УДК 631.438 ПРИРОДНЫЕ И ТЕХНОГЕННЫЕ ФАКТОРЫ ЕСТЕСТВЕННОЙ РАДИОАКТИВНОСТИ ПОЧВ ЦЕНТРА РОССИИ Н.Н. Дубенок1, академик РАСХН, профессор, С.А. Тобратов2, кандидат биологических наук, Ю.А. Мажайский3, доктор сельскохозяйственных наук, профессор, Г.А. Кононова4, кандидат биологических наук 1 Российский государственный аграрный университет – МСХА им. К.А. Тимирязева, 127550, Москва 2 Рязанский государственный университет имени С.А. Есенина, 390000, Рязань E-mail: [email protected] 3 Мещерский филиал Всероссийского научно-исследовательского института гидротехники и мелиорации им. А.Н. Костякова РАСХН, 390021, Рязань 4 Рязанский филиал ФГУ «Рослесозащита», 390044, Рязань E-mail: [email protected] Дана оценка пространственных закономерностей распределения радионуклидов в почве на примере одного из регионов Центральной России. Определен уровень их накопления, типичный для различных режимов почвообразования. Рассмотрена роль почвообразовательных процессов и техногенеза в формировании естественного радиационного фона территории. Отмечено отсутствие природных и техногенных механизмов сверхнормативной аккумуляции естественных радионуклидов в современных ландшафтах региона. Ключевые слова: почва, естественная радиоактивность, ландшафты Центра России Естественный радиационный фон обусловлен космическим излучением, а также наличием радиоактивных элементов в земной коре, водоемах, атмосфере. При этом на долю эндогенных радионуклидов (без учета радона) приходится свыше 25% облучения населения РФ природными источниками, что составляет около 20% годовой дозы облучения от всех источников, включая антропогенные (0,77 мЗв/год из суммарных 4,06 мЗв/год) [1]. Вклад естественных радионуклидов (ЕРН), наиболее распространенных в горных породах – 232Th, 226Ra и 40K – в 2 раза значительнее, чем космических лучей, и уступает только радоновым эманациям и медицинскому облучению. С одной стороны, радиоактивные элементы являются необходимой составляющей питательных сред, без которых невозможно развитие не только растительных, но и животных организмов [2], с другой, в повышенных дозах увеличивают риск заболеваний лейкемией, снижают скорость кровотока и жизненные функции ряда органов, оказывая на них хроническое действие. Как известно [1-3], радиоизотопы 232Th, 226Ra и 40K принадлежат к различным радиоактивным семействам и характеризуются определенными различиями в ландшафтно-геохимических особенностях. Так, торий присутствует в почвах, главным образом, в форме изоморфных примесей в минералах – в первичных кислых силикатах, в кристаллическую решетку которых данный элемент встраивается легче. Калий, в том числе радиоактивный 40К, также может быть изоморфной примесью и, кроме того, интенсивно сорбируется глинами – гидрослюдами и монтмориллонитом. Для радия, кроме изоморфного замещения, большое значение имеют радиоактивный распад 238U в породах (радий – продукт данного распада), а также избирательное поглощение высшими растениями. Данное свойство растительных организмов, очевидно, унаследовано ими от древних форм жизни, для которых имела значение собственно радиоактивность Ra, как дополнительный источник энергии [4]. По указанным причинам следует ожидать роста содержания ЕРН в почвах тяжелого состава, а для радия также должна играть роль гумусированность почв и наличие в среде родоначальника радиоактивного семейства – урана. Цель настоящей работы заключалась в оценке пространственных закономерностей естественного радиационного фона, роли почвообразования и техногенеза как факторов распределения природных радионуклидов, и возможности избыточного концентрирования последних в условиях Центра России (на примере ландшафтов Рязанской области). Методика. Территория полевых исследований (площадь около 15000 км2) характеризуется типичным для Рязанского региона соотношением природных ландшафтов и включает различные