–
реклама
СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 ИССЛЕДОВАНИЕ РАДИАЦИОННОЙ СТОЙКОСТИ ОПТИЧЕСКИХ ВОЛОКОН ИЗ КВАРЦЕВОГО СТЕКЛА В УСЛОВИЯХ РЕАКТОРНОГО ОБЛУЧЕНИЯ А. В. Бондаренко1, А. П. Дядькин1, Ю. А. Кащук1, А. В. Красильников1, Г. А. Поляков1, И. Н. Растягаев1, Д. А. Скопинцев1, С. Н. Тугаринов1, В. П. Ярцев1, В. А. Богатырев2 , А. Л. Томашук2, С. Н. Клямкин3, С. Е. Бендер4 1 ГНЦ РФ « Троицкий институт инновационных и термоядерных исследований», 142190, г. Троицк Московской области, [email protected] 2 Научный центр волоконной оптики при Институте общей физики им. А.М.Прохорова РАН, 119991, г. Москва, ул. Вавилова, д.38, www.forc.gpi.ru 3 Химический факультет Московского государственного университета им. М.В.Ломоносова, 119992, г. Москва, Воробьевы Горы 4 Научно-исследовательский институт электрофизической аппаратуры им. Д.Ф.Ефремова, г. Санкт-Петербург ВВЕДЕНИЕ В настоящее время активно обсуждаются перспективные применения волоконной оптики в атомной энергетике (волоконно-оптические датчики [1], системы для передачи изображения из ядерных установок [2], волоконные коллекторы излучения плазмы в системах оптической диагностики плазмы в термоядерных реакторах [3] и др.) В связи с этим актуальным является исследование радиационно индуцированных явлений в оптических волокнах и оптимизация технологии их получения с целью обеспечения достаточно высокой радиационной стойкости. Под действием ядерного излучения (например, быстрых нейтронов и гамма-квантов) в сетке кварцевого стекла оптического волокна возникают точечные дефекты (радиационные центры окраски, РЦО), поглощающие световой сигнал, распространяющийся по световоду (см. например [3-5]). Кроме наведенного поглощения (НП) света, способного привести к утрате прозрачности волокна, наблюдается люминесценция возбужденных ядерным излучением РЦО и собственных дефектов сетки (радиолюминесценция, РЛ) [5], а также черенковское излучение света (при больших потоках ядерного излучения) [6]. Данное исследование радиационной стойкости волокон было направлено на определение оптимального типа волокна для применения в системах оптической диагностики плазмы проектируемого Международного термоядерного экспериментального реактора ИТЭР [3, 7]. Поэтому актуальным для исследования являлся видимый спектральный диапазон: НП и РЛ в ближнем ИК диапазоне достаточно малы и не должны представлять проблему для применений волокон в реакторе ИТЭР, а в УФ диапазоне НП чрезмерно велико, и осуществление оптической диагностики плазмы в этом диапазоне с использованием волокон в течение длительного времени невозможно. Исследуемые волокна отличались от стандартных волокон для линий связи; они имели световедущую сердцевину из нелегированного кварцевого стекла и светоотражающую оболочку с пониженным показателем преломления из фторсиликатного стекла. Заготовки таких волокон изготавливаются путем нанесения слоя фторсиликатного стекла на опорный стержень, сердцевину будущего световода (т.н. POD-процесс) [8]. В предыдущих исследованиях [4] было установлено, что НП в видимом спектральном диапазоне в PODволокнах во многом определяется концентрацией "паразитных" примесей хлора и гидроксила в стекле сердцевины. Примесь хлора приводит к образованию РЦО Cl0 (атом хлора в междуузелье сетки) [9], ответственного за НП в видимой области, спадающее с увеличением длины волны и имеющее максимум в УФ области [4], а также за образование РЦО немостикового кислорода (≡Si-O, где "-" обозначают химические связи, а "•" – валентный электрон, не участвующий в химической связи) с двумя сливающимися полосами поглощения на 566 и 596 нм и "гигантской" полосой на 260 нм [4, 10, 11] и, по всей видимости, еще и РЦО пероксирадикала (≡Si-O-O•) с полосой поглощения на 629 нм [11, 4]. Примесь гидроксила приводит к образованию РЦО немостикового кислорода и РЦО пероксирадикала [4, 11]. В спектре РЛ в предыдущих работах (см. напр. [5,12]) наблюдались две полосы с максимумами на ~ 450480 и 650 нм, при этом первая полоса значительно интенсивнее. Существуют два предположения о природе "синей" радиолюминесценции: люминесценция возбужденного кислорододефицитного центра (≡Si-Si≡) [13], или излучение при рекомбинации разорванной излучением связи Si-O [14]. Связь интенсивности полос РЛ с технологией получения стекла сердцевины волокна и его примесным составом в предыдущих работах достоверно установлена не была. Недавно в Научном центре волоконной оптики при Институте общей физики им. А.