3. радиус локализации дырки

ЭЛЕКТРОННАЯ СТРУКТУРА И ЛОКАЛИЗАЦИЯ ДЫРОК В МАССИВЕ
ТУННЕЛЬНО-СВЯЗАННЫХ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК Ge В Si
А.В.Ненашев*, А.В.Двуреченский*, А.Ф.Зиновьева*, М.Н.Тимонова**
*
Институт физики полупроводников СО РАН, Новосибирск
**
Новосибирский государственный университет
ВВЕДЕНИЕ
Квантовые точки (КТ) представляют собой твердотельные структуры, в которых движение
носителей заряда ограничено в области пространства, сравнимой по размерам с дебройлевской
длиной волны. Дискретный электронный спектр позволяет рассматривать квантовые точки как
искусственные аналоги атомов. В настоящее время наиболее перспективный метод формирования
квантовых точек основан на эффектах самоорганизации полупроводниковых гетероструктур в
процессе эпитаксиального роста. Метод позволяет получить островки нанометровых размеров
(квантовые точки), в которых энергия размерного квантования носителей заряда составляет
десятки мэВ. Такие системы обеспечивают возможность функционирования приборов на
структурах с квантовыми точками при комнатной температуре, а также реализации приборных
характеристик, нечувствительных к изменению температуры в широких пределах. Среди
гетеросистем с самоформирующимися массивами
островков наиболее изучены системы InAs на
Ge нанокластер
подложке GaAs [1] и Ge на подложке Si [2].
Особый интерес к массивам нанокластеров Ge в Si
(quantum dot)
Si
связан, во-первых, с тем, что в этой гетеросистеме
1.5 нм
удаётся достичь малых размеров нанокластеров
15 нм
(~10 нм) и высокой плотности массива островков
( > 1011 см–2 ). Ge островок в кремнии представляет
z
z y
собой потенциальный барьер для электронов и
глубокую потенциальную яму для дырок. Таким
x
плёнка Ge (0.7 нм)
образом, островок может эффективно захватывать
дырки из валентной зоны кремния.
Рис. 1. Геометрия типичной квантовой
Настоящая работа преследует следующие
точки Ge/Si(100).
цели:
разработку
качественной
модели
энергетического спектра дырок в КТ в системе
Ge/Si; определение интегралов перекрытия между состояниями дырок на соседних КТ и радиуса
локализации дырок в массиве туннельно связанных точек. Туннельная связь между квантовыми
точками может быть осуществлена двумя способами:
1) вертикальное расположение двух слоев квантовых точек, разделенных туннельно
прозрачным слоем кремния. Вследствие эффекта вертикального упорядочения островки в верхнем
слое формируются над островками нижнего слоя, и таким образом реализуется туннельная связь в
вертикальном направлении;
2) путем формирования плотного массива квантовых точек с достаточно малым средним
расстоянием между островками — в этих условиях реализуется туннельная связь по горизонтали.
Модельная структура представляла собой кристалл кремния, в который встроен Ge
пирамидальный кластер (рис. 1). Область, занимаемая германием, состояла из 5 атомных
плоскостей (001), составляющих «смачивающий слой» толщиной ≈0.7 нм, и примыкающей к
этому слою квадратной пирамиды, ограниченной плоскостью (001) и четырьмя плоскостями типа
{105}. Латеральный размер (длина стороны основания пирамиды) составлял 15 нм, высота
пирамиды — 1.5 нм [3]. Исследование энергетического спектра дырок в системе квантовых точек
с туннельной связью проводилось посредством численного моделирования, в рамках приближения
сильной связи с базисом sp3, содержащим по 8 атомных орбиталей на каждом атоме [4]. Всего в
расчёт было вовлечено порядка 106 орбиталей, что определяет размерность матрицы
гамильтониана. В гамильтониан было включено взаимодействие между ближайшими соседями,
спин-орбитальное взаимодействие и деформационные эффекты. Значения энергии вычислялись
путём решения уравнения Шрёдингера.
1. МОДЕЛЬ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО СПЕКТРА ДЫРОК
Состояния дырок в КТ формируются из состояний трёх ветвей валентной зоны: тяжёлых
дырок, лёгких дырок и спин-отщеплённой зоны. Различные подзоны, вносящие вклад в состояния
дырок в квантовой точке, удобно характеризовать эффективным спином J и его проекцией J z на
ось симметрии Ge пирамиды (ось z ). Состояния тяжелых дырок характеризуются значениями
J z  3/ 2 , а состояния легких дырок и спин-отщепленной зоны — значениями J z  1/ 2 .
Величина и соотношение вкладов состояний тяжелой и легкой дырок являются определяющими
факторами для магнитных и магнито-оптических свойств носителей локализованных в КТ [5].
Наши расчеты показали, что для основного состояния дырок вклад состояний c J z   23
составляет ≈84% волновой функции (E0=420 мэВ), то есть основное состояние близко к состоянию