по природным особенностям территории – от Мещерской низменности до Среднерусской возвышенности и окскодонского водораздела, включая г. Рязань и зону воздействия Рязанской ГРЭС. Исследовано свыше 100 образцов почв различных генетических типов, а также почвообразующих пород и природных материалов, используемых в строительстве, энергетике, медицине. Определяли удельную активность основных ЕРН – 232Th, 226Ra и 40K на спектрометрическом комплексе «Гамма Плюс» [5]. При обработке данных использовали картографический метод и методы математической статистики (дисперсионный, регрессионный, корреляционный, вариационный, кластерный анализ). Данные по фоновым экосистемам и зонам техногенного загрязнения анализировали раздельно. Результаты и обсуждение. По средним данным [1], содержание ЕРН в зональных почвах возрастает с севера на юг (от подзолистых почв тайги до сероземов субтропиков) в 4-5 раз в связи с улучшением условий для накопления элементов. Следовательно, зональный фон ЕРН находится в обратной зависимости от коэффициента увлажнения. В Рязанском регионе, в условиях сравнительно однородного климата, основную роль играет гранулометрический состав почв. Различия в содержании ЕРН в почвах разных типов почвообразования статистически достоверны при р>99%, причем наиболее принципиальные различия наблюдаются между почвами легкого и тяжелого состава (табл. 1). Таблица 1 Содержание естественных радионуклидов (Бк/кг) в гумусовом горизонте (0-20 см) почв различных типов почвообразования (результаты дисперсионного анализа) 232 Типы почв 1. Серые лесные (преимущественно легко- и среднесуглинистые, распространены на Окско-Донской равнине и в меньшей степени на Среднерусской возвышенности) 2. Дерново-подзолистые (преимущественно песчаные, преобладают в ландшафтах Мещерской низины и Раново-Пронского зандра) 3. Черноземы (преимущественно средне- и тяжелосуглинистые, распространены на Среднерусской возвышенности и в меньшей степени на Окско-Донской равнине) 4. Аллювиальные суглинистые 5. Аллювиальные песчаные 6. Почвы западин* 7. Серые лесные зоны воздействия Рязанской ГРЭС** 8. Болотные торфяные (Мещера) rw 226 Th Х V Ra Х V 40 Х K V 38,61 12,0 36,28 24,6 515,9 10,5 8,65 71,0 14,58 40,6 151,5 42,0 35,73 15,4 34,81 18,3 451,0 11,1 36,51 24,8 35,53 46,9 485,7 26,8 14,90 47,9 15,85 39,7 199,6 31,1 32,67 17,4 37,37 27,1 514,7 12,2 42,22 10,7 39,97 22,0 569,0 8,4 3,60 23,6 21,10 66,4 24,1 64,0 0,851 0,561 0,873 -22 -9 7*10 4*10 9*10-24 Примечания: Х – среднее значение, Бк/кг; V – коэффициент вариации, %; rw – внутриклассовый коэффициент корреляции, характеризующий влияние фактора (в данном случае – группировка по типам почв) на результативный признак и рассчитываемый по формуле: 2 z2 rw 2 A , A (nc 1) z 2 где А2 и z2 – соответственно факториальная и случайная дисперсии значений концентраций, nс – усредненный объем градаций изучаемого фактора; – уровень значимости. *Согласно «Классификации почв СССР» (1977) – дерново-подзолистые поверхностно-глеево-элювиальные почвы. **В радиусе 0-12 км. Активность 232Th и 40K в песчаных почвах (Мещера, Раново-Пронский долинный зандр) была значительно меньше фонового уровня для зоны подтайги [1] – практически на уровне, типичном для экосистем северной тайги. Это связано с многократным перемывом и переотложением почвообразующих пород данной территории в ледниковые эпохи плейстоцена. Наибольшая активность всех ЕРН отмечена в почвах зоны воздействия Рязанской ГРЭС, что, вероятно, обусловлено атмотехногенезом. Причем максимумы содержания радионуклидов выявлены к северо-востоку от предприятия – по направлению основного переноса выбросов. Можно предположить, что данные максимумы формируются в основном зимой, когда в регионе преобладают юго-западные ветры, а в топливном балансе станции ведущее место занимает уголь – источник радиоактивных зольных элементов [3]. В