поверхность образца направляли пучок лазера ЛГН-215
(длина волны  = 0,63 мкм). Фотометрия рассеянного света несет в себе информацию
(как
количественную,
так
и
N
hv
качественную) о характере топографии

исследуемой
поверхности.
Схема,

поясняющая ориентацию образцов при
n


ионном облучении и последующем
N
h

исследовании
с
помощью
ЛГФ,
L
приведена на рис. 1. Серия исследований
D
отражения света для каждого образца
n

i
включала измерение рефлектограммы
I(L) — зависимости интенсивности
отраженного света от угла падения
лазерного луча L при фиксированном
L
D
i

Рис. 1. Схема обозначений углов в эксперименте: N и
67
n — макро- и микронормаль к базовой поверхности
образца и наклонной микроплощадке соответственно
угле D регистрации отраженного света, отсчитываемом от направления лазерного
луча. Детектирование отраженного света с помощью полупроводникового фотодиода
проводили в плоскости падения лазерного луча под углом D = 20º. Угловой раствор
конуса отраженного света, регистрируемого фотодиодом, составлял ~3º.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
Характеристики отражения света поверхностью часто используют для получения
значений параметров шероховатости поверхности [12]. Методы обработки данных по
отражению света зависят от степени шероховатости и являются существенно
различными для зеркальных поверхностей и поверхностей, отражающих свет
диффузно. Анализ рефлектограмм, полученных в настоящей работе, показывает, что
индуцированная ионным облучением топография поверхности графита вызывает
диффузное рассеяние света, характерное для шероховатых поверхностей с размером
неровностей, сопоставимых с длиной волны зондирующего света. Формирование
микротопографии на поверхности графита в исследуемых условиях облучения
подтверждается как данными сканирующей туннельной микроскопии (рис. 2), так и
результатами
ранее
выполненных
исследований с помощью растровой
электронной
микроскопии
[11].
935,1 нм (z) Характерные размеры топографических
0 (z)
элементов рельефа после ионной
5,273 мкм (x)
0 (y)
бомбардировки составляют величину
+
NN 2
порядка единиц микрометров.
Согласно
модели
диффузного
5,273 мкм (y) 0 (x)
отражения света (см., например, [12]),
Рис. 2. Изображение в СТМ микротопографии
рефлектограмма I(L) может быть
+
поверхности графита, облученного ионами N 2 с
преобразована
в
распределение
энергией 30 кэВ, угол падения ионов i = 50
локальных
углов
наклона

микрорельефа или распределение f() микронормалей к микроплощадкам
относительно нормали к базовой плоскости (макронормали) шероховатой поверхности
в плоскости падения лазерного луча:
f() ~ I( L )cos L , где  =  L +  D /2.
+
2
68
Результаты измерений распределений f() для различных углов падения
ионного пучка представлены на рис. 3. Видно, что при облучении по нормали к
поверхности ( i = 0) развивается рельеф, которому соответствует широкое,
практически симметричное куполообразное распределение локальных углов
наклона. При наклонном падении ионов ( i = 30—50º) распределения f()
становятся несимметричными относительно  = 0 и имеют не один максимум (как в
случае облучения по нормали к поверхности), а два пика при углах 1 и  2.
Положение одного из пиков является близким к нормали к базовой поверхности
образцов, тогда как положение второго пика зависит от угла падения ионов 2 
70º– i и с увеличением угла падения пик при 2 смещается к пику при  1  0. При
i > 50º двухпиковая структура распределений углов наклона f() не разрешается,
доминируют узкие пикообразные распределения f(), положение максимума 2
которых смещается с увеличением угла падения к  = 0. В частности, при
скользящем ионном облучении (i = 80º) максимум f() наблюдается при 2  4º.
Максимумы распределений f( ) можно соотнести с определенными
топографическими элементами ионно-индуцированного рельефа, причем положение
максимумов характеризует средний наклон граней этих элементов. Так, максимум 1
 0 соответствует микроплощадкам с базовой ориентацией поверхности. При
наклонном падении ионов ( i = 30—50º) наличие двух максимумов 1 и 2 отражает
гребневидную структуру топографии облучаемой поверхности. Эта модель
качественно согласуется также с электронно-микроскопическими исследованиями
облученной поверхности графитов [11] и данными туннельной микроскопии (см. рис.
2). Отметим, что модель гребневидной структуры часто используют в задачах
распыления в качестве модели рельефа, образованного ионной бомбардировкой [13].
В расчетах и компьютерном моделировании распыления шероховатой
поверхности выделяют два основных фактора, обусловливающих различия в
распылении гладкой и шероховатой поверхности. Первый фактор, влияющий на
взаимодействие ионов с шероховатой поверхностью, — наличие совокупности
 2
1
2
Ii=0
= o0
2
1
o
I=i=30
30
 2

1 1
o
Ii==40
40
2
2
o
i=80
I = 80
2
2
2
I = =50
50
I ==60
60
o
I = =70
70
o
i
-60
-40
-20
–60
–40
–20