М.Прохорова РАН (НЦВО при ИОФ РАН) были разработаны оригинальные радиационно стойкие оптические волокна. Волокна содержат газ H2, растворенный в стекле, и герметичное (алюминиевое) покрытие, препятствующее выходу газа из стекла волокна [5]. Под действием ядерного излучения молекулы Н2 расщепляются на атомы, которые образуют связи на месте любых разорванных связей в сетке стекла. Тем самым устраняются РЦО. В работе [5] были проведены измерения НП после гамма-облучения таких волокон, и было продемонстрировано многократное снижение НП за счет Н2. www.fotonexpress.ru [email protected] 11 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 Целью данной работы было сравнение НП и РЛ в восьми волокнах, изготовленных ведущими зарубежными производителями (немецкой фирмой "Гераус" и японскими фирмами "Фуджикура" и "Мицубиши") и в НЦВО при ИОФ РАН в условиях реакторного облучения при параметрах радиационного поля и температурах, характерных для будущих применений волокон в системах оптической диагностики плазмы реактора ИТЭР. Это потребовало создания экспериментальной установки, позволяющей проводить измерения НП и РЛ в 24 отрезках световодов, облучаемых одновременно в идентичных условиях. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОБРАЗЦЫ Основные исходные данные по исследованным волокнам представлены в табл. 1; рассмотрим особенности волокон. Табл. 1. Основные характеристики исследуемых оптических волокон № Стекло сердце- Изготовитель вины Концентрации основных примесей в сердцевине гидроксил хлор фтор Тип защитного крытия 1 КУ-1 НЦВО при ИОФ РАН нет Al 2 SSU нет полимер 3 STU нет полимер 4 по-видимому, синтезировано по методу VAD Гераус, EC, Германия ( Heraeus Quartzglass Gmbh & Co ) Гераус, EC, Гермения ( Heraeus Quartzglass Gmbh & Co ) Митсубиси, Япония (Mitsubishi) велика (~800 ppm) велика (~800 ppm) 5 6 по-видимому, Фуджикура, Япония синтезировано (Fujikura) по методу VAD КУ-1 НЦВО при ИОФ РАН 7 КС-4В НЦВО при ИОФ РАН 8 Кварцевое стекло, полученное по методу VAD Опорный стержень синтезирован в Токийском технологическом институте. Заготовка и волокно изготовлены в НЦВО при ИОФ РАН мала повидимому, мала повидимому, мала велика (~800 ppm) мала (0,5 ppm) мала (3 ppm) мала (80 ppm) повидимому, мала повидимому, мала повидимому, мала могла полимер составлять несколько десятых вес.% попополимер видимому, видимому, велика нет мала нет Al (80 ppm) мала нет Al (40 ppm) мала 0.54 вес.% Al (20 ppm) Стекло КУ-1, являющееся материалом сердцевины волокон 1 и 6, - промышленное отечественное стекло, отличающееся малым содержанием хлора и большим содержанием гидроксила. Немецкое стекло SSU (волокно 2) имеет такой же примесный состав, как и КУ-1, и, по-видимому, изготавливается по такой же технологии (по методу плазменного гидролиза тетрахлорида кремния). Как было установлено из анализа формы спектра НП (см. ниже), волокно 5 имело большое содержание хлора и малое гидроксила. Все остальные волокна 4, 5, 7 и 8 имели малое содержание обеих примесей. Мы предполагаем, что стекло сердцевины японских волокон 4 и 5, как и волокна 8, было синтезировано по технологии VAD [15]. При этом сплавление пористого стержня могло осуществляться во фторсодержащей атмосфере [16], как и в случае стекла сердцевины волокна 8 [4], с целью вытеснение хлора из сетки стекла. Поскольку РЦО, связанные с хлором, в спектре НП волокна 4 не проявились, мы предполагаем наличие небольшой примеси фтора в сердцевине волокна 4. Технология получения беспримесного стекла STU (волокно 3) является "ноу-хау" немецкой фирмы "Гераус", а аналогичное по чистоте стекло КС-4В (волокно 7) разработано в Институте химии силикатов РАН [17]. Стекло КС-4В обеспечивает наилучшую радиационную стойкость волокон при больших дозах гамма-излучения (> 2 МГр), несколько превосходя лучшие японские образцы [4]. Прямое сравнение радиационной стойкости волокон из стекол КС-4В и STU не проводилось. 12 www.fotonexpress.ru [email protected] СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 Все волокна имели диаметр сердцевины 200 мкм, а оболочки 240 мкм. Волокна 1, 6-8 имели алюминиевое защитное покрытие, а волокна 2-5 – полимерное. Необходимо отметить, что волокно 8 имело крайне малую числовую апертуру NA=0.16 (у остальных волокон величина NA лежала в диапазоне 0.22-0.25). Волокна 6-8 были изготовлены по оригинальной технологии, разработанной в НЦВО при ИОФ РАН, позволяющей получать волокна с растворенным в стекле газом Н2 и герметичным алюминиевым покрытием, препятствующим выходу газа из стекла волокна. Сравнение НП и РЛ в волокнах 1 и 6, изготовленных из одного и того же стекла КУ-1, должно было позволить количественно оценить эффект радиационного упрочнения волокна 6 за счет присутствия молекул Н2 в стекле. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ УСТАНОВКА И МЕТОДИКА Для проведения исследований была изготовлена сборка оптических волокон и спектроскопический комплекс. Схемы измерений и расположения аппаратуры на реакторе показаны на рис. 1 и 2. Сборка из 26 волокон включала по три образца разной длины каждого из восьми наименований и два не облучавшихся волокна, предназначенных для контроля мощности зондирующего излучения. Участки волокон длиной 0.15, 0.6 и 10 м, подвергавшиеся облучению, были намотаны на алюминиевую катушку диаметром 75 мм, а подводящие концы длиной по 21.5 м были собраны в жгут с наконечниками. На торцах наконечников торцы волокон располагались в линейку с шагом 400 мкм. Один наконечник 5 (рис.1) присоединялся к источнику зондирующего света, а другой 7 – к входу приемного спектрометра. Рис. 1. Спектрометрический комплекс для измерения спектров наведенного поглощения и радиолюминесценции. 1 – галогенная лампа накаливания; 2 – электромеханический затвор; 3, 9 – объективы; 4 – двойной монохроматор МДР-6; 5, 7 – наконечники жгута волокон; 6 – активная зона реактора; 8 – призменный монохроматор УМ-2; 10 – CCD- матрица; 11 – ПЭВМ Для уменьшения светорассеяния и подавления возможных эффектов фотолюминесценции зондирующий свет запускался в волокна через двойной монохроматор МДР-6 производства ЛОМО (г. Санкт-Петербург), собранный по схеме с вычитанием дисперсии. С помощью монохроматора из спектра галогенной лампы накаливания вырезался интервал шириной около 20 нм и мощностью 5-10 нВт. При съемке спектров диапазон от 400 до 1000 нм сканировался зондирующим излучением с шагом 20 нм. Приемный спектрометр был изготовлен на базе призменного монохроматора и цифровой монохромной 10-битной видеокамеры VS-CTT-423 на основе ССDматрицы SONY ICX423AL. CCD-матрица с разрешением 582×752 пикселей обладала антиблюмингом, что предотвращало перетекание заряда между соседними элементами матрицы при больших выдержках. Развернутое в поперечном направлении в спектр изображение линейки волокон с помощью объектива проецировалось на CCDматрицу, и визуально представляло собой 26 параллельных полос шириной ~5 пикселей, расположенных с шагом ~10 пикселей. Применявшаяся в эксперименте последовательность регистрации и обработки сигналов позволила существенно расширить динамический диапазон CCD-матрицы. При открытом затворе в серии кадров с фиксированными выдержками регистрировались (с одновременным вычитанием темнового шума матрицы) зондирующее излучение в выделенном спектральном интервале и излучение радиолюминесценции. Выдержки последовательно возрастали с удвоением от 0.3 мс до 9.83 с. Затем зондирующее излучение отсекалось затвором, и во второй серии кадров регистрировалась радиолюминесценция. После этого с ПЭВМ подавалась команда на переход к следующему спектральному интервалу. Так как участок спектра 400-1000 нм не укладывался в ширину CCDматрицы, и призму монохроматора 8 приходилось устанавливать вручную последовательно в три положения, регистрация всего диапазона занимала около 25 минут. www.fotonexpress.ru [email protected] 13 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА Реактор И Р-8 15 m Рис. 2. Схема измерений на реакторе ИР-8. 1 - защитный водяной бассейн, 2 - активная зона реактора, 3 - капсула с волокнами, 4 - опорное волокно, 5 - измерительные волокна, 6 - спектроскопический комплекс 6 10 m №6_2005 1 2 4 5 3 75 мм При обработке сигналов для каждой из выдержек выделялся линейный участок характеристики чувствительности приемных элементов матрицы. Эти участки нормировались на время выдержки и сшивались. Таким путем две серии кадров сводились к двум кадрам с расширенным до 105 динамическим диапазоном. Разность первого и второго кадров фиксировалась как кадр, соответствующий зондирующему сигналу, а второй кадр - как сигнал радиолюминесценции. Для расчетов НП и РЛ использовались величины, полученные интегрированием исходных сигналов, и обозначенные в приведенных ниже формулах символом P. Интегрирование проводилось