7 Нейтронные исследования. Многоцелевой
реклама
7 Нейтронные исследования. Многоцелевой Нейтронный комплекс ИЯИ РАН 7.1 Импульсный нейтронный источник ИН-06 ИЯИ РАН. Оснащение ИН-06 приборной базой В течении 2012 года проведены работы по подготовке к научным исследованиям наноструктур рефлектометра-малоуглового спектрометра с двухкоординатным позиционно - чувствительным детектором. Продолжены работы по дальнейшему развитию приборного парка первой очереди Нейтронного комплекса ИЯИ РАН на источниках нейтронов ИН-06 и РАДЭКС, а также прорабатываются возможные параметры установок второй очереди для источника нейтронов ИН-06. На основе ренгенографических и других комплементарных методов исследований конденсированных сред ведется проработка перспективных объектов для экспериментов на нейтронных установках Нейтронного комплекса Института по изучению структуры и динамики перспективных материалов. Получены следующие результаты: В рамках научного направления "Экспериментальные и теоретические исследования структуры и свойств сжатых веществ", в разделе "Магнитная и кристаллическая рентгеновскими, структура системы FeS-FeSe спектроскопическими и под давлением: исследования нейтронографическими методами" сотрудниками Сектора конденсированных сред ЛНИ (руководитель работ Р.А. Садыков) проведены рентгенофазовый и рентгеноструктурный анализы ряда двойных соединений в целях поиска фаз сверхпроводниковых аналогов FeSe. Ниже, на рисунке 1, приведены данные измерений для образца MnAs - видно, что образец (MnAs) получился однофазным. Несколько друугих тестированных образцов имеют либо несколько фаз (V_2As_3, VSe и др.), либо различные примеси или, возможно, дефекты. Дополнительные данные получены методом Ритвельда - методом полнопрофильного анализа для уточнения кристаллических структур по порошковым дифракционным данным, не требующим хорошего разрешения дифракционных пиков. Метод Ритвельда состоит в подгонке наблюдаемых интенсивностей всей дифракционной картины с помощью уточняемых структурных и профильных параметров. Предполагается, что интегральная интенсивность пика является функцией только структурных параметров, дифракционные пики имеют форму спектральной функции, а полуширина пика плавно изменяется с углом отражения. 66 Методом Ритвельда был обработан однофазный образец MnAs. Результаты иллюстрируются рисунком 2. Рисунок 1 - Рентгенограмма образца MnAs Рисунок 2 - Дифрактограмма MnAs (излучение MoKa) и профиль полученный методом Ритвельда. Spacegroup: P63/mmc Bragg R-factor: 7.076 RF factor: 4.228 a=3,71687(0) b=3,71687(0) c=5,70485(7) α=90 β=90 γ=120 Рисунок 3 - Элементарная ячейка MnAs и параметры, полученные методом Ритвельда. Определение сверхтонких параметров FeSe методом Мессбауэра. Обнаружено что мёссбауэровский спектр (см. рис.4) состоит из 3-х подспектров: двух дублетов и одного 67 синглета. Величина квадрупольного расщепления основного дублета равна QS = 0.248 мм/сек с изомерным сдвигом IS=0.449 мм/сек относительно -Fe. 1.010 1.005 P=0 T=300K FexSe (x=1.01 - ? ) Intensity (arb. units) 1.000 0.995 0.990 0.985 0.980 0.975 0.970 0.965 0.960 0.955 -2.0 -1.6 -1.2 -0.8 -0.4 0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 2.0 Velocity (mm/s) Рисунок 4 - Мессбауэровский спектр FeSe, измеренный на установке Ms-1104Em (РГУ, Ростов-на-Дону) ИЯИ РАН Эксперименты под давлением и в магнитных полях на малоугловом спектрометре поляризованных нейтронов IN15 (ILL, Grenoble). Проведены эксперименты под давлением и в магнитных полях на малоугловом спектрометре поляризованных нейтронов IN15 (ILL, Grenoble) и исследованы новые магнитные наночастицы-скирмионы в MnSi [1]. Зафиксирована скирмионная А-фаза в образце MnSi в поле 0.15 Т, давлении 1,5 ГПа и температуре 28,7 К. На основе полученных данных комитетом ILL принято предложение о дальнейших экспериментах [2]. Проводились рентгеновские работы по исследованию новых магнитных соединений, синтезированных в ИФВД [3-9]. Рентгеновская лаборатория оснащена современными дифрактометрами (производства Германия): 68 В 2012 г. Е.