торфяниках Мещеры содержание 232Th и 40K в 2-4 раза меньше, чем в среднем по органическим почвам Европейской части РФ [1], так как торфонакопление протекает в окружении озерно-аллювиальных песков, исходно бедных радионуклидами. Следовательно, Мещера – региональный минимум активности большинства радиоизотопов. Однако 226Ra является характерным исключением. Снижение его содержания в песчаных дерновоподзолистых почвах по сравнению с суглинистыми – серыми лесными и черноземами – не столь существенное (в 2,5 раза), при этом снижение содержания 232Th и 40K достигает 4 раз (см. табл. 1). В данном случае дополнительным источником радия становится радиоактивный распад урана. Если учесть концентрирование урана в кислых изверженных породах [2,3] и то, что четвертичные пески являются продуктом выветривания пород, подвергшихся ледниковой экзарации на Карельском щите, становится объяснимым относительно повышенное по сравнению с другими радионуклидами содержание 226Ra в песчаных отложениях и почвах, развитых на них. Кроме того, в мещерских торфяных почвах 226Ra, в отличие «литофильных» 232Th и 40K, накапливается за счет биоконцентрирования: его больше, чем в минеральных почвах Мещеры, в 1,5 раза (типы 2 и 8 в табл. 1). Интенсивное накопление радия растениями – на фоне явного блокирования биопоглощения такого техногенного элемента, как 137Cs – проявляется во всем Рязанском регионе (рис. 1). Вклад указанных факторов приводит к тому, что тип почвы определяет пространственное варьирование 226Ra лишь на 56%, тогда как других ЕРН – на 85-87%. Как видно из табл. 1, максимальное варьирование свойственно содержанию радионуклидов в торфяниках (вследствие геохимических различий между верховым и низинным торфом) и в дерново-подзолистых почвах. В последнем случае это обусловлено тем, что такие почвы развиваются на породах, обладающих сходным механическим составом, но значительно различающихся по генезису и возрасту (от днепровского оледенения до голоцена). На втором месте по вариабельности – накопление ЕРН в условиях нестационарного аллювиального процесса. В соответствии с алгоритмом, изложенным в НРБ-99 [6], была рассчитана эффективная удельная активность природных радионуклидов, содержащихся в верхних (0-20 см) горизонтах почв (Аэфф): Аэфф= АRa + 1,3АTh + 0,09АK и определено долевое участие каждого элемента в суммарной Аэфф (рис. 2). Ах Бк/кг 400 35 350 30 Ах 300 25 250 20 200 15 150 10 100 5 50 0 0 Cs-137, Бк/кг Th-232, Бк/кг Ra-226, Бк/кг K-40, Бк/кг Рис. 1. Средние значения удельной активности (Бк/кг воздушно-сухого вещества) радионуклидов в почве (первый столбик) и растениях (второй столбик), и коэффициентов их биопоголощения (Ах, по Перельману [3]) Можно заключить, что в почвенно-геохимических условиях Рязанского региона отсутствуют механизмы, способные обеспечить превышение показателей Аэфф для материалов I и II классов, используемых в строительстве в пределах населенных пунктов (соответственно 370 и 740 Бк/кг [6]). Атмотехногенное воздействие Рязанской ГРЭС увеличивает Аэфф почвенного покрова, но незначительно: в 1,1 раза по сравнению с зональным фоном. Отмечено снижение удельной активности ЕРН в почвах легкого состава (дерново-подзолистых и аллювиальных песчаных), менее значительное – в поймах вследствие частичной аккумуляции мигрирующих элементов. Минимальной Аэфф отличаются органические почвы. Соотношение радиоизотопов, несмотря на различия в генезисе почв и колебания Аэфф, остается в целом практически неизменным, даже вблизи ГРЭС: реализуется ряд торий>калий>радий. Исключением являются дерново-подзолистые почвы и особенно торфяники, где 226Ra занимает первое место, обеспечивая соответственно 37 и 75% суммарной активности почв. По результатам исследований составлены радиогеохимические картосхемы распределения ЕРН в почвах региона, на которых показана зависимость активности