по ширине изображения отдельного волокна и по единичному спектральному интервалу. Разрешение приемного спектрометра изменялось от 1 нм в синей области спектра до 20 нм в ближней ИК области. Погрешность измерений, в основном связанная с тесным расположением волокон, определялась наложением изображений на CCD-матрице. При обработке данных делалась поправка на взаимную засветку, которая составляла от 1% до 15% от амплитуды сигналов. Коэффициент НП для участков волокон, находящихся в однородном поле облучения, вычислялся по отношению зондирующих сигналов с измерительного и опорного волокон одного типа (измерительным считается волокно с большей длиной на катушке, а опорным - с меньшей длиной): D (λ ,t) = 10/∆L * lg [(Pr( λ,t)/Pt(λ ,t)) * (Pt0( λ)/Pr0( λ))] (1), где: ∆L (м) – разность длин волокон, Pt0 и Pr0– сигналы до начала облучения, Pt и Pr – текущие значения сигналов. Когда величина НП не превышала 5 дБ/м, в качестве измерительных принимались образцы с длиной на катушке 10 м. Использование в качестве измерительных волокон длиной 0.6 м позволило расширить диапазон регистрации до 25-30 дБ/м. Для сравнения РЛ в волокнах требовалось оценить длину подводящих участков волокон, которые также находились под облучением. Длину облучаемых участков L0 можно оценить по изменению пропускания волокна из соотношения: 10* lg [P0( λ)/P(λ ,t)] = D (λ ,t) *(Lк + L0), где Lк – длина волокна на катушке. (Здесь используются значения сигналов, нормированные на сигнал с не облучавшегося контрольного волокна.) Из анализа данных для всех образцов на различные моменты времени было получено значение L0 = 1.2 м (согласующееся с измерениями распределения гамма-поля), которое использовалось в расчетах мощности РЛ. Нетрудно показать, что интенсивность РЛ на выходе волокна при длине L, находящейся под облучением в однородном поле, есть I = W*(1-e-α* L)/α, (2), где W - мощность излучения РЛ в апертурный угол волокна, возникающая на единичной длине волокна, α – коэффициент поглощения света. Мощность РЛ в зоне облучения вычислялась в приближении, что РЛ и НП распределены равномерно на участке длиной L= Lк + L0 (сумма длины волокна на катушке и длины облучаемых подводящих участков волокна). В расчетах использовалась формула, следующая из (2): W(λ ,t) = 0.23*P* R* D/A*( L0-10-0.1*D*L) (3), где P - сигнал люминесценции на выходе из волокон, D[дБ/м] = (D0 + D(λ ,t)) ≅α[м-1]/0,23 – сумма коэффициентов исходного и наведенного поглощения, A - поглощение света в не облучаемых подводящих концах, R спектральный отклик аппаратуры, измеренный с использованием калиброванной ленточной лампы накаливания. Испытания проводились на исследовательском ядерном реакторе ИР-8 в Институте Реакторных Технологий и Материалов (ИРТМ) при РНЦ «Курчатовский институт». Схема размещения образцов и аппаратуры показана на рис. 2. Катушка с облучаемыми участками волокон располагалась в специально изготовленной капсуле. Для поддержания заданной температуры волокон на катушке были также смонтированы электронагреватель и 14 www.fotonexpress.ru [email protected] СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 термопара. Концы жгута с наконечниками, через которые подавалось зондирующее и выводилось приходящее на приемник излучение, находились в лабораторном помещении рядом с реакторным залом. К активной зоне реактора волокна подводились по герметичному сухому каналу, представлявшему собой алюминиевую трубу с капсулой на конце. Через защитный водяной бассейн глубиной 10 м капсула подавалась к месту облучения внутри бериллиевого отражателя. Предварительно в месте облучения при мощности реактора от 20 до 100 кВт (номинальная мощность реактора составляет 8 МВт) были проведены измерения мощности дозы гамма-излучения (по приращению оптической плотности дозиметров СГД – 8) и спектра нейтронов (с применением активационных детекторов из комплектов АКН и АКН-Т) [21]. На основании этих измерений по формулам F0,1=2,48 *1016 *∫U*dt и G=0,38*∫U*dt, где U [МВт] - мощность реактора и t [час] – время, вычислялись текущие значения флюенса быстрых (с энергией более 0.1 МэВ) нейтронов F0,1 [н/см2] и дозы гамма - излучения G [МГр]. (Флюенс нейтронов с энергией более 1 Мэв, можно приблизительно получить делением значения F0.1 на 3). Электронагреватель позволял поднять температуру катушки с волокнами до 150 0С относительно температуры воды в бассейне. Дополнительный радиационный нагрев в процессе