С. Клементьевым были проведены экспериментальные исследования динамики решетки моносилицидов переходных металлов (3d металлов) методом неупругого рассеяния нейтронов. Получена плотность фононных состояний, впервые измерены высокоэнергетические фононные моды для соединения MnSi. При помощи нейтронной спектроскопии проведено исследование спектра магнитных возбуждений сложного оксида - кобальтита празеодима и стронция, выделен вклад от 4f и 3d подсистем в магнитный спектральный отклик. Методами рентгеновской дифракции на лабораторных рентгеновских источниках и на синхротроне исследована структура метастабильной фазы с коллапсом 4f электронной оболочки для промежуточно-валентной системы CeNi. Методом рентгеновской спектроскопии поглощения на синхротроне исследовано валентное состояние ионов церия и топология их локального окружения. Впервые был количественно рассчитан магнитный спектр (динамическая магнитная восприимчивость) для двух фаз плутония, важных как для фундаментальной физики конденсированных сред, так и для технических приложений: основного состояния плутония – низкосимметричной альфа-фазы, а также и его стабилизированной кубической дельта-фазы. Расчёт был выполнен на основе разработанной в ЛНИ модели множественной промежуточной валентности для f-электронных систем, которая ранее позволила количественно рассчитать статические свойства двух фаз плутония в хорошем согласии с результатами измерений макроскопических свойств. Сотрудником СКС ЛНИ А.Г. Гаврилюком в 2012 году получен ряд результатов по кинетике фазовых превращений в многокомпонентных системах под давлением: - В минерале рингвудит -(Mg,Fe)2SiO4 со структурой шпинели, допированным железом, были измерены сверхтонкие взаимодействия методом синхротронной мёссбауэровскй спектроскопии при высоких давлениях в алмазных наковальнях при комнатной температуре (NFS спектры на рис.5 (a) и (b)). В качестве среды, передающей давление, использовалась каменная соль (NaCl). Было получено, что в кристалле два неэквивалентных положения железа с валентностью Fe2+ находятся в высокоспиновом состоянии (S=2). Квадрупольное расщепление (QS) в обеих позициях растёт с давлением от величин QSI ~ 1.6 мм/сек и QSII ~ 2.75 мм/сек до величин QSI ~ 3 мм/сек и QSII ~ 3.4 мм/сек при давлении порядка 70 Гпа (рис. 5(c)). В диапазоне давлений 40-70 ГПа наблюдается спиновый кроссовер в низкоспиновое состояние (S=2 S=0) иона Fe2+ (рис.5(d)). Этот электронный переход полностью обратим при сбросе давления (рис. 5(a),(b) и (c)). 69 4,5 -(Mg0.9Fe0.1)2SiO4 4,0 -(Mg0.9Fe0.1)2SiO4 decompression T = 295 K, ~ 2m 82.3 3,5 -(Mg0.9Fe0.1)2SiO4 T = 295 K, ~ 2m (a) 70.7 (b) 82.3 (c) 2,5 2,0 1,5 +2 (Fe )2 1,0 0,5 45.7 35.3 24.0 0,0 43.6 Counts (a.u.) Counts (a.u.) 58.0 0 20 40 60 80 100 19.7 9.0 -(Mg0.9Fe0.1)2SiO3 1,0 0 GPa +2 HS (Fe ) T = 295 K 0,8 40 60 80 0 100 120 20 Time (ns) 40 60 80 Time (ns) HS (content) 5.7GPa 20 120 Pressure (GPa) 11.4 0 T = 295 K +2 (Fe )1 3,0 QS (mm/s) compression 100 120 0,6 (d) 0,4 0,2 0,0 0 20 40 60 80 100 120 Pressure (GPa) Рисунок 5 - Спиновый кроссовер на ионе Fe2+ (S=2) (S=0) в рингвудите -(Mg,Fe)2SiO4 при высоких давлениях. - В магнезиовюстите (Mg,Fe)O исследована P-T магнитная фазовая диаграмма методом синхротронной мёссбауэровской спектроскопии при высоких давлениях (0-90 ГПа) и низких температурах (8 – 300 K) (NFS спектры на рис. 6 (a), (b), (c) и (d)) в камерах высокого давления с алмазными наковальнями. Изучены магнитные свойства и спиновые Mg(Fe)O, 25%Fe 300 K Mg(Fe)O, 25%Fe 300 K P = 10 