тяжелой дырки. Для первого возбужденного состояния (E1=377 мэВ) вклад состояний с J z   23
уменьшается до ≈79%. Далее с ростом номера возбужденного состояния отслеживается тенденция
к уменьшению вклада состояний с J z   23 . Для девятого возбужденного состояния (Е9=303 мэВ)
вклад состояний с J z   23 составил ≈60%.
Причины, определяющие соотношение
между вкладами компонент с J z   23 и
Jz=±1/2
Jz=±3/2
d
p
s
ΔE3
ΔE1,2
упрощенной
модели,
в
которой
взаимодействие между энергетическими
зонами считается малым. Рассмотрим по
отдельности квантование энергетического
спектра дырок с J z   23 и квантование
ΔE0
J z   12 , можно понять из следующей
d
p
s
спектра дырок с J z   12 . В такой модели
наиболее глубокие энергетические уровни
будут принадлежать дыркам с J z   23 , а в
Рис. 2. Схематическое изображение энергеобласти возбужденных состояний наряду с
тического спектра дырок в КТ в модели
ними будут расположены уровни дырок с
слабо взаимодействующих подзон.
J z   12 (рис. 2). В более реалистичной
модели, учитывающей взаимодействие между зонами (такими моделями, в частности, являются 6или 8-зонная kp-модель, или модель сильной связи) в диапазоне энергий, где находились уровни
дырок с J z   12 и дырок с J z   23 , будут находиться некоторые «перемешанные» состояния со
сравнимым вкладом дырок обоих типов, а в области наиболее глубоких уровней будут находиться
состояния, образованные в основном дырками с J z   23 . Такая качественная модель согласуется
с нашими расчетами электронной структуры Ge квантовых точек в приближении сильной связи.
Были исследованы волновые функции отдельно для компонент с J z   23 и с J z   12 .
Основное состояние формируется s-образной компонентой с J z   23 и d-образной компонентой
с J z   12 , которая подмешивается из-за взаимодействия между зонами [6]. В упрощённой модели
в спектрах дырки с J z   23 и дырки c J z   12 будут присутствовать s-, p-, d-, ...-образные
состояния (рис. 2). Причем, естественно, в обоих спектрах нижним будет s-образное состояние,
затем p-, d- и так далее. Подмешивание состояния с J z   12 к состоянию с J z   23 обратно
пропорционально разности энергий этих состояний, т. е. пропорционально  E3/ 2  E1/ 2  . Для
1
основного состояния вклад компоненты с J z   12
определяется величиной энергетического
зазора E0  E3/s 2  E1/d 2 . При формировании первого и второго возбужденного состояния
взаимодействуют р-состояние из спектра дырки с J z   23 и р-состояние из спектра дырки с
J z   12 . В этих случаях энергетические зазоры E1  E2  E3/p 2  E1/p 2 совпадают, потому
вклады компоненты с
J z   12
практически одинаковы. При формировании третьего
возбужденного состояния взаимодействуют d-состояние из спектра дырки с J z   23 и sсостояние из спектра дырки с J z   12 . В этом случае вклад компоненты с J z   12 определяется
величиной энергетического зазора E3  E3/d 2  E1/s 2 , т. е. расстояние между взаимодействующими
энергетическими уровнями резко сокращается, и вклад компоненты с J z   12 сильно
увеличивается. Таким образом, можно установить соотношение между энергетическими зазорами
во всех четырёх случаях ( E0  E1  E2  E3 ) и объяснить зависимость величины вклада
компоненты с J z   12 от номера состояния дискретного спектра в квантовой точке.
Для последующих уровней интерпретация затруднена, поскольку волновые функции этих
состояний имеют сложный вид и не могут быть классифицированы как s-, p-,...-образные.
Таким образом построенная модель слабо взаимодействующих зон позволяет объяснить
величины вкладов состояний J z   23 и J z   12 и может быть использована для интерпретации
магнитных свойств носителей в КТ.
2. ПЕРЕКРЫТИЕ ВОЛНОВЫХ ФУНКЦИЙ
Задача определения энергетического спектра туннельно связанных квантовых точек
сводится к вычислению спектра изолированной квантовой точки и энергетических интегралов
перекрытия между состояниями, принадлежащими соседним точкам. Так, если в квантовой точке
имеется состояние дырки с энергией E, то в «искусственной молекуле», состоящей из двух
одинаковых точек, ему соответствует два энергетических уровня — E+I и E–I, где I — интеграл
перекрытия.
Энергетический спектр дырок в отдельно взятой квантовой точке был вычислен нами ранее
[4]. Для нахождения интегралов перекрытия использовалась следующая процедура. Вычислялись
энергии состояний дырок в модельных структурах, содержащих квантовую точку Ge внутри
кремниевого кластера конечных размеров, имеющего форму параллелепипеда. На границах
параллелепипеда вводились периодические граничные условия следующего типа:
 a
 2