радионуклидов от механического состава почв: минимумы отмечены в почвах Мещеры, Раново-Пронского зандра, в аллювиальных почвах легкого состава (средние течения многих рек), на внутрипойменных песчаных останцах первой и второй надпойменных террас. В Спасско-Шиловской пойме р. Оки – в условиях тектонического погружения территории и активной аккумуляции тонкодисперсного суглинистого аллювия выявлен устойчивый региональный максимум ЕРН. Аналогичный, но менее контрастный максимум обусловлен, по-видимому, техногенным фактором и приурочен к зоне основного переноса выбросов от Рязанской ГРЭС. Отличия 226 Ra от 232Th и 40K связаны с гораздо меньшей зависимостью 226Ra от гранулометрического состава почв: пространственный градиент активности 232 Th между песчаными почвами Мещеры и аллювиальными суглинистыми почвами Окской поймы в несколько раз выше. Кроме того, 226Ra накапливается в торфяных почвах верховых и переходных болот, а 232Th – в минеральных почвах юго-восточной Мещеры, являясь маркером трансгрессий Окской поймы, происходивших здесь в эпоху последнего, валдайского оледенения. Характерно, что и современные процессы развития долины р. Оки идут по тому же сценарию. сл дп типы почв ч Th-232 алл(с) Ra-226 алл(п) K-40 зап сл(ГРЭС) т 0 20 40 60 80 100 120 140 160 Аэфф, Бк/кг Рис. 2. Эффективная удельная активность гумусовых горизонтов почв Примечание: типы почв (группы дисперсионного комплекса): сл – серые лесные; дп – дерново-подзолистые; ч – черноземы; алл(с) – аллювиальные суглинистые; алл(п) – аллювиальные песчаные; зап - дерново-подзолистые поверхностно-глеево-элювиальные почвы западин; сл(ГРЭС) – серые лесные почвы в зоне воздействия Рязанской ГРЭС; т – болотные торфяные (верховые и низинные болота Мещеры). Природные материалы, разрабатываемые в регионе и используемые в качестве топлива, удобрений, строительного сырья и лечебных ресурсов (торфяные лечебные грязи), по величине Аэфф располагаются в следующий ряд по возрастанию активности ЕРН (рис. 3): кварцевые пески – низинные торфяники Мещеры – верховые торфяники Мещеры – карбоновые известняки (во всех случаях преобладает эффективная активность 226Ra) – низинные торфяники юга области (примерное равенство терригенного 232Th и биогенного 226 Ra) – глины юрского возраста (преобладает 40К) – каменноугольные глины (преобладает 40К и наблюдается превышение по Аэфф для стройматериалов I класса: 430 Бк/кг против максимально возможных 370 Бк/кг). Таким образом, карбоновые глины – наиболее яркий пример сверхнормативной аккумуляции ЕРН. Зональные условия седиментации (главным образом влажный экваториальный климат) способствовали избыточному обогащению данных пород радиоактивным калием, что ограничивает возможности их использования в качестве стройматериалов. Следует отметить, что образец карбоновых глин был отобран в карьере Рязанского кирпичного завода. Другие исследованные материалы могут использоваться без ограничений. Аэфф, Бк/кг 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 а б в Th-232 Ra-226 K-40 г д е ж Рис. 3. Эффективная удельная активность природных материалов Примечание: а – строительные глины каменноугольного возраста; б – юрские глины; в – неогеновые пески; г – строительные известняки каменноугольного возраста; д – торфяные лечебные грязи: раннеголоценовый низинный торфяник в долине одной из малых рек ОкскоДонской равнины; е – верховой торфяник Мещерской низменности; ж – низинный торфяник Мещерской низменности. Перераспределение ЕРН в почвенном профиле под влиянием почвообразовательных процессов изучали на примере активно развивающейся суффозионной западины на слабо дренированном участке водораздела Оки и Дона. Основным почвообразовательным процессом в западинах лесостепной зоны является кислотный гидролиз, обусловливающий четко выраженную элювиально-иллювиальную дифференциацию профиля [7]. Отмечен слабый