GPa Mg(Fe)O, 25%Fe 300 K 200 K 200 K 150 K P = 53-57 GPa 260 K 250 K 200 K Mg(Fe)O, 25%Fe 300 K P = 38-41 GPa P = 21 GPa 230 K 150 K 100 K 50 K 80 K 70 K 35 K 67 K 50 K 19 K 30 K 50 K 15 K 9K 13 K 12 K 8K 0 20 40 60 80 t (nsec) (a) (b) 100 120 0 (c) 20 40 60 80 t (nsec) 100 120 0 (d) 20 40 60 80 100 120 0 t (nsec) 20 40 60 80 100 120 t (nsec) 200 HS+LS Mg0.75Fe0.25O 150 HS (S = 2) (e) 100 LS (S = 0) diamagnet 42 K T (K) Counts (a.u.) 89 K 110 K 100 K paramagnet 50 antiferromagnet QC point 0 0 10 20 30 40 50 60 Pressure (GPa) состояния ионов Fe2+. Построена магнитная Р-T фазовая диаграмма (рис. 6 (e)), на которой Рисунок 6 - Магнитная P-T фазовая диаграмма в магнезиовюстите (Mg0.75Fe0.25)O при высоких давлениях 70 локализована квантовая критическая точка (QC - point), где пропадает параметр магнитного порядка при Т=0. Обсуждаются эффекты спиновых HS-LS флуктуаций через спиновую щель (EHS – ELS). Предсказаны необычные магнитные свойства низкоспиновой фазы. Основное электронное состояние ионов Fe2+ при критическом давлении PC HS-LS перехода и при нулевой температуре определяется квантовой критической точкой Pq (T = 0, Pc) когда разность энергий между HS и LS состояниями (спиновая щель) равна нулю. Отклонение он нуля температур (T=0) ведёт к термическим возбуждениям HS или LS состояний, и может сильно влиять на магнетизм и как следствие на физические свойства материала. - В монооксиде никеля NiO при сверхвысоких давлениях ~240 ГПа был экспериментально обнаружен переход изолятор-металл [12]. Электросопротивление стало измеримым при давлениях порядка 130 ГПа, затем уменьшилось примерно в 20 раз до давления перехода ~240 ГПа. В момент перехода величина сопротивления резко упала на три порядка и полупроводниковый температурный ход сопротивления сменился металлическим. Это первое экспериментальное наблюдение перехода диэлектрик - метал в NiO, предсказанное Моттом около сорока лет тому назад. Рисунок 7 - Фотографии сборки эксперимента до (a) и после (b) перехода диэлектрик – металл в NiO. Барическая зависимость сопротивления (c) в монооксиде никеля NiO при комнатной температуре. 71 Из предварительных экспериментов по рентгеновской дифракции было обнаружено, что переход является изоструктурным переходом первого рода со скачком объёма 2.7%. Данные оптического эксперимента и теоретические расчёты показывают, что металлическая фаза NiO формируется когда эффективная энергия Мотта-Хаббарда Ueff становится сравнимой с полной шириной d-зоны 2W. По своей важности этот результат для физики сильнокореллированных электронных систем сравним с важностью металлизации водорода для физики высокотемпературной сверхпроводимости. Рисунок 8 - Температурные зависимости сопротивления NiO: (a) при различных давлениях. Переход от полупроводникового к металлическому ходу (b). Спектры отражения с ростом давления (c). Барическая зависимость термоактивационная щели от давления (a) в сравнении с оптической щелью в монооксиде никеля NiO при комнатной температуре (d). - С помощью 4-контактного метода было измерено электросопротивление при высоких давлениях и низких температурах железосодержащего сверхпроводника NdO0.88F0.12FeAs, и была построена P-T фазовая диаграмма [13]. Оказалось, что при температурах выше перехода в сверхпроводящее состояние система переходит в Кондо 72 состояние или состояние частичной локализации носителей. При давления выше 18.5 ГПа сверхпроводящее состояние полностью подавлено и ниже температуры 45 К пниктид находится в Кондо состоянии или состоянии частичной локализации носителей (рис 8a). Фазовая P-T диаграмма сверхпроводящего пниктида NdO0.88F0.12FeAs приведена на рисунке 8b. 1.20 NdO0.88F0.12FeAs R / Rmin 1.16 1.12 25 GPa 1.08 19.4 1.04 onset Kondo 14.5 1.00 0 9.7 1 2 3 4 5 6 ln(T) (а) (b) Рисунок 9 - Эволюция (a) с давлением температурной зависимости сопротивления в пниктиде NdO0.88F0.12FeAs. Видно, что при температуре порядка 40 К система переходит в Кондо (или частичной локализации носителей) состояние. Фазовая P-T диаграмма (b) сверхпроводящего пниктида NdO0.88F0.12FeAs до давлений 25 ГПа и температур 2.8 К. - В камерах с алмазными наковальнями проведены измерения электросопротивления кристалла FeBO3 при высоких и сверхвысоких давлениях (до ~ 198 ГПа) и низких температурах [14]. Установлено, что в фазе высокого давления 46 < P < 100 ГПа энергия активации Еа плавно уменьшается по линейному закону от 0.55 до 0.3 эВ, и её экстраполяция к нулю даёт оценочное значение давления 210 ГПа, при котором ожидается полная металлизация. Однако выше 100 ГПа линейная зависимость Еа(Р) плавно переходит в нелинейную. При этом температурные зависимости сопротивления при фиксированном давлении начинают существенно отклонятся от активационного закона Аррениуса (рис. 5), и не подчиняются закону Мотта для прыжковой проводимости. Экспериментальные данные указывают на зависимость энергии активации Еа не только от давления, но и от температуры, и щель стремится к нулю при T=0. Теоретически показано, что падение Еа при охлаждении можно объяснить переходом низкоспиновой фазы FeBO3 в магнитноупорядоченное (антиферромагнитное) состояние. 73 0.6 14 73.5 GPa Ln R 20 10 T = 300 K P = 163 GPa 8 16 0.4 6 0.00 0.05 0.10 Ea (eV) Ln R (Ohm) FeBO3 12 0.15 -1 1/T (K ) 107 GPa 12 138 120 0.2 163 8 4 0.002 FeBO 182 198 0.004 0.006 0.008 0.010 3 0.0 0.012 -1 1/T (K ) 0 40 80 120 160 200 P (GPa) (a) (b) 0.24 TN ~ 107 K Ea (eV) 0.20 138 GPa FeBO3 0.16 163 GPa 0.12 0.08 TN ~ 123 K 0.04 0.00 0 40 80 120 160 200 T (K) (b) (c) Рисунок 10 - Эволюция (a) температурной зависимости электросопротивления R в кристалле FeBO3 с ростом давления (на вставке показана зависимость Ln R от обратной температуры для давления 163 ГПа во всём диапазоне температур вплоть до гелиевых). Барическая зависимость (b) величины энергии активации Ea в кристалле FeBO3, рассчитанной вблизи комнатной температуры. Зависимости (с) величины энергии активации Ea в кристалле FeBO3 от температуры при давлениях 138 и 163 ГПа, рассчитанные из экспериментальных температурных кривых сопротивления в приближении закона Аррениуса и переменной величины энергии активации. Стрелками указаны расчетные значения температур Нееля при этих давлениях для низкоспинового состояния ионов Fe3+ в кристалле FeBO3. Барами указана статистическая погрешность при определении величины Ea. - С помощью рамановской спектроскопии было изучено влияние высокого гидростатического (среда неон) давления на переход Вервея в чистом (Fe3O4) и допированном алюминием (Fe2.8Al0.2O4) магнетите [15]. В обоих случаях наблюдалось подавление перехода с давлением. В допированном кристалле переход исчезает при давлениях выше 8 ГПа. В чистом магнетите не наблюдается резкого исчезновения перехода, что означает, что резкий переход обусловлен допированием алюминием. Был 74 предложен наш вариант формулы Клаузиуса-Клайперона описывающий изменение с давлением температуры перехода. Эта формула очень хорошо описывает наши данные для недопированного магнетита. Допирование алюминием приводит к меньшим изеннениям энтропии и большему объёмному расширению, что согласуется с частичным упорядочением зарядов при переходе. (a) (b) (c) Рисунок 11 - Изменение термодинамических параметров (a) при переходе Вервея в допированном Fe2.8Al0.2O4 магнетите: теплота перехода (левая ось) и намагниченность (правая ось ). Низкотемпературные (b) рамановские спектры Fe2.8Al0.2O4 при давлении 6.4 ГПа. Температура перехода Вервея как функция давления (c) для недопированного Fe3O4 и допированного Fe2.8Al0.2O4 магнетита 7.2 Спектрометрия по времени замедления нейтронов