a
2


   , y, z     , y, z 
направлении x,
 a
 2


a
2


или    , y, z     , y , z  , где a
— размер параллелепипеда в
  x, y, z  — волновая функция, и аналогичные условия для y и z. Такие
структуры аналогичны бесконечным периодическим массивам квантовых точек с периодом a.
Значение интеграла перекрытия для расстояния a между центрами квантовых точек (в
направлении оси x) определялось как I  a   14  E  E  , где E– и E+ — значения энергии дырки,
 a
 2


a
2


 a
 2


a
2


соответствующие граничным условиям    , y, z     , y , z  и    , y, z     , y, z  .
Получены интегралы перекрытия для основного состояния дырки в квантовых точкахмолекулах с горизонтальной (рис. 3а) и вертикальной (рис. 3б) ориентацией связи. Зависимость
интегралов перекрытия I от расстояния a между центрами кластеров Ge показана на рис. 3.
Интегралы перекрытия спадают экспоненциально с ростом расстояния между островками;
характерная длина убывания (радиус локализации волновой функции) составляет 0.9 нм для
горизонтальной ориентации связи и 0.5 нм для вертикальной ориентации. То, что интеграл
перекрытия медленнее спадает по горизонтали, чем по вертикали, связано с наличием сплошного
слоя Ge в промежутках между квантовыми точками, который эффективно уменьшает высоту
потенциального барьера для туннелирования дырки.
В случае горизонтальной геометрии туннельной связи получены также интегралы
перекрытия для восьми возбуждённых состояний дырки в квантовой точке. Зависимости
интегралов перекрытия I от расстояния a можно представить в виде
I (a)  A exp   B  a  ,
где коэффициенты Aα и Bα зависят от номера энергетического уровня α. Коэффициент Bα
представляет собой величину, обратную радиусу локализации α-го состояния дырки в
изолированной КТ. Величина интеграла перекрытия между квантовыми точками,
расположенными в одном слое, составляет 0.01 мэВ и меньше, что мало по сравнению с
характерными энергиями размерного квантования дырки (~100 мэВ), даже если Ge кластеры
соприкасаются. Причиной столь малого значения интеграла перекрытия является сосредоточение
волновой функции преимущественно в области размером ~3 нм внутри Ge нанокластеров.
В случае связи между квантовыми точками по вертикали значения интегралов перекрытия могут
достигать 10÷100 мэВ.
3. РАДИУС ЛОКАЛИЗАЦИИ ДЫРКИ
Вычисление радиуса локализации дырки в массиве квантовых точек (КТ) выполнялось на
основе модели Андерсона, с использованием результатов расчета энергетического спектра
методом сильной связи. В модели учитывалось 9 энергетических уровней в каждой квантовой
точке – основной и 8 возбуждённых. Спиновая степень свободы не включалась в рассмотрение.
Гамильтониан имел следующий вид:
Hˆ   Ei , aˆi aˆi 
i ,
  I
i , j , , 
aˆ j aˆi ,
i, j, ,
где индекс i нумерует отдельные квантовые точки, а индекс α – состояния дырки от 0 (основное)
до 8 (возбуждённые состояния); aˆi , aˆi – операторы рождения и уничтожения дырки в α-м
состоянии i-й квантовой точки; Ei,α – энергия этого состояния; Ii,j,α,β – энергетический интеграл
перекрытия между α-м состоянием дырки на i-й квантовой точке и β-м состоянием на j-й
квантовой точке. Учитывался разброс уровней Ei,α, существующий в реальных массивах.
Интегралы перекрытия Ii,j,α,β между состояниями с различными номерами α,β определялись как
средние геометрические интегралов между состояниями с номером α и с номером β:
 B  B 
I i , j , ,  I i , j , ,  I i , j , ,  A A  exp   
aij  ,
2