2

 2
 2
o
i
0
20
, град.
0
40
20 40
, град.
60
60
80
80
i
-60
-40
-20
–60
–40
–20
0
20
, град.
0
20
, град.
40
60
40
60
80
80
-60
-40
-20
–60
–40
–20
0
20
, град.
0
20
, град.
40
40
60
80
60
80
Рис. 3. Распределения локальных углов наклона f() микроплощадок шероховатой поверхности
+
графита, облученного ионами N 2 с энергией 30 кэВ для различных углов падения i ионов на мишень
69
YY T(())
w(w())
0,016
0,016
3.5
3,5
T
TRIM.SP
TRIM.SP
<Y><Y>=0.53
= 0,53
0,012
0,012
0,008
0,008
,
,
o
 I =i30º
=30
0,004
0,004
0,000
0
-40
-20
–40 –20
00
20
20
40
40
, град.
60
60
80
80
3,5
3,5
3,0
3,0
0.03
0,03
2,5
2,5
2,0
2,0
0.02
0,02
1,5
1,5
1,0
1,0
0.01
0,01
0,5
0,5
00,0
0.00
0
-40
<Y>
= 1,18
<Y>=1.18
3.0
3,0
3.5
3,5
0,06
0.06
2.5
2,5
,
,
2.0
2,0
3.0
3,0
<Y>
= 2,15
<Y>=2.15
2.5
2,5
,
,
0,04
0.04
2.0
2,0
1.5
1,5
1.0
1,0
o
60
-20
–40 –20
0
0
20
20
40
40
, град.
60
60
1.5
1,5
1.0
1,0
0,02
0.02
o
80
0.5
0,5
80
00.0
80
0
0.00
-40
–40 –20
-20
0
0
20
40
 град.
20
40
, град.
60
60
80
0.5
0,5
00.0
80
Рис. 4. Распределения w(θ) локальных углов падения бомбардирующих ионов на ионноиндуцированную поверхность графита (–°–); моделирование при помощи программы TRIM.SP
зависимости YT(θ) для гладкой поверхности [11] (
)
локальных углов падения  =  + i бомбардирующих ионов, определяемых
распределением wi(). Второй фактор — затенение отдельными участками
поверхности потоков, как падающих, так и отраженных и распыленных частиц [13].
Для гребневидной структуры нормированная функция распределения
wi( )  Wi( ) /
 /2


Wi( )d
 /2
в первом приближении связана с распределением локальных углов наклона fi()
посредством соотношения
Wi() = fi()cos(+i)/cos.
Если YT() — зависимость
коэффициента
распыления
от
локального угла падения для гладкой
поверхности
микроплощадок,
то
среднее значение
 /2
Y 