вынос ЕРН из гумусового горизонта и слабая аккумуляция их в элювиальном горизонте А2 под влиянием типичных для данных почв процессов: соосаждения элементов с новообразованными гидроксидами железа и гидрослюдизации (табл. 2). Поглощение гидрослюдами наиболее значительно для калия, поэтому распределение 40К по изученным горизонтам наиболее контрастно (в горизонте А2 на 20% выше, чем в А1, для других ЕРН различия составляют 9-13%). Между тем тяжелые металлы (ТМ) в данных почвах гораздо динамичнее (табл. 2): в частности, свинец в горизонте А1 под влиянием кислотного гидролиза в основном переведен в водорастворимое состояние и активно выносится. Биофильные элементы – медь и цинк накапливаются в гумусовом горизонте западины, а токсиканты – свинец и кадмий выносятся из него, частично аккумулируясь в А2. Таким образом, две группы ТМ, различающиеся по степени биофильности, принципиально различны и по миграционным формам, что уже отмечалось нами ранее [8]. Характерно, что радионуклиды по своему поведению в почвах сходны с токсичными ТМ (табл. 2) и включены в те же пути миграции. Впрочем, очевидно и то, что формы нахождения ТМ и ЕРН существенно различаются: последние закреплены в почвенной матрице многократно прочнее. Таблица 2 Влияние глеегенной деградации почв на удельную активность радионуклидов (Бк/кг) и концентрацию валовых и подвижных форм тяжелых металлов (мг/кг) Элементы, единицы измерения 232 ЕРН, Бк/кг ТМ*, мг/кг Th Ra 40 K Cu Zn Pb Cd 226 Объекты исследования Почва Чернозем выщелоченный на западины, водоразделе, горизонт Апах горизонт А1 38,1 36,4 32,5 28,1 483 465 12,1 (1,7%) 9,76 (1,2%) 29,8 (2,9%) 21,1 (3,1%) 6,07 (19,2%) 3,40 (74,7%) 0,38 (15,3%) 0,29 (10,7%) Почва западины, горизонт А2 41,9 30,9 584 6,82 (5,0%) 12,7 (4,7%) 6,07 (15,2%) 0,38 (10,5%) *в скобках – степень подвижности (процентная доля обменных и водорастворимых форм, извлекаемых ацетатно-аммонийным буферным раствором с рН 4,8) Заключение. Таким образом, естественный радиационный фон контролируется важнейшими почвенно-геохимическими закономерностями, а для некоторых элементов (226Ra) – и избирательной активностью живых организмов (преимущественно растений). Кислотный гидролиз и сопряженные процессы, по крайней мере при их высокой интенсивности, способны приводить к мобилизации и перераспределению ЕРН в почве. При этом их геохимия сходна с поведением в ландшафте пассивно мигрирующих токсикантов (Pb и Cd), хотя интенсивность миграции значительно ниже. Представляет интерес исследование роста водной миграции радиоактивных элементов и изменения их доступности растениям под влиянием кислотного гидролиза, который, как известно [7], активизируется под влиянием текущих климатических изменений. В современных ландшафтах Рязанской области нет природных и техногенных механизмов сверхнормативной аккумуляции естественных радионуклидов в почвах. Однако в глинах каменноугольного возраста такое накопление наблюдается, что обусловливает актуальность радиоэкологического мониторинга стройматериалов. Литература. 1. Старков В.Д., Мигунов В.И. Радиационная экология. – Тюмень: ФГУ ИПП «Тюмень», 2003. 2. Белоусова И.М., Штуккенберг Ю.М. Естественная радиоактивность. – М.: Медгиз, 1961. 3. Перельман А.И., Касимов Н.С. Геохимия ландшафта. – М., «Астрея-2000», 1999. 4. Вернадский В.И. О концентрации радия живыми организмами. – Докл. АН СССР, 1929, №2. 5. Методика измерения активности радионуклидов с использованием сцинтилляционного гамма-спектрометра с программным обеспечением «Прогресс». – М., НПО ВНИИФТРИ, 1993. 6. СП 2.6.1. 75899. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99). 7. Зайдельман Ф.Р. Процесс глееобразования и его роль в формировании почв. – М.: Изд-во МГУ, 1998. 8. Мажайский Ю.А., Тобратов С.А., Дубенок Н.Н., Пожогин Ю.П. Агроэкология техногенно загрязненных ландшафтов. – Смоленск: «Маджента», 2003.