облучения, пропорциональный мощности реактора, составлял около 1000С при мощности 4.5 МВт. Исследования проводились в течение 6 дней, с перерывами на ночь, до набора значений F0.1 = 1018 н/см2 и G = 16 МГр с постепенным увеличением плотности потока нейтронов до 2,8·1013 н/см2/с и мощности дозы до 400 Гр/с, соответственно. Температура волокон менялась в диапазоне 30 – 2700С. Сценарий испытаний представлен на рис. 3. По оси абсцисс отложено «чистое» время эксперимента, а перерывы в испытаниях обозначены разрывами графиков. В процессе испытаний проводилось ступенчатое изменение мощности реактора и температуры волокон с характерным временем перехода около 5 минут. После 6 дней облучения контейнер с волокнами вывесили в бассейне вне активной зоны реактора и провели отжиг волокон в течение 12 часов при температуре 1300С. Через месяц были проведены контрольные измерения с одновременным отжигом. Рис. 3. Сценарий радиационных испытаний волокон. По левой оси ординат отложены мощность реактора, кВт, и флюенс быстрых (с энергией более 0,1 МэВ) нейтронов, 1014 н /см2 , по правой оси ординат - температура волокон в градусах Цельсия. Разрывы в графиках обозначают перерывы в испытаниях РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ Сначала рассмотрим результаты по НП, а затем по РЛ. Рис. 4 иллюстрирует структуру спектров НП, а на рисунках 5(а,б,в,г) показана эволюция НП в "синем" (длина волны 420 нм) и "красном" диапазонах (620 нм). Видно, что НП у волокон, не содержавших газ Н2, (волокна 1-5), многократно больше, чем у волокон, содержавших Н2, (рис. 4). Формы спектров НП у волокон 1-5 достаточно различаются, попробуем их проанализировать. Форма спектров волокон 1-3 определяются известной полосой на ~ 630 нм и "хвостами" РЦО с максимумами поглощения в УФ области. Стоит отметить, что величина коротковолнового НП у этих волокон не коррелирует с амплитудой полосы на ~ 630 нм, следовательно, форму спектров этих волокон нельзя приписать только РЦО немостикового кислорода со сливающимися полосами на 566 и 596 нм и гигантской полосой на ~ 260 нм [11]. При этом максимумы "красной" полосы у волокон 1 и 2 смещены в длинноволновую область по сравнению с волокном 3. Возможно, несовпадение форм спектров НП волокон 1-3 объясняется тем, что вклад РЦО пероксирадикала с полосой поглощения на 629 нм в случае волокон 1 и 2 больше, чем в случае волокна 3. www.fotonexpress.ru [email protected] 15 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 Рис. 4. Спектры наведенного поглощения волокон на момент 47.5 час по шкале на рис. 3, снятые перед началом следующего облучения. Флюенс быстрых нейтронов (En > 0,1 МэВ) 9.2·1016 н/см2, гамма-доза 1.4 МГр(Si), температура 90 ºС. Цифры обозначают номера волокон по табл.1 Величина НП у волокон 1 и 2, стекла сердцевины которых близки по примесному составу, несколько различна (рис. 4). Как было установлено в [18], концентрация РЦО немостикового кислорода определяется не только концентрацией гидроксила, но и режимами (длительностью и температурой) процесса изготовления заготовки (POD-процесса). По-видимому, изготовление заготовки волокна 2 осуществлялось при более низкой температуре или продолжительность этого процесса была меньше, что привело к несколько меньшему НП, чем у волокна 1 (НП у волокна 2 было меньше, чем у волокна 1, на протяжении всего эксперимента (рис. 5 б, г)). А B Б Г Рис. 5. Наведенное поглощение на длине волны 420 нм (А), (Б) и 620 нм (В), (Г). Цифры обозначают номера волокон по табл. 1 16 www.fotonexpress.ru [email protected] СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 Волокно 4 проявило полосу НП на ~ 480 нм, которая, насколько нам известно, ранее в волокнах с сердцевиной из нелегированного кварцевого стекла не отмечалась. По-видимому, она обусловлено некоей примесью в стекле сердцевины. Поведение волокна 5 оказалось типичным для волокон с большим содержанием хлора: спектр НП определяется УФ "хвостом" (Cl0-центр) с относительно небольшой полосой вблизи 630 нм [4]. При этом НП оказалось очень нестабильным: его величина практически воспроизводит мощность реактора (рис. 5 б, г), что объясняется малым временем жизни Cl0-центра [4]. Таким образом, из пяти волокон, не содержавших газ Н2, наиболее радиационно стойким с точки зрения величины НП оказалось волокно 3 с малым содержанием примесей хлора и гидроксила, что находится в согласии с выводами работы [4]. Интересным является и тот факт, что это волокно не проявило т.