YT( )  wi( )d
 / 2
Рис. 5. Зависимость коэффициента распыления
+
графита от угла падения ионов N 2 с энергией 30
кэВ:  — эксперимент [7];
— моделирование при
помощи программы TRIM.SP зависимости YT() для
гладкой поверхности [11]; –– — расчеты <Y>i с
учетом
микротопографии
поверхности,
исследованной с помощью ЛГФ;  — расчет для i
= 50 при помощи программы SCATTER-R с
использованием изображения микротопографии,
полученного в СТМ
70
соответствует распылению шероховатой
поверхности для номинального угла
падения i.
На рис. 4 приведены примеры
функций распределения локальных
углов падения ионов wi(), полученных
с помощью ЛГФ. Приведена также
расчетная зависимость коэффициента распыления для
гладкой поверхности YT() из работы
[11],
полученная
посредством
компьютерного
моделирования
с
помощью программы TRIM.SP для
ситуации,
близкой
к
экспериментальной.
В
качестве
бомбардирующих частиц задавали атомарный азот с энергией 15 кэВ (напомним,
что в эксперименте облучение производили молекулярными ионами азота N +2 c
энергией 30 кэВ, полагая, что молекулярный ион диссоциирует при взаимодействии
с поверхностью). Состав мишени C:N:O = 77:19:4 соответствовал результатам
измерений элементного состава в динамически равновесном поверхностном слое
облучаемых мишеней при помощи спектрометрии резерфордовского обратного
рассеяния. Энергия связи атомов принималась равной 7,4 эВ, плотность мишени 2,26
г/cм3, т.е. табличным значениям энергии сублимации и плотности графита.
Сопоставление графиков зависимостей wi() и YT() на рис. 4 дает наглядное
представление о влиянии ионно-индуцированного микрорельефа на распыление
мишени. Причем это влияние существенно зависит от значения номинального угла
падения i ионов на мишень. В частности, широкие распределения локальных углов
падения wi() при номинальных углах, близких к нормальному падению (см.,
например, i = 30º), приводят к значительному возрастанию коэффициента
распыления <Y>i шероховатой поверхности по сравнению с соответствующим
значением для гладкой поверхности.
Сравнение расчетных значений <Y>i с экспериментальной зависимостью Y(i)
для распыления графита МПГ-ЛТ ионами N +2 энергией 30 кэВ из работы [7]
приведено на рис. 5. Здесь же приведена расчетная зависимость YT() для гладкой
мишени. Видно, что учет шероховатости поверхности, развивающейся в процессе
высокодозной ионной бомбардировки, приводит к хорошему согласию данных
моделирования с экспериментом.
Компьютерное моделирование распыления при помощи программы SCATTER-R
так же, как и моделирование с помощью программы TRIM.SP, соответствовало
облучению графита ионами азота с энергией 15 кэВ. Среднее межатомное расстояние
рассчитывалось исходя из плотности графита 2,26 г/см3.
Энергия связи атомов углерода принималась равной энергии сублимации графита
7,4 эВ. Статистика моделирования составляла 105 траекторий бомбардирующих
частиц. Сравнение результатов моделирования для гладкой поверхности показало,
что обе программы дают очень близкие результаты для зависимости коэффициента
распыления от угла падения на гладкую поверхность YТ().
При моделировании распыления с помощью программы SCATTER-R с учетом
микрорельефа поверхности использовались данные туннельной микроскопии,
полученные для образца с углом падения ионов i = 50º. Выбор образца с данным
углом падения обусловлен тем, что изображение поверхности (см. рис. 2),
полученное при помощи СТМ, наиболее адекватно реальной поверхности.
Действительно, при углах падения, близких к макронормали, разброс ионноиндуцированных топографических элементов поверхности по высотам так велик,
что существует достаточно большое количество областей, в основном впадин, куда
игла СТМ не попадает в силу своих геометрических размеров. В таких областях
игла СТМ «касается» образца не своим кончиком, а боковой поверхностью, и
полученное изображение уже не соответствует реальной микротопографии. С
другой стороны, как отмечалось выше, при углах падения более 60º в динамически
равновесном состоянии для изучаемых образцов основными элементами рельефа
71
являются конусообразные образования, ориентированные по направлению падения
пучка, и столбчатые наклонные структуры с коническими вершинами. Для
подобных структур при помощи СТМ можно получить только изображение
обращенных к игле поверхностей конических образований.
Результат расчета коэффициента распыления Y S с помощью программы
SCATTER-R при i = 50º приведен на рис. 5. Видно, что значения Y S и <Y>i,
рассчитанные с использованием ЛГФ, близки как друг другу, так и в пределах
погрешности экспериментальному значению Y.
ВЫВОДЫ
С использованием метода лазерной гониофотометрии и сканирующего
туннельного микроскопа изучена микротопография образцов графита МПГ-ЛТ,
облученных ионами N +2 с энергией 30 кэВ при различных углах падения.
Найдено, что распределения локальных углов наклона микроплощадок,
образованного ионным облучением рельефа, могут содержать два максимума,
положения которых зависят от угла падения ионов на мишень и отражают
геометрию топографических элементов поверхности, развивающихся при
достижении динамически равновесных условий при высокодозной ионной
бомбардировке.
Проведены расчеты угловой зависимости коэффициента распыления графита при
высокодозном распылении азотом энергией 15 кэВ с учетом и без учета
микротопографии поверхности. Показано, что учет микротопографии поверхности
позволяет
получать
хорошее
согласие
результатов
моделирования
с
экспериментальными данными.
Авторы благодарят А.Б. Павлова за помощь в проведении и обработке
оптических измерений.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Federichi G., Skinner C.H., Brooks J.N. et al. Plasma-Material Interactions in Current Tokamaks and
their Implications for Next-Step Fusion Reactors. IPP. Report 9/128. 2001.
2. Hechtl E., Bohdansky J. — J. Nucl. Mater., 1986, vol. 141—143, p. 139.
3. Roth J. — J. Nucl. Mater., 1987, vol. 145—147, p. 87.
4. Roth J. — J. Nucl. Mater., 1999, vol. 266—269, p. 51.
5. Машкова Е.С., Молчанов В.А., Фаязов И.М., Экштайн В. — Поверхность, 1994, № 2, с. 33.
6. Kustner M., Eckstein W., Dose V., Roth J. — Nucl. Instrum. and Meth. in Phys. Res., 1998, vol. B145,
p. 320.
7. Борисов А.М., Железнов В.В., Куликаускас В.С., Машкова Е.С., Экштайн В. — Поверхность,
2001, № 5, с. 58.
8. Borisov A.M., Mashkova E.S., Eckstein W. — J. Nucl. Mater., 2002, vol. 304, p. 15.
9. Курнаев В.А., Трифонов Н.Н.— ВАНТ. Сер. Термоядерный синтез, 2002, вып. 3—4, с. 76.
10. Машкова Е.С., Молчанов В.А. Рассеяние ионов средних энергий поверхностью твердых тел. —
М.: Атомиздат, 1980, 256 c.
11. Борисов А.М., Машкова Е.С., Экштайн В. — ВАНТ. Сер. Термоядерный синтез, 2002, вып. 1—2,
с. 122.
12. Топорец А.С. Оптика шероховатой поверхности. — М.: Машиностроение, 1988. 191 с.
13. Серков М.В., Сидоров А.В., Экштайн В. — Поверхность, 2002, № 4, с. 13.
Статья поступила в редакцию 26 апреля 2004 г.
72
Вопросы атомной науки и техники.
Сер. Термоядерный синтез, 2004, вып. 2, с. 65—72.
73