где aij – расстояние между i-й и j-й квантовыми точками.
Рассматривался массив квантовых точек в виде квадратной решётки, содержащей 15×15
узлов, с периодическими граничными условиями. В модели учитывались только перекрытия
состояний, принадлежащих соседним квантовым точкам, так как с увеличением расстояния
интегралы перекрытия быстро спадают. Уравнение Шрёдингера
Ĥ   E 
решалось
численно с помощью пакета ARPACK в системе Matlab. Вычисления проводились с 5000
случайными реализациями массива квантовых точек. Для каждой реализации определялось
б)
а)
1E-5
a
0,01
I(a), эВ
I(a), эВ
1E-6
1E-7
1E-8
1E-9
a
1E-3
1E-4
15
18
a, нм
21
2,5
3,0
3,5
4,0
4,5
5,0
a, нм
Рис. 3. Туннельно связанные квантовые точки Ge в Si («искусственные молекулы»)
и зависимость интеграла перекрытия I основных состояний дырок от расстояния a
между центрами Ge нанокластеров:
а) для горизонтальной геометрии туннельной связи;
б) для вертикальной геометрии связи.
состояние, энергия которого наиболее близка к средней энергии основного или первого
возбуждённого состояния в изолированной КТ, что соответствует энергии Ферми при половинном
заполнении основного или первого возбуждённого уровня. В этом состоянии вычислялись
вероятности pi нахождения дырки на каждой квантовой точке. Затем рассматривалось сечение
массива КТ, проходящее в направлении, параллельном сторонам квадратов решётки, через точку с
максимальной вероятностью нахождения дырки; в этом сечении значения вероятностей pi
аппроксимировались функцией вида
pi  A  exp(2 B  ai ) ,
где ai –расстояние между i-й точкой и точкой с максимальной вероятностью нахождения дырки.
Радиус локализации находился как величина, обратная параметру B, усреднённому по всем
реализациям массива КТ.
Были получены радиусы локализации для основного состояния в двумерных массивах КТ с
плотностями N1=3·1011 см-2 и N2=4·1011 см-2 – ξ1=2.06 нм и ξ2=2.42 нм. Для первого возбужденного
состояния радиусы локализации составили: ξ1=2.23 нм и ξ2=2.73 нм.
На основании полученных результатов и экспериментальных данных по температурной
зависимости проводимости [7,8] был сделан вывод, что процессы прыжкового переноса заряда в
двумерных массивах КТ Ge/Si в значительной степени определяются многоэлектронными
кулоновскими корреляциями [9].
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В настоящей работе показано, что структура волновых функций дырок в Ge/Si квантовых
точках может быть описана с помощью модели слабо взаимодействующих подзон лёгких и
тяжёлых дырок. С помощью метода сильной связи вычислены интегралы перекрытия волновых
функций дырок в квантовых точках, которые (вместе с полученными ранее энергетическими
уровнями в изолированной КТ) определяют энергетический спектр в системах туннельно
связанных точек. Получены радиусы локализации дырок в плотных массивах Ge квантовых точек
в режиме андерсоновской локализации. Для реальных плотностей массивов КТ (~3÷4·1011 см–2)
радиусы локализации составляют 2÷3 нм.
Работа поддержана грантом СО РАН для поддержки молодых ученых, а также грантами
РФФИ 02-02-16020, 03-02-06053, INTAS-2001-0615, программы «Университеты России»
(УР.01.01.019).
ЛИТЕРАТУРА
1. Леденцов Н.Н., Устинов В.М., Щукин В.А., Копьев П.С., Алферов Ж.И., Бимберг Д.
Гетероструктуры с квантовыми точками: получение, свойства, лазеры // ФТП. 1998. Т. 32, N 4.
С. 385–410.
2. Двуреченский А.В., Якимов А.И. Квантовые точки в системе Ge/Si // Известия ВУЗов. Материалы
электронной техники. 1999. N 4. С. 4–10.
3. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Proskuryakov Yu.Yu., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.P., Teys S.A.,
Gutakovskii A.K. Normal-incidence infrared photoconductivity in Si p-i-n diode with embedded Ge
self-assembled quantum dots // Appl. Phys. Lett. 1999. V. 75, N 10. P. 1413–1415
4. Dvurechenskii A.V., Nenashev A.V., Yakimov A.I. Electronic structure of Ge/Si quantum dots //
Nanotechnology. 2002. V. 13, N 1. P. 75-80.
5. Ненашев А.В., Двуреченский А.В., Зиновьева А.Ф. Эффект Зеемана для дырок в системе Ge/Si с
квантовыми точками // ЖЭТФ. 2003. Т. 123, N 2. С. 362–372.
6. Nenashev A.V., Dvurechenskii A.V., Zinovieva A.F. Wave functions and g factor of holes in Ge/Si
quantum dots // Phys. Rev. B. 2003. V. 67. 205301.
7. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Kirienko V.V. et al. Long-range Coulomb interaction in arrays of
self-assembled quantum dots // Phys. Rev. B. 2000. V. 61, N 16. P. 10868–10876.
8. Якимов А.И., Двуреченский А.В., Никифоров А.И., Блошкин А.А. Бесфононная прыжковая
проводимость в двумерных слоях квантовых точек // Письма в ЖЭТФ. 2003. Т. 7, N 7. С. 445–449.
9. Якимов А.И., Ненашев А.В., Двуреченский А.В., Тимонова М.Н. Многоэлектронные кулоновские
корреляции в прыжковом транспорте вдоль слоев квантовых точек // Письма в ЖЭТФ. 2003.
Т. 78, N 4. С. 276–280.