н. "переходного" НП, возникающего при малых дозах и флюенсах (до 1-2 МГр) и исчезающего при их увеличении [4], - такое переходное НП ранее считалось свойством всех волокон из нелегированного кварцевого стекла с малым содержанием двух вышеуказанных примесей [4]. Теперь остановимся на НП в трех волокнах (7-8), содержавших газ Н2 в процессе облучения. В первую очередь бросается в глаза "отрицательное" НП в волокне 8 (рис. 4, 5а, 5в). Это объясняется тем, что волокнам в алюминиевом покрытии, находящимся в механически напряженном состоянии (в нашем случае из-за намотки на катушку с достаточно малым радиусом), свойственны микроизгибные оптические потери [19]. Эти потери исчезают при распрямлении волокна, либо при повышении температуры [19]. Действительно, уход НП в отрицательную область начался при повышении температуры до 60-80 ºС (рис. 3, 5а, 5в). Таким образом, измеряемое НП в волокне 8 складывается из непосредственно поглощения света на РЦО и обратного эффекта "просветления" волокна за счет термического отжига механических напряжений, создаваемых в волокне алюминиевым покрытием. Механические напряжения, по-видимому, не сказались на результатах, полученных для других волокон в алюминиевом покрытии (1, 6, 7), либо сказалось незначительно, поскольку эти волокна имели значительно большую числовую апертуру, чем волокно 8, а величина микроизгибных потерь резко возрастает с уменьшением апертуры. Так или иначе, НП в волокнах, содержащих Н2, на протяжении всего эксперимента во всем видимом спектральном диапазоне оказалось многократно ниже, чем в других волокнах: на порядок величины и более (рис. 4, 5). Исключение составляет переходное НП у волокна 7 в самом начале эксперимента (рис. 5в). Максимум переходного НП лежит в области ~ 700 нм [4]. Как упоминалось выше, этот эффект свойственен волокнам с малым содержанием хлора и гидроксила, а попытка описания его микроскопического механизма сделана в работе [20]. Переходное НП в значительной мере так же подавляется за счет Н2, но не полностью [5]. Переходное НП в участках волокна №7, намотанных на катушке, исчезло одновременно с нагревом выше 600С, а в подводящих концах, находившихся при комнатной температуре, сохранялось до окончания облучения, что свидетельствует о термической нестабильности переходного поглощения, установленной ранее в [20]. Из полученных результатов можно сделать вывод, что в волокнах, содержащих газ Н2 и имеющих герметичное покрытие, достигается многократное снижение НП независимо от свойств кварцевого стекла, использованного в сердцевине. Очевидно, что именно такие волокна следует использовать в системах оптической диагностики плазмы термоядерного реактора ИТЭР. Полученные результаты позволяют поставить вопрос и об оптимальном типе стекла в сердцевине в этом случае. Во всех трех волокнах с газом Н2 на протяжении всего эксперимента не зафиксировано каких-либо признаков полосы НП вблизи 630 нм. Несколько лучше проявило себя волокно 6 по сравнению с волокном 7: в нем отсутствовало переходное НП, и рост НП в коротковолновой области был несколько меньше (рис. 4, 5а). Однако в "красной" области при больших флюенсах НП в волокне 6 было несколько больше, чем в волокне 7 (рис. 5в). По-видимому, в последующих экспериментах было бы целесообразно исследовать волокно с газом Н2 и с сердцевиной из стекла STU, использованного в волокне 3, которое оказалось лучшим в данном эксперименте среди волокон, не содержавших газ Н2, и волокно, аналогичное волокну 8 из данного эксперимента, но с большей числовой апертурой. Тем не менее, различие в радиационном отклике волокон 6-8 столь мало, что из соображений снижения стоимости радиационно стойких волокон может оказаться целесообразным использовать в сердцевине волокон, изготавливаемых по технологии НЦВО при ИОФ РАН, кварцевые стекла дешевых марок. Рассмотрим данные, полученные по РЛ. Сигналы РЛ в остаточном гамма-поле были зарегистрированы (в десятиметровых образцах волокон) непосредственно после установления капсулы на место облучения, еще до подъема мощности реактора. В дальнейшем сигналы РЛ росли вместе с мощностью реактора, уменьшались по мере роста НП и со временем все более различались для разных типов волокон. Отметим, что в случае волокон с большим поглощением сигналы РЛ практически совпадали для образцов разной длины, поскольку определялись мощностью излучения из ближних