в свинце 7.2.1 Исследования по физике деления и нейтрон–ядерных взаимодействий Выработаны рекомендации по адаптации установки СВЗ-100 к исследованию процессов нуклеосинтеза в звёздах. Определены физически обоснованные требования по улучшению фоновых условий, увеличению плотностей потоков нейтронов для 75 наблюдения s-процессов нуклеосинтеза. Усилена биологическая защита спектрометра в соответствии с требованиями эксперимента по исследованию нуклеосинтеза. Завершена работа по исследованию подбарьерного деления ядер 232 Th и 237 Np методом спектрометрии по времени замедления нейтронов в свинце [16, 17]. Проведены исследования воздействия водородосодержащих плёнок, на свинцовых блоках, на процесс замедления нейтронов в этих блоках [18]. Разработана принципиальная схема установки для измерения эффектов нарушения пространственной чётности в дифракции нейтронов (НПЧД). Проведены испытания детектора и системы регистрации установки. Результаты испытаний приведены в [19]. Завершена работа по исследованию характеристик нейтронного спектрометра СВЗ100 с помощью пропорциональных газонаполненных счётчиков. Определено соотношение время-энергия нейтрона с использованием захватных резонансов сурьмы (Sb), серебра (Ag), меди (Cu), алюминия (Al). По результатам работы подготовлен и опубликован препринт ИЯИ РАН см.[20]. Изготовлен новый детектор нейтронов на основе газонаполненного счётчика с борным напылением по стенке детектирующего объёма. В настоящее время проводятся подготовительные работы к испытанию и определению характеристик, режимов работы счётчика. Детектор предназначен для работы с большими плотностями нейтронного потока, характерными для СВЗ-100. Разработана тестовая версия компьютерной программы, выполняющей усреднение сечений взаимодействия нейтронов с ядрами вещества. Проведён сравнительный анализ результатов полученных на СВЗ-100 с результатами усреднения оценённых данных ENDF/B в диапазоне энергий нейтронов 0.5 эВ – 200 эВ. Определена плотность потока нейтронов в зависимости от времени замедления для одного из измерительных каналов СВЗ-100. Результаты приведены в препринте [20]. Совместно с ГНЦ РФ ФЭИ продолжалась работа по исследованию сечений деления нейтронами ядер минорных актинидов. Подготовлен препринт по делению 243 Cm с уточнёнными данными, передан в печать. 7.2.2 Исследование Р-нечётных эффектов в дифракции нейтронов На разных источниках нейтронов: на РАДЭКС’е (ИЯИ РАН), на ИН-06 (ИЯИ РАН), на 1-ом канале ИБР-2 (ОИЯИ, Дубна) были измерены интенсивности нейтронов дифракции одним и тем же детектором и на одном и том же образце - монокристалле KBr. Результаты докладывались на двух Международных семинаре и конференции опубликованы в [21-26]. 76 и Совместно с ЛНФ ОИЯИ измерены плотности потоков нейтронов на каналах импульсного реактора ИБР-2. Результаты опубликованы в тезисах докладов. Обнаружена особенность в спектре дифракции нейтронов в области p- резонанса 81Br. Измерения на 1-ом канале реактора ИБР-2 продолжаются. Выполнены расчёты эффектов нарушения пространственной четности в дифракции нейтронов в области p- резонанса и найден дополнительный механизм усиления Pнечётных эффектов в дифракции нейтронов. Результаты опубликованы в [27]. 7.2.3 Нейтроника многоцелевых мишенных модулей Нейтронного комплекса ИЯИ РАН В отчётном 2012 году продолжались работы по компьютерному моделированию взаимодействия адронов и ядер со сложными мишенями на основе транспортного кода SHIELD, а также дальнейшее развитие кода как аппарата расчетно-теоретических исследований, в том числе – совершенствование используемых моделей ядерных реакций. Продолжалось освоение и использование транспортного кода MCNPX как альтернативного инструмента моделирования. В работах [28-30] приводятся результаты Монте-Карло моделирования параметров спектрометра по времени замедления в свинце СВЗ-100 на основе транспортного кода MCNPX. Обнаружено, что основной параметр СВЗ – константа замедления – весьма чувствителен к размерам и форме детектирующих объемов при вычислениях. Рассматривается также влияние низкого энергетического разрешения СВЗ на форму нейронных сечений. Работы [31, 32] демонстрируют возможности транспортного кода SHIELD на примере весьма разных задач. В работе [31] выполнена оценка радиационного риска для космонавтов на Луне под действием протонов и ядер космического излучения при разной продолжительности лунных экспедиций с учетом вероятностного характера появления солнечных событий. В работе [32] рассматривается воздействие вторичных нейтронов, образующихся в результате потерь пучка протонов в ионопроводе линейного ускорителя ИЯИ РАН, на электронику системы диагностики пучка. Работы [33-38] посвящены развитию кода SHIELD-HIT (Heavy Ion Therapy) и его применению в области адронной терапии в онкологии с использованием пучка ионов углерода. В частности уточняются полные и неупругие сечения ядро-ядерных взаимодействий [33,34], проводится ревизия ряда параметров модели ядерной фрагментации [33,36,37] с целью улучшения описания фрагментации ионов углерода в 77 биологической ткани. В частности – влияние этих параметров на расчет образования ПЭТизотопов для позитрон-эмиссионной томографии [38]. Сотрудником сектора А.С.Ботвиной выполнен ряд работ [39-42] по развитию моделей ядерных реакций при промежуточных энергиях [43] и интерпретации результатов экспериментов [44]. В работах [39-42] изучаются процессы образования и распада гиперядер при столкновениях релятивистских ядер. Модели ядерных реакций, разработанные А.С.Ботвиной, нацелены не только на фундаментальные исследования, но и широко применяются при решении прикладных задач, в частности, в составе транспортных кодов SHIELD и GEANT 4. Продолжены работы по расчётно-теоретическому обоснованию конфигураций нейтронных мишеней spallation-типа первой и второй очередей Нейтронного комплекса ИЯИ РАН с целью оптимизации выхода и спектра нейтронов в планируемых экспериментах, а также для расширения возможностей использования нейтронных пучков для решения научных проблем физики конденсированных сред, наноматериалов, биотехнологий, проектов безопасной ядерной энергетики будущего (С.Ф. Сидоркин). Предложена и обоснована мишень с повышенным выходом нейтронов на основе Np237. Np237 это попутно производимый материал в ядерной энергетике, который в настоящее время не находит широкого применения и который не может быть использован в военном деле подобно Pu239 и U235. Показано, что при умножении ~ 6, выход нейтронов увеличивается ~ 4 раза по сравнению с мишенью на основе вольфрама. Рассмотрена и обоснована технологическая возможность производства подобной мишени. В исследованиях по кинетике радиационных повреждений в металлах (А.А. Семенов) продолжена разработка фазовополевого подхода для описания зарождения и эволюции протяженных дефектов при радиационном воздействии на металлы и сплавы. В рамках данного подхода резкая граница между матрицей и протяженным дефектом аппроксимируется пространственно непрерывной диффузионной границей, что позволяет рассматривать кинетику зарождения и роста протяженных дефектов, также контролируемую диффузией, как непрерывную во всем пространстве. В рамках фазовополевого подхода произведена калибровка коэффициента градиентного слагаемого термодинамического потенциала в зависимости от размера вакансионной поры. Установлено, что при заданной температуре данный коэффициент с хорошей точностью может рассматриваться в качестве константы даже для пор с размерами, сравнимыми с постоянной кристаллической решётки. Результаты работы опубликованы в статье [45]. 78