к приемнику подводящих участков. Наиболее корректно провести сравнение РЛ в волокнах при помощи формулы (2), учитывающей поглощение сигнала РЛ. Для большинства волокон в спектрах РЛ (рис. 6) видна интенсивная «синяя» полоса люминесценции с центром вблизи 450 нм. Только в спектре волокна 4 заметны признаки еще и "красной" полосы РЛ на 650 нм. Почти по всему спектру мощность РЛ для всех волокон близка по величине, а различия проявляются в области «синей» полосы. В спектрах «сухих» волокон 3 и 4 эта полоса присутствовала с самого начала и на протяжении испытаний изменялась незначительно, а в спектрах волокон 1 и 2 с большим содержанием гидроксила «нарабатывалась» с увеличением флюенса. Таким образом, "синяя" РЛ в волокнах 3 и 4, вероятно, обусловлена точечным дефектом, www.fotonexpress.ru [email protected] 17 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 присутствовавшим в сетке стекла изначально (возможно, кислорододефицитным центром), а в волокнах 1 и 2 вклад в эту полосу давал РЦО, концентрация которого росла с увеличением флюенса. В «сухом» волокне №5 «синяя» полоса не наблюдалась, но возможными причинами этого были экстремально большая величина НП и связанная с этим большая погрешность вычисления мощности РЛ по (2). Как следует из рис. 6, черенковское излучение, интенсивность которого монотонно увеличивается с уменьшением длины волны [6], в волокнах было мало по сравнению с интенсивностью "синей" РЛ. Рис. 6. Спектры радиолюминесценции волокон. Цифры обозначают номера волокон по табл. 1. По оси ординат отложена спектральная плотность мощности люминесценции (вычисленная с учетом начального и наведенного поглощения), отнесенная к длине облучаемого участка. Флюенс быстрых нейтронов – 4.7·1017 н/см2, гамма-доза 7.2 МГр(Si), поток быстрых нейтронов – 2.8·1013 н/см2/ сек, мощность реактора – 4000 кВт, мощность гамма- дозы – 400 Гр/с Интересным результатом является тот факт, что интенсивность "синей" люминесценции в волокнах 6-8, содержавших газ Н2, многократно меньше, чем в остальных (рис. 6). По-видимому, это объясняется следующим образом. Атомы водорода, образующиеся из молекул Н2 под действием ядерного излучения, способны создать химическую связь на месте любой разорванной связи в сетке стекла световода и тем самым устранить точечные дефекты как поглощающие световой сигнал, так и являющиеся источником люминесценции независимо от их природы. Возможность подавление с помощью газа Н2 не только НП, но и РЛ установлена в данной работе впервые и является важным результатом для практических применений волокон в атомной энергетике, в частности в реакторе ИТЭР. На рис. 7 представлена временная зависимость интенсивности "синей" РЛ, рассчитанной по (2), в двух отрезках волокна 6 с длиной на катушке 10 и 0,15 м. Там же приведена временная зависимость мощности реактора. Совпадение кривых для двух отрезков волокна свидетельствует о хорошей точности определения эффективной длины волокна, на которой возникает РЛ, и затем - точности расчета интенсивности РЛ по (2). Совпадение ре- Рис. 7. Радиолюминесценция волокна 6. По левой оси ординат – мощность реактора [кВт] (серые кружки), по правой оси ординат - спектральная плотность мощности люминесценции на длине волны 460 нм на единицу длины волокна, [Вт/(нм·м) ]. Длина облучаемого участка 10 м (черные ромбы) и 0.15 м (черные треугольники) зультатов по РЛ для двух отрезков волокна косвенно подтверждает достоверность сравнительных результатов для различных волокон на рис. 6. Исходя из этого, можно предположить, что расчет интенсивности РЛ в предположении, что РЛ происходит только на отрезке волокна, намотанном на катушке, как это делалось в предыдущих работах (см. напр. [5, 21]), может приводить к весьма неточным результатам. Второе, на что важно обратить внимание на рис. 7, - это хорошее совпадение форм кривых для РЛ и мощности реактора. Это совпадение указывает на возможность использования сигнала "синей" РЛ для измерения потока ядерного излучения. 18 www.fotonexpress.ru [email protected] СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС» – НАУКА №6_2005 ВЫВОДЫ Создана аппаратура и разработана методика измерений, позволившие провести сравнительное исследование радиационно наведенного поглощения света и радиолюминесценции в восьми различных оптических волокнах из кварцевого стекла в процессе их облучения на ядерном реакторе. Насколько нам известно, такое количество волокон исследовано одновременно в сравнительном эксперименте впервые. Изучена эволюция наведенного поглощения света и радиолюминесценции в диапазоне длин волн от 400 нм до 1000 нм при облучении оптических волокон до интегрального потока быстрых (с энергией более 0.1 МэВ) нейтронов 1018 н/см2 и до дозы гамма-излучения 16 МГр(Si) при плотности потока до 2,8·1013 н/(см2·с) и мощности гамма дозы до 400 Гр/с, соответственно. Температура волокон менялась в диапазоне 30 – 2700С. Эти условия облучения хорошо соответствовали условиям, ожидаемым при применении волокон в системах оптической диагностики плазмы международного термоядерного экспериментального реактора ИТЭР. Сравнение радиационной стойкости волокон ведущих зарубежных производителей ("Гераус", Германия, "Фуджикура" и "Мицубиши", Япония), а также волокон, изготовленных в НЦВО при ИОФ РАН, позволяет утверждать, что световоды, содержащие газ Н2 в стекле и имеющие герметичное покрытие, разработанные в НЦВО при ИОФ РАН, проявляют многократно меньшее радиационно наведенное поглощение света и радиолюминесценцию, чем все другие волокна. Они, бесспорно, и являются наилучшими кандидатами для применения в системах оптической диагностики плазмы реактора ИТЭР и в других оптоэлектронных системах с повышенными требованиями к радиационной стойкости. Установлено, что в таких волокнах зависимость радиационно наведенных эффектов от типа кварцевого стекла в сердцевине очень слаба, что может позволить использовать достаточно дешевые марки кварцевых стекол при промышленном производстве радиационно стойких волокон. Авторы благодарны К.М. Голанту, В.С. Коржавину и И.В. Николину за изготовление заготовок волокон 1, 6-8, М.О. Забежайлову за полезные обсуждения и помощь при изготовлении волокон, содержащих Н2, а также академику Е.М. Дианову за интерес и поддержку данной работы. Авторы благодарят Е.В. Егорова и других сотрудников Института реакторных технологий и материалов (ИРТМ) при РНЦ «Курчатовский институт» за помощь в проведении эксперимента. Работа выполнена при поддержке МНТЦ (проект №1472) и Минатома РФ. СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Berthold III J.W. // Proc. SPIE. - 1994. - Vol. 2425. - P. 74-83. 2. Obara K., Kakudate S., Oka K. et al. // Proc. SPIE. - 1994. - Vol. 2425. P. 106-114. 3. Kakuta T., Shikama T., Nishitani T. et al. // Journal of Nuclear Materials. - 2002. - Vol. 307-311, Part 2. - P. 12771281. 4. Griscom D.L., Golant K.M., Tomashuk A.L, et al. // Appl. Phys. Lett. - 1996. - Vol. 69, № 3. - P. 322-324. 5. Tomashuk A.L., Golant K.M., Dianov E.M. et al. // IEEE Transactions on Nuclear Science. - 2000. - Vol. 47, № 3, Part 1. P. 693-698. 6. Schneider W., Babst U., Balk O.A., Hochhauser E. // Proc. SPIE. - 1984. - Vol. 506. - P. 189-195. 7. Brichard B., Van Uffelen M., Fernandez A.F. et al. // Fusion Engineering and Design. - 2001. - Vol. 56-57. - P. 917 – 921. 8. Biriukov A.S., Dianov E.M., Golant K.M. et al. // Soviet Lightwave Communications. - 1993. - Vol. 3. - P. 1-12. 9. Griscom D.L., Friebele E.J. // Physical Review B. - 1986. - Vol. 34, № 11. - P. 7524-7533. 10. Дианов Е.М., Соколов В.О., Сулимов В.Б. // Труды Института общей физики. - 1990. - Т. 23. - С. 122-158. 11. Griscom D.L., Mizuguchi M. // J. Non-Crystalline Solids. - 1998. - Vol. 239, № 1. - P. 66-71. 12. Marrone M.J. // Applied Physics Letters. - 1981. - Vol. 38, № 3. - P. 115-117. 13. Tohmon R., Shimogaichi Y., Mizuno H. // Physical Review Letters. - 1989. - Vol. 62, № 12. - P. 1388-1391. 14. Siegel G. H. // J. Non-Crystalline Solids. - 1974. - Vol. 13, № 3. - P. 372-398. 15. Murata H. // J. Lightwave Technology. - 1986. - Vol. 4, № 8. - P. 1026-1033. 16. Sanada K., Shamoto N., Inada K. // J. Non-Crystalline Solids. - 1994. - Vol. 179. - P. 339-344. 17. Cheremisin I.I., Ermolenko T.A., Evlampiev I.K. et al. // Plasma Devices and Operation. - 2004. - Vol. 12, №. 1. - P. 1-9. 18. Забежайлов М.О., Томашук А.Л., Николин И.В., Плотниченко В.Г., // Неорганические материалы. - 2005. - Т. 41, № 3. - С. 377-384. 19. Bogatyrjov V.A., Rumyantsev S.D., Kurkjian C.R.// Soviet Lightwave Communications. - 1992. - Vol. 2. - P. 339-345. 20. Griscom D.L. // Applied Physics Letters. - 1997. - Vol. 71, № 2. - P. 175-177. 21. Кащук Ю.А., Фрунзе В.В., Севастьянов В.Д., Егоров Е.В. // Приборы и техника эксперимента. - 2002. - Т. 45, №4. - С. 471-475. www.fotonexpress